水凝胶法制备Ni/ZrO_2催化剂及催化CO_2加氢甲烷化性能

【摘要】：采用水凝胶法制备出一系列Ni/ZrO2催化剂,使用X射线衍射(XRD),比表面积(BET)测试,透射电子显微镜(TEM)和氢气程序升温还原(H2-TPR)对其结构进行了表征,并考察了在CO2加氢甲烷化反应中的催化活性.研究结果表明,经过450℃焙烧的催化剂中ZrO2呈无定形结构,NiO均匀分散在ZrO2表面上;在400℃时H2还原过程中,部分无定形ZrO2转变为四方晶相结构并使Ni再次分散,Ni与ZrO2之间的电子作用抑制了Ni晶粒的生长和ZrO2晶型的转变;与无定形ZrO2和四方相ZrO2产生电子作用的NiO对催化剂活性起决定性作用,当Ni/Zr摩尔比为0.707时,催化剂活性最高.在H2/CO2体积比为4,空速为1×104h-1,压力为0.5 MPa,反应温度为200℃时,CO2转化率达到27%以上,当反应温度上升至280~320℃时,CO2转化率达到99%以上,CH4选择性大于92%. 【作者单位】： 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室;
【关键词】： Ni/ZrO催化剂 二氧化碳 甲烷化 水凝胶法
【基金】：国家“九七三”计划项目(批准号:2012CB723105) 山西省自然科学基金(批准号:2010011014-5) 山西省科技攻关项目(批准号:20120313005-1) 山西省高等学校优秀青年学科带头人支持计划项目[晋教科(2010)4号]资助
【分类号】：O643.36
【正文快照】： CO2的大量排放导致非常严重的生态环境问题,因此CO2的收集、捕获、储存、转化已成为人与自然长久平衡发展的重要工作.其中,CO2加氢合成甲烷是对其进行资源化利用的有效途径,一方面可以实现CO2减排,另一方面,其产品也可作为重要的天然气补充来源.目前,国内外研究的甲烷化催化

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