Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应——HZSM-5分子筛脱铝的影响

【摘要】：采用两种不同的脱铝方法对HZSM-5分子筛进行了预处理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR对分子筛的结构和酸性质进行了表征,考察了分子筛的脱铝程度对Mo基催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响.结果表明,HZSM-5分子筛的酸性过强或B酸量不足,均会导致催化剂严重积炭,但积炭成因不同.母体HZSM-5分子筛上的强B酸中心的存在可促使催化剂上反应中间物种深度脱氢,造成催化剂在反应过程中严重积炭.经水热处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出严重,造成B酸活性中心不足以及部分微孔阻塞,不利于C2中间物种芳构化,导致芳烃选择性显著降低.经高温N2处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出相对缓和,在消除母体分子筛上强B酸中心的同时,保留了较多的弱B酸中心,既可满足C2中间物种芳构化反应的需要,又可有效抑制催化剂积炭,导致甲烷芳构化反应性能显著改善. 【作者单位】： 汕头大学化学系 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 汕头大学化学系 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
【关键词】： 甲烷 芳构化 钼 HZSM-分子筛 负载型催化剂 脱铝 水热处理 高温氮气处理
【基金】：国家自然科学基金(20203012) 广东省自然科学基金(06027205)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 甲烷无氧芳构化反应是甲烷活化和直接转化成液体化学品的有效途径之一.无氧条件下,在Mo/HZSM-5催化剂上甲烷高选择性地转化成芳烃的反应引起了国内外学者的广泛关注,已成为C1化学的研究热点[1].文献[2~4]对多种Mo前驱体和载体进行了考察,认为具有二维孔道结构、孔径接近苯动

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