功能化离子液体催化二氧化碳和甲醇合成碳酸二甲酯与二甲氧基甲烷的研究

【摘要】：本文制备了新型碱性离子液体氢氧化胆碱(CH)，并将其应用到催化甲醇与CO2直接合成碳酸二甲酯的反应中。实验结果表明，此离子液体制备简便并且性能优异，它可以在比较温和的条件下催化合成碳酸二甲酯，且该离子液体为碱性催化剂，有利于CO2的固定与活化。研究了CO2的初始压力、离子液体的用量、反应时间、反应温度等其他反应条件对反应的影响并研究了催化剂的重复利用情况。确定了最佳反应条件为：离子液体用量为8g，反应温度140℃，反应时间6h，CO2压力3MPa。在此最佳反应条件下，碳酸二甲酯的产率为0.52%，选择性为95.22%，催化剂可以重复利用三次以上。并且，根据文献报道及实验结果提出了由甲醇与CO2直接合成碳酸二甲酯的反应机理。 另外，在研究甲醇与CO2合成碳酸二甲酯的过程中，发现二甲氧基甲烷也有较高的选择性，因此研究了在离子液体BmimOH中，催化氧化甲醇合成二甲氧基甲烷的反应。在此离子液体中，二甲氧基甲烷得到了一定的收率。并且研究了离子液体用量、反应时间、初始压力以及反应温度等反应条件对该反应的影响，得到的最佳反应条件为：离子液体用量6g，反应温度150℃，反应时间6h，初始压力3MPa。在此条件下，二甲氧基甲烷的产率为1.5%，选择性为52%。 【关键词】：离子液体 碳酸二甲酯 二甲氧基甲烷 甲醇 二氧化碳
【学位授予单位】：哈尔滨师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ225.52;TQ221.1
【目录】：

• 摘要9-10
• Abstract10-11
• 第1章 绪论11-21
• 1.1 前言11
• 1.2 碳酸二甲酯的概述11-17
• 1.2.1 碳酸二甲酯的应用12-14
• 1.2.2 碳酸二甲酯的合成方法14-17
• 1.3 二甲氧基甲烷的概述17-20
• 1.3.1 二甲氧基甲烷的应用18-19
• 1.3.2 二甲氧基甲烷的合成方法19-20
• 1.4 本论文的研究内容20-21
• 第2章 离子液体中甲醇与 CO2直接合成碳酸二甲酯21-34
• 2.1 前言21
• 2.2 实验部分21-24
• 2.2.1 药品与仪器21-22
• 2.2.2 离子液体的制备22-23
• 2.2.3 DMC 的合成与检测23
• 2.2.4 DMC 产率的定量计算23-24
• 2.3 结果与讨论24-33
• 2.3.1 催化剂的表征24-25
• 2.3.2 不同催化剂对反应的影响25-27
• 2.3.3 不同反应条件对反应的影响27-30
• 2.3.4 催化剂的重复利用30-32
• 2.3.5 反应机理的推断32-33
• 2.4 本章小结33-34
• 第3章 离子液体中甲醇氧化一步合成二甲氧基甲烷34-45
• 3.1 前言34
• 3.2 实验部分34-37
• 3.2.1 药品与仪器34-35
• 3.2.2 催化剂的制备35
• 3.2.3 二甲氧基甲烷的合成与检测35-36
• 3.2.4 二甲氧基甲烷产率的定量计算36-37
• 3.3 结果与讨论37-42
• 3.3.1 离子液体的表征37-38
• 3.3.2 在不同离子液体中的反应38-39
• 3.3.3 离子液体用量对反应的影响39-40
• 3.3.4 温度对反应的影响40
• 3.3.5 时间对反应的影响40-41
• 3.3.6 压力对反应的影响41-42
• 3.4 催化剂的重复利用42-44
• 3.5 本章小结44-45
• 结论45-46
• 参考文献46-50
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文50-52
• 致谢52

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