载体织构对Ni-Fe/γ-Al_2O_3催化剂结构和甲烷化活性的影响

【摘要】：采用等体积浸渍法制备了4种不同γ-Al2O3为载体的负载型Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂,通过BET、XRD和H2-TPR等表征手段对载体和催化剂进行了表面微观结构分析,并考察了其低温浆态床催化CO甲烷化反应的活性和稳定性。结果表明,载体γ-Al2O3的表面织构性质对Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂活性物质Ni的分布和甲烷化活性影响较大。比表面积和平均孔径分别为192m2/g和5.8nm的γ-Al2O3载体具有较好的低温浆态床CO甲烷化活性,有利于活性组分的分散,且与γ-Al2O3表面作用较强的β-NiO含量较多,还原后活性物质Ni晶粒较小,形成的活性中心数量多,甲烷化活性及稳定性较好,CO的平均转化率和CH4平均选择性分别达到97.0%和89.0%。而以比表面积较大的高硅γ-Al2O3载体制备的催化剂,游离态α-NiO含量较多,还原过程中容易迁移和团聚,形成较大的Ni晶粒,催化剂的活性和稳定性均差,CO的初始转化率为85.5%,反应17h后活性急剧下降。 【作者单位】： 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室;
【关键词】： 煤制天然气 镍基催化剂 γ-AlO 低温浆态床 一氧化碳 甲烷化
【基金】：国家重点基础研究发展计划(2012CB723105) 太原理工大学校青年基金(2012L040)
【分类号】：TE624.9
【正文快照】： 与煤相比,天然气是一种清洁、高效、低碳环保的能源,将煤气化制合成天然气是煤炭清洁利用的发展方向[1,2]。热力学研究[3]表明,低温有利于甲烷化反应的进行,而目前工业甲烷化工艺均采用固定床反应器,其体系实际温度高且热量难以转移,容易导致催化剂烧结和积炭[4-6]。浆态床反

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