溶液燃烧法制备的Ni基催化剂及其浆态床甲烷化催化性能

【摘要】：分别以硝酸铝、硝酸氧锆、硝酸镧和硝酸铈为载体前驱体,与硝酸镍和尿素配制水溶液,采用溶液燃烧法制备了Ni-Al2O3、Ni-Zr O2、Ni-La2O3和Ni-Ce O2催化剂,研究了浆态床CO甲烷化催化性能,并进行了低温N2吸附-脱附、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和H2化学吸附等表征分析。结果表明,以硝酸铝为前驱体制备Ni-Al2O3催化剂时燃烧火焰稳定且持续时间长,达23 s,样品比表面积(468 m2·g-1)和金属Ni表面积(10 m2·g-1)均较大、Ni粒径小(3~5 nm)且分散度高,CO甲烷化催化活性和稳定性好,CO转化率和CH4选择性分别达到94%和95%,在100 h的甲烷化反应中未出现明显失活;以硝酸氧锆和硝酸镧为前驱体制备样品时未出现明显的燃烧火焰,持续时间仅为12 s和5 s,催化剂比表面积、金属表面积及催化活性均较低;以硝酸铈为前驱体制备样品时燃烧过程迅速而剧烈,样品比表面积(22 m2·g-1)和金属Ni表面积(5 m2·g-1)小、Ni粒径大且分散性差,甲烷化催化性能最差,CO转化率仅为41%,CH4选择性仅为89%。 【作者单位】： 太原理工大学 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室;
【关键词】： 催化 催化剂制备 浆态床反应器 CO甲烷化 溶液燃烧法 镍催化剂 载体
【基金】：国家“973”计划(No.2012CB723105) 山西省青年基金(No.2013021007-4) 中国博士后科学基金(2013M541210) 太原理工大学校青年团队基金(No.2013T091)资助项目
【分类号】：TQ546;O643.36
【正文快照】： 0前言煤气化制天然气是煤炭清洁利用的重要途径之一,其中CO加氢甲烷化是核心技术[1-2]。甲烷化反应是强放热反应[3],由于传热性差,固定床反应器易导致催化剂过热烧结或积炭。采用浆态床反应器能及时移除反应热,并可以使用富CO反应气提高单程转化率[4-5]。甲烷化催化剂一般选用

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