太原西山西铭8号煤大分子结构构建及甲烷吸附机理研究

【摘要】：随着人类文明的发展煤炭、石油资源的枯竭,能源结构已经从煤石油向天然气转变。我国煤炭资源丰富,探明的煤层气逐年增长。煤层气将成为未来的主要能源。煤层气的生成、储集以及成藏条件与其它天然气有明显的差异。煤层气主要以吸附态赋存于煤层中,所以研究煤与甲烷分子的相互关系,是合理开采煤层气的基础。煤大分子结构具有复杂性和不均一性,煤大分子结构的构建对是研究煤与甲烷分子相互作用的基础。本文利用13C-NMR、FTIR、XPS等物理化学方法,结合工业分析、元素分析,以西山矿区西铭8号煤(XM-8)为例,构建能够反映真实存在形式的煤大分子结构。XM-8模型中,芳香结构单元以菲、葸结构为主,最大环数可达到五个;脂肪结构主要以脂肪侧链的形式存在；氧原子分别以醚键、羟基、和羰基形式存在；氮原子以吡咯和吡啶的形式存在；硫原子以噻吩形式存在。采用Materials Studio6.0(MS)中Forcite模块对XM-8结构模型进行能量最小化模拟。结果表明,分子内及分子间芳香层片之间的π-π相互作用,使其以近似平行的方式排列。在此基础上,根据第一性原理的密度泛函理论,计算并研究了甲烷与XM-8大分子结构的相互作用及最优吸附位置,并与石墨模型进行了比较。结果表明：甲烷分子在煤大分子芳香环结构中2-Bond-UP位置为最优吸附位置,吸附能为-38.37 kJ/mol甲烷分子在煤大分子杂原子环结构中C-C键或X-C键中间为最优吸附,并且优先吸附在芳香环结构上。径向分布函数表明,煤大分子结构对甲烷的吸附作用是由吸附位置与吸附方向共同决定的,并且甲烷的吸附位点与吸附方向的差异所引起的吸附能变化大于芳香结构单元对其的影响。 【关键词】：西铭8号 吸附 甲烷 分子力学 分子动力学 密度泛函理论
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：P618.1
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 绪论10-24
• 1.1 引言10-11
• 1.2 煤分子结构的研究11-16
• 1.2.1 煤结构的研究方法11
• 1.2.2 煤结构的研究进展11-16
• 1.3 煤层气与常规天然气差异16-17
• 1.3.1 非常规天然气16
• 1.3.2 煤层气生成、储集、圈闭条件16
• 1.3.3 煤层气与常规天然气异同16-17
• 1.4 煤对甲烷分子的吸附17-19
• 1.4.1 煤吸附甲烷模型18-19
• 1.4.2 分子模拟技术在煤对气体吸附研究中的应用19
• 1.5 本文的研究内容、方法、目的及意义19-24
• 1.5.1 研究背景及意义19-20
• 1.5.2 研究内容20-21
• 1.5.3 技术方法21-24
• 第二章 Materials-Studio软件简介24-26
• 2.1 Materials Studio的使用范围及其特点24
• 2.2 模块介绍24-26
• 2.2.1 MS.Forcite模块24-25
• 2.2.2 MS.Sorption模块25
• 2.2.3 MS.dMol3模块25-26
• 第三章 样品采集、处理及实验测试26-30
• 3.1 样品采集26
• 3.2 实验部分26-30
• 3.2.1 工业分析与元素分析26-27
• 3.2.2 反射率测定27
• 3.2.3 傅里叶变换红外光谱实验(FTIR)27
• 3.2.4 核磁共振实验(~(13)C-CP/MAS NMR)27-28
• 3.2.5 XPS实验28
• 3.2.6 高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)28-30
• 第四章 测试结果解析30-40
• 4.1 FTIR测试与谱图解析30-33
• 4.2 ~(13)C-NMR测试与谱图解析33-34
• 4.3 XPS测试与谱图解析34-37
• 4.4 HRTEM图片处理及对芳香基团的解析37-40
• 第五章 西铭8号煤大分子结构模型构建40-44
• 5.1 芳香结构单元40
• 5.2 脂肪碳结构40
• 5.3 杂原子结构40-41
• 5.4 煤大分子结构构建41-44
• 第六章 煤大分子结构模型的分子模拟44-52
• 6.1 引言44
• 6.2 分子动力学模拟方法介绍44-45
• 6.3 力场简介45-46
• 6.4 模拟计算方法与参数设置46-48
• 6.5 能量最小化几何构型48-52
• 第七章 煤大分子对甲烷的吸附机理研究52-66
• 7.1 巨正则蒙特卡洛52
• 7.2 密度泛函理论52-54
• 7.3 西铭8号煤对甲烷的饱和吸附态54
• 7.3.1 饱和吸附态计算方法与参数设置54
• 7.3.2 饱和吸附态54
• 7.4 优势吸附位置计算方法与参数设置54-55
• 7.5 径向分布函数计算方法55-57
• 7.6 确定吸附位置57-60
• 7.6.1 芳香结构单元吸附位置的确定57-58
• 7.6.2 官能团吸附位置的确定58-60
• 7.7 优势吸附位置结果与讨论60-65
• 7.8 煤大分子结构与石墨模型吸附甲烷对比65-66
• 第八章 结论66-68
• 8.1 结论66-67
• 8.2 创新点67-68
• 参考文献68-74
• 致谢74-76
• 攻读学位期间发表的学术论文76

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