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载体组成对载钴催化剂的甲烷催化部分氧化反应的影响

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 18:08:19
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载体组成对载钴催化剂的甲烷催化部分氧化反应的影响【摘要】:首先制备了一系列的单元(Ce O2,Ti O2,Zr O2)、双元(Ce-Ti,Ti-Zr)和三元(Ce-Ti-Zr)载体

【摘要】:首先制备了一系列的单元(Ce O2,Ti O2,Zr O2)、双元(Ce-Ti,Ti-Zr)和三元(Ce-Ti-Zr)载体,然后通过浸渍法在载体表面负载Co,考察了载体组成和焙烧温度对该催化剂的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射、H2-程序升温还原、扫描电子显微镜和热重分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,载Co催化剂的催化性能按三元双元单元的顺序依次降低。700℃焙烧制备的Co/Ce-Ti-Zr-700三元载体催化剂表现出最高的CH4转化率和H2、CO的选择性,同时该催化剂具有较高的稳定性。在Ce-Ti-Zr三元载体催化剂中,Ce O2-Ti O2-Zr O2之间产生了较强的相互作用,从而抑制了非活性相Co Ti O3的生成,产生了更多的活性中心;同时这种载体之间的作用可以防止催化剂在反应过程中发生相变生成Co Zr2和Zr C之类的物质。 【作者单位】: 江西理工大学冶金与化学工程学院;福州大学光催化研究所能源与环境光催化国家重点实验室;
【关键词】复合载体 甲烷部分氧化 铈锆固溶体
【基金】:国家自然科学基金(21067004,21263005) 江西省自然科学基金青年科学基金计划(20133BAB21003) 江西省教育厅高等学校科技落地计划项目(KJLD14046) 江西省青年科学家培养项目(20122BCB23015)
【分类号】:O643.36;TE665.3
【正文快照】: 通过天然气制取合成气,然后进一步合成甲醇和高附加值的烃类燃料是天然气化工利用的重要途径。甲烷部分氧化(POM)有望成为工业上生产合成气的重要工艺,因为它具有反应速率快,能耗低等优点,并且产生的合成气中n(H2):n(CO)≈2(n表示物质的量),适合于甲醇和烃类生产等下游工艺[1~

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