Cr_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制备合成气

【摘要】：分别采用柠檬酸络合法和直接分解法制备了Cr2O3催化剂,采用XRD,BET,TPR,XPS,TEM和TGA表征了催化剂的物理化学性质,在常压固定床石英管(内径5mm)反应器中考察了Cr2O3催化剂对甲烷部分氧化反应的催化性能.在500～750℃,V(CH4)∶V(O2)=2,空速12×104h-1的条件下,O2几乎完全转化,CH4转化率及H2和CO选择性随着温度的升高而增加.700℃下CH4转化率及H2,CO选择性随着空速(6.0×104～24×104h-1)的升高而增加.在500h稳定性实验中,随着反应时间的延长,CH4转化率及H2,CO选择性缓慢下降,XRD,TEM和BET结果表明,催化剂的活性下降与烧结和团聚有关,TGA分析表明催化剂具有良好的抗积炭性.通过CH4脉冲反应,推测在反应过程中CO,H2,CO2和H2O是直接生成的. 【作者单位】： 清华大学化学系 有机光电子与分子工程教育部重点实验室 分子催化与定向转化研究室;
【关键词】： 三氧化二铬 甲烷部分氧化 合成气 晶格氧 脉冲反应 催化剂表面 转化率 选择性 比表面积 柠檬酸络合法
【基金】：国家“九七三”计划(批准号:2005CB221401)资助
【分类号】：TE665.3
【正文快照】： 由于甲烷部分氧化制备合成气(POM)是温和的放热反应,反应产物中V(H2)/V(CO)约为2,有利于费-托合成和甲醇合成,近年来已引起研究者越来越广泛的关注[1～3].具有高活性的金属Ni催化剂与贵金属(Pt,Pd,Rh,Ru和Ir)相比价格便宜,因而成为研究的热点,但是由于积炭、烧结和活性组分流

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