稀土改性碳纳米管负载Ni催化二氧化碳加氢甲烷化的研究

【摘要】：随着全球工业的快速发展,燃烧石化资源引起的二氧化碳排放量逐年增加,引发了严重的环境和生态问题。为此,近年来,各国科学研究者纷纷提出各种技术思想路线,以求将全球最大的碳源CO2变害为利。其中,日本科学家Hashimoto提出的CO2循环策略引起了人们的广泛关注。策略中的二氧化碳加氢甲烷化步骤被人们认为是整个循环的关键。目前二氧化碳加氢甲烷化的研究主要集中在催化剂活性组分的选择,载体的选取及催化剂助剂的开发三方面。 本文研究了不同载体对负载型镍基催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化的影响,并进行BET、IR、XRD、TPR和TEM等一系列表征。研究结果表明,以碳纳米管为载体负载镍催化二氧化碳加氢甲烷化的反应性能要明显高于传统催化剂Ni/Al2O3,且经KOH碱处理载体的催化剂表现出优于酸处理催化剂的二氧化碳加氢甲烷化低温活性。 另外,本文还进一步考察了稀土助剂对催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化性能的改性作用。研究发现,催化剂添加稀土助剂后,催化剂的活性和选择性得到了很大程度的提高。在此基础上,我们进一步研究了不同稀土元素和稀土添加顺序及含量对催化剂催化性能的影响,并通过BET、XRD、TPR和XPS等技术手段对催化剂进行表征发现,不同稀土元素和稀土添加顺序及含量主要从催化剂结构及电子性能两方面对催化剂的二氧化碳加氢性能加以影响。 本研究旨在寻求二氧化碳加氢甲烷化工艺的最佳催化剂,力求达到该反应的最佳活性及选择性,从而最大程度的将二氧化碳变害为宝。 【关键词】：二氧化碳甲烷化 改性碳纳米管 稀土助剂
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：X701;O643.32
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第1章 引言8-26
• 1.1 选题背景8-9
• 1.2 碳纳米管概述9-16
• 1.2.1 碳纳米管结构9-10
• 1.2.2 碳纳米管的特性10-11
• 1.2.3 碳纳米管的改性11-12
• 1.2.4 碳纳米管的催化应用12-16
• 1.3 二氧化碳加氢甲烷化反应16-21
• 1.3.1 二氧化碳加氢甲烷化机理16-18
• 1.3.2 二氧化碳加氢甲烷化催化剂18-21
• 1.4 稀土元素概述21-25
• 1.4.1 稀土元素的特性22
• 1.4.2 稀土助剂的催化应用22-25
• 1.5 对研究现状的思考与论文工作设想25
• 1.6 主要创新点25-26
• 第2章 实验药品与方法及原理26-31
• 2.1 实验所需药品和原料26
• 2.2 实验主要装置26-27
• 2.3 载体和催化剂的表征27-29
• 2.3.1 红外光谱分析(IR)27-28
• 2.3.2 比表面积(BET)28
• 2.3.3 X-射线粉末衍射(XRD)28
• 2.3.4 程序升温还原(TPR)28-29
• 2.3.5 X射线光电子能谱分析29
• 2.3.6 扫描透射电子显微镜29
• 2.4 催化剂活性的测定29-31
• 第3章 不同载体负载镍催化二氧化碳加氢甲烷化反应性能的研究31-39
• 3.1 载体的预处理31
• 3.2 催化剂的制备31-32
• 3.3 载体的红外光谱分析及透射电镜图32-33
• 3.4 催化剂的活性测试33-34
• 3.5 催化剂的BET34-35
• 3.6 催化剂的XRD分析35-36
• 3.7 催化剂的TPR研究36-38
• 3.8 小结38-39
• 第4章 不同稀土种类掺杂催化剂催化二氧化碳甲烷化性能的研究39-44
• 4.1 不同稀土种类掺杂催化剂的制备39
• 4.2 催化剂的活性测试39-40
• 4.3 催化剂的BET40-41
• 4.4 催化剂的XRD研究41-42
• 4.5 催化剂的TPR研究42-43
• 4.6 小结43-44
• 第5章 稀土掺杂含量催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化性能的研究44-48
• 5.1 不同稀土掺杂含量催化剂的制备44
• 5.2 催化剂的活性测试44-45
• 5.3 催化剂的比表面积及粒径数据45-46
• 5.4 催化剂的XRD分析46-47
• 5.5 小结47-48
• 第6章 不同稀土掺杂顺序催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化性能的研究48-55
• 6.1 不同稀土掺杂顺序催化剂的制备48
• 6.2 催化剂的活性测试48-49
• 6.3 催化剂的比表面积和粒径大小49-50
• 6.4 催化剂的XRD研究50-51
• 6.5 催化剂的TPR研究51-52
• 6.6 催化剂的XPS研究52-54
• 6.7 小结54-55
• 第7章 结论与展望55-57
• 7.1 结论55-56
• 7.2 进一步工作方向56-57
• 致谢57-58
• 参考文献58-64
• 攻读硕士期间的研究成果64

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