吸附强化甲烷水蒸气重整制氢系统-Li_4SiO_4吸附剂制备、改性及CO_2吸附动力学研究

【摘要】：吸附强化甲烷水蒸气重整制氢技术可以打破水蒸气重整制氢的反应平衡,从而降低反应温度,提高氢气的纯度,简化了反应器规模,因此近年来受到广泛关注。选取合适的CO2吸附剂并对其吸附机理及动力学进行计算是SESMR体系的关键点,但是,相关的研究目前鲜有报道。 本论文选取Li4SiO4为CO2吸附剂,利用FactSage及HSC软件,对Li4SiO4制备的热力学进行计算,结合理论计算结果并通过XRD、SEM以及TGA等表征手段得到高温固相合成法制备Li4SiO4的最佳工艺条件。 对自制Li4SiO4,通过TGA实验测定Li4SiO4(?)吸附CO2的数据,对其反应机理进行分析,通过分析Li4SiO4吸附剂在不同温度、不同CO2分压下的动力学数据,认为Li4SiO4与CO2反应的过程符合双壳机理吸附模型,反应分快反应阶段和离子扩散控制阶段。 在自制Li4SiO4的基础上,对其进行元素掺杂。实验结果表明,改性的吸附剂快反应阶段将被延长,最大质量增重将显著增加,且在CO2浓度下降的过程中相对于其他样品吸附能力保持不变,当水蒸汽出现时,吸附能力增加程度相对于纯Li4SiO4更大。其在经历10个吸脱附循环后仍然有良好的吸附性能。 【关键词】：吸附强化甲烷水蒸气重整 CO_2吸附剂 阿弗拉米模型 元素掺杂
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ116.2;TQ028.15
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第1章 文献综述9-23
• 1.1 选题背景9
• 1.2 甲烷水蒸汽重整制氢简介9-10
• 1.3 吸附强化甲烷水蒸气重整制氢简介10-11
• 1.4 中高温CO_2吸附剂研究现状11-13
• 1.4.1 Al_2O_3吸附剂11-12
• 1.4.2 类水滑石吸附剂12
• 1.4.3 CaO基吸附剂12-13
• 1.4.4 锂盐吸附剂13
• 1.5 吸附剂选择13-14
• 1.6 Li_4SiO_4制备研究现状14-15
• 1.7 吸附机理及动力学研究现状15-17
• 1.8 Li_4SiO_4吸附CO_2动力学研究现状17-18
• 1.9 元素掺杂研究现状18-20
• 1.10 吸附强化甲烷水蒸气重整反应器研究现状20-21
• 1.11 本文研究内容及框架21-23
• 第2章 Li_4SiO_4的制备工艺23-33
• 2.1 引言23
• 2.2 制备反应的热力学分析23-24
• 2.2.1 热力学分析方法23
• 2.2.2 热力学分析结果23-24
• 2.3 Li_4SiO_4制备条件的理论分析24-26
• 2.4 制备实验26-27
• 2.4.1 实验药品与设备26
• 2.4.2 样品的制备工艺26-27
• 2.5 结果与讨论27-32
• 2.5.1 原料分析27-28
• 2.5.2 制备条件对Li_4SiO_4纯度的影响28-30
• 2.5.3 自制Li_4SiO_4与商业Li_4SiO_4吸附性能比较30-32
• 2.6 小结32-33
• 第3章 Li_4SiO_4吸附机理及其动力学33-46
• 3.1 引言33
• 3.2 实验方法33-35
• 3.2.1 Li_4SiO_4样品处理及表征方法34-35
• 3.2.2 动力学实验方法35
• 3.3 样品表征35-36
• 3.4 反应机理分析36-41
• 3.5 动力学计算41-45
• 3.5.1 气体流速对Li_4SiO_4吸附行为的影响41
• 3.5.2 纯CO_2气氛下Li_4SiO_4的吸附动力学机理研究41-45
• 3.6 小结45-46
• 第4章 元素掺杂对Li_4SiO_4的改性46-62
• 4.1 引言46
• 4.2 实验药品与设备46-47
• 4.3 掺杂K_2CO_3的理论分析47-50
• 4.4 样品的表征50-52
• 4.5 掺杂K_2CO_3含量对K-Li_4SiO_4吸附性能的影响52-56
• 4.6 Li_(4.12)K(0.24)SiO_4的吸附性能56-58
• 4.7 吸附条件对Li_(4.12)K_(0.24)SiO_4吸附CO_2效果的影响58-60
• 4.8 Li_(4.12)K_(0.24)SiO_4的循环性能60-61
• 4.9 小结61-62
• 第5章 结论与展望62-64
• 5.1 结论62-63
• 5.2 展望63-64
• 参考文献64-68
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录68-69
• 致谢69

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