甲醇清洁燃料车尾气净化Ag/γ-Al_2O_3催化剂的研究

【摘要】：甲醇清洁燃料车是缓解能源危机，治理汽车尾气污染的一个重要措施，它的发展必将对我国汽车工业、能源结构调整以及其它相关方面具有不可估量的意义。而研制性能优良的甲醇燃料车尾气净化催化剂是其能够发展的基本条件之一。 本文首先采用国家标准测试方法 — 九工况法对重型汽油车用6102发动机(99KW)进行了甲醇燃料及醇氢燃料排气污染物测试台架实验，并与汽油燃料的污染物排放进行了比较。结果表明：使用甲醇燃料，CO、NOx、CO2等常规排放污染物的排放量大大减少，并全部达到排放标准要求；但是非常规排放污染物甲醇和甲醛的排放量大大增加。因此，对于甲醇清洁燃料车的尾气主要是控制和减少甲醇和甲醛的排放。 接着本文以γ-Al2O3为载体，采用不同方法制备了Ag/γ-Al2O3系列催化剂，并将它们用于甲醇深度氧化反应中。在固定床常压流动反应器-色谱组合装置上考察了不同制备方法、不同煅烧温度、不同Ag含量、不同空速以及La2O3和CeO2改性对其催化性能的影响。结果表明：Ag/γ-Al2O3系列催化剂对甲醇具有良好的深度氧化活性；采用共沉淀法制备的催化剂的活性优于浸渍沉淀法制备的，而采用NaOH作为共沉淀剂或者碱化剂制备的催化剂的活性优于采用Na2CO3制备的；煅烧温 WP=4 度为500℃，Ag含量为6%，低空速下，催化剂的性能最佳；添加La2O3能够降低甲醇的起燃温度，同时添加La2O3和CeO2可以提高甲醇转化为CO2的选择性；推测了甲醇深度氧化机理，得出其深度氧化不经过CO步骤。 随后采用XRD和TEM表征了Ag/γ-Al2O3系列催化剂在反应前后的体相结构、表面结构及Ag粒子在γ-Al2O3载体上的分散，结果表明，催化剂在反应前后没有明显变化，均只有单质Ag和γ-Al2O3两种形态存在；煅烧温度对催化剂中Ag的粒子大小有很大影响；添加CeO2可以改善Ag在γ-Al2O3载体上的分散。 【关键词】：甲醇燃料 Ag/γ-Al2O3催化剂 深度氧化 汽车尾气
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：X734
【目录】：

• 第一章 文献综述10-27
• 1.1 前 言10-11
• 1.2 甲醇燃料的特性11-12
• 1.3 甲醇燃料汽车的尾气排放12-13
• 1.4 甲醇燃料汽车的发展13-17
• 1.4.1 甲醇燃料汽车的国内研究进展14-16
• 1.4.2 甲醇燃料汽车的国外研究进展16-17
• 1.5 甲醇燃料汽车尾气净化催化剂的研究进展17-21
• 1.5.1 甲醇燃料汽车尾气净化催化剂的特殊要求17-18
• 1.5.2 甲醇深度氧化催化剂18-20
• 1.5.3 甲醛深度氧化催化剂20-21
• 1.6 甲醇深度氧化机理及动力学的研究21-25
• 1.6.1 催化剂表面甲醇、氧的吸附态研究21-22
• 1.6.2 甲醇深度氧化机理及动力学的研究22-25
• 1.7 论文选题的目的和意义25-27
• 第二章 车用汽油机甲醇燃料排气污染物测试台架实验27-33
• 2.1 实验仪器与设备27
• 2.2 测试方法27-28
• 2.3 结果与讨论28-33
• 第三章 甲醇深度氧化Ag/γ-Al2O3系列催化剂的制备33-40
• 3.1 实验试剂与器材33
• 3.2 球状γ-Al2O3载体的预处理33-34
• 3.2.1 实验步骤33-34
• 3.2.2 结果与讨论34
• 3.3 活性组分的沉积34-35
• 3.3.1 浸渍-沉淀法35
• 3.3.2 共沉淀法35
• 3.3.3 等体积浸渍法35
• 3.4 干燥处理35-36
• 3.5 煅 烧36
• 3.6 综合实验步骤36-37
• 3.7 Ag/γ-Al2O3系列催化剂的制备及组成情况37-38
• 3.8 结果与讨论38-40
• 3.8.1 制备催化剂所需各种物质的量的计算38
• 3.8.2 催化剂理论含Ag量与实际含银量的比较38-40
• 第四章 Ag/γ-Al2O3系列催化剂的催化性能评价40-59
• 4.1 前 言40
• 4.2 实验部分40-46
• 4.2.1 实验试剂与仪器装置40-41
• 4.2.2 催化剂评价装置41-42
• 4.2.3 操作步骤42
• 4.2.4 气相产物分析的色谱条件42-43
• 4.2.5 液相产物分析的色谱条件选择43
• 4.2.6 甲醇氧化转化率及其转化为CO2的选择性的计算方法43-46
• 4.3 结果与讨论46-55
• 4.3.1 不同方法制备的Ag/γ-Al2O3催化剂的催化性能比较46-48
• 4.3.2 煅烧温度对Ag/γ-Al2O3催化剂的性能影响48-49
• 4.3.3 不同Ag含量对Ag/γ-Al2O3催化剂的性能影响49-51
• 4.3.4 La2O3和CeO2改性Ag/γ-Al2O3催化剂的研究51-53
• 4.3.5 不同空速下Ag/γ-Al2O3催化剂的性能比较53-54
• 4.3.6 液相产物分析54-55
• 4.4 反应机理的探讨55-57
• 4.4.1 甲醇完全氧化反应的热力学分析55-56
• 4.4.2 甲醇的深度氧化反应机理56-57
• 4.5 小结57-59
• 第五章 Ag/γ-Al2O3系列催化剂结构分析及其与催化性能关系的研究59-69
• 5.1 实验方法59-60
• 5.1.1 XRD测试59
• 5.1.2 TEM测试59-60
• 5.2 结果与讨论60-67
• 5.2.1 γ-Al2O3载体的XRD测试结果60
• 5.2.2 不同方法制备的Ag/γ-Al2O3催化剂在反应前后的XRD及TEM测试结果分析60-63
• 5.2.3 不同煅烧温度下Ag/γ-Al2O3催化剂的XRD测试结果分析63-64
• 5.2.4 不同Ag含量的Ag/γ-Al2O3催化剂的XRD测试结果分析64-65
• 5.2.5 La2O3和CeO2改性Ag/γ-Al2O3催化剂的XRD及TEM测试结果分析65-67
• 5.3 小结67-69
• 第六章 结论与建议69-71
• 致谢71-72
• 参考文献72-78
• 硕士期间发表的论文78

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