甲烷气体分子高灵敏高分辨吸收光谱的理论与实验研究

【摘要】：本论文主要就高灵敏、高分辨探测气体分子吸收光谱进行了理论分析和实验研究。利用外腔可调谐二极管激光对甲烷气体分子2ν_3振动吸收带R9支八条吸收线线强度、压力诱导展宽和压力诱导频移等吸收线参数进行了高精度的测量。利用波长调制和谐波探测技术对频率位于6105.626cm~(-1)附近的两条间隔仅6MHz的F1、F2吸收双线进行高灵敏检测,从理论和实验上同时分析了影响本实验灵敏度主要噪声原因。考虑了这些噪声因素后,获得了最小探测灵敏度。另外采用共焦FP腔和激光耦合原理结合光与分子相互作用理论,数值分析了影响腔增强以及腔饱和光谱的一些因素,最后对腔饱和光谱进行了预研,初步建立了实现腔饱和光谱的实验方案。 论文就以上内容分成六章进行了阐述。第一章为引言部分,介绍了主要应用于分子光谱领域的高灵敏、高分辨技术,引出了本文要研究的内容。第二章对饱和吸收光谱的理论进行了详细的归纳总结,主要从最基本的吸收线的展宽和压窄效应出发,分析了引起展宽的多种因素,最后给出了饱和光谱的一般的理论描述。第三章首先分析了波长调制和谐波探测这种高灵敏检测技术的基本原理,从理论上分析了激光能量起伏对这种高灵敏检测技术的影响,同时提出了简单的解决方案,最后从理论模拟腔共振效应的谐波信号为基础,分析其对这种高灵敏检测技术的影响。第四章针对本文研究的2ν_3带R9支的八条吸收线的结基本参数进行了分析,首先描述了甲烷分子的基本结构、振动模式、配分函数以及近红外吸收光谱等,利用直接吸收光谱结合谐波探测技术测量了这八条线的吸收线强度以及F1、F2吸收双线的压力展宽和压力频移系数,最后对频率稳定到甲烷吸收线的性能进行了研究,这些都为建立高灵敏检测瓦斯气体提供必要的数据。第五章结合第三章的理论分析,从实验上消除了背景起伏对谐波信号的影响,分析了影响本实验灵敏度的主要噪声—腔共振效应,通过测量接近探测极限的低浓度甲烷气体的谐波信号以及腔共振效应噪声随调制幅度的变化关系,选择了具有最佳信噪比的最佳调制幅度,最后在消除背景起伏对谐波信号的影响以及采用最佳的调 【关键词】：甲烷分子光谱 振转吸收带 波长调制和谐波探测技术 腔饱和光谱技术 腔共振效应
【学位授予单位】：山西大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：O433.5
【目录】：

• 目录4-12
• 摘要12-18
• 第一章 引言18-32
• 1．1 激光光谱学概况18-19
• 1．2 高灵敏激光光谱技术19-24
• 1．2．1 直接吸收光谱技术19-20
• 1．2．2 调制光谱技术20-21
• 1．2．3 腔增强吸收光谱技术21-22
• 1．2．4 差分吸收及扫描平均技术22
• 1．2．5 光声光谱技术22-24
• 1．3 高分辨激光光谱技术24-29
• 1．3．1 准直分子束光谱技术24-25
• 1．3．2 饱和光谱技术25-27
• 1．3．3 量子拍光谱技术27-28
• 1．3．4 双光子无多普勒光谱技术28-29
• 1．4 本文主要研究的内容29
• 参考文献29-32
• 第二章 饱和吸收光谱理论32-60
• 2．1 收线展宽机制32-45
• 2．1．1 均匀展宽32-40
• 2．1．2 非均匀展宽40-43
• 2．1．3 弹性碰撞43-45
• 2．2 饱和吸收光谱理论与技术45-56
• 2．2．1 饱和吸收光谱理论45-53
• 2．2．2 饱和光谱技术及应用53-56
• 本章小结56
• 参考文献56-60
• 第三章 调制光谱与谐波探测技术的理论分析60-78
• 3．1 波长调制光谱与频率调制光谱60-63
• 3．2 谐波探测理论63-66
• 3．3 激光能量起伏对波长调制光谱的影响66-73
• 3．3．1 残余幅度调制66-67
• 3．3．2 组合幅度调制和波长调制的谐波探测理论67-71
• 3．3．3 消除背景起伏对谐波信号影响71-73
• 3．4 腔共振效应对波长调制光谱的影响73-76
• 本章小结76
• 参考文献76-78
• 第四章 甲烷气体分子2v_3带R9支吸收线参数的高精度测量78-106
• 4．1 分子光谱理论初步78-81
• 4．1．1 Born-Oppenheimer近似78-80
• 4．1．2 振转光谱80-81
• 4．2 甲烷分子近红外吸收光谱81-85
• 4．2．1 甲烷分子结构81-82
• 4．2．2 振动与对称82
• 4．2．3 近红外光谱82-84
• 4．2．4 配分函数84-85
• 4．3 定量吸收光谱85-87
• 4．3．1 Beer-Lambert定律85
• 4．3．2 吸收线强度85-87
• 4．3．3 压力展宽和压力频移系数的测量87
• 4．4 TEC500型外腔二极管激光器特性讨论87-90
• 4．4．1 Littman外腔式二极管激光器的工作原理87-88
• 4．4．2 TEC500型外腔二极管激光器的电压调制率的测量88-90
• 4．5 吸收线参数的测量90-104
• 4．5．1 吸收线强度的测量90-95
• 4．5．2 压力展宽和压力频移系数的测量95-100
• 4．5．3 稳定激光器频率到甲烷吸收线100-104
• 本章小结104
• 参考文献104-106
• 第五章 高灵敏探测甲烷气体的实验研究106-120
• 5．1 消除激光能量起伏对谐波探测灵敏度影响的实验研究106-109
• 5．1．1 幅度调制和频率调制之间相位差φ的测量106-109
• 5．1．2 实验结果及讨论109
• 5．2 腔共振效应的实验研究109-111
• 5．3 高灵敏探测微量甲烷气体的实验研究111-118
• 5．3．1 实验装置与技术112-113
• 5．3．2 最小探测灵敏度的分析113-118
• 5．3．3 所测频率范围内其它气体吸收线的讨论118
• 本章小结118
• 参考文献118-120
• 第六章 高分辨分子饱和吸收光谱研究120-140
• 6．1 弱分子内腔饱和谱的理论分析121-130
• 6．1．1 FP腔光场的理论描述121-123
• 6．1．2 腔内存在吸收介质时的共焦FP腔理论123-124
• 6．1．3 腔增强吸收的理论分析124-126
• 6．1．4 腔饱和吸收的理论分析126-127
• 6．1．5 甲烷分子腔饱和谱的数值模拟127-130
• 6．2 锁定激光器频率到高精度 FP腔共振峰130-135
• 6．2．1 Pound-Drever-Hall锁频技术的相关理论131-133
• 6．2．2 Pound-Drever-Hall锁频技术的实验研究133-135
• 6．3 月空饱和吸收光谱的实验预研135-137
• 6．3．1 腔饱和吸收光谱的实验方案135-136
• 6．3．2 腔饱和吸收光谱的测量结果及分析136-137
• 本章小结137-138
• 参考文献138-140
• 全文总结及今后工作展望140-142
• 博士期间完成的科研论文142-144
• 博士期间参与的科研项目和专利144-145
• 致谢145-146
• 承诺书146

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