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加入甲烷促进选择性非催化还原反应的机理验证和分析

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 17:08:22
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加入甲烷促进选择性非催化还原反应的机理验证和分析【摘要】:通过敏感性和反应途径分析,修正了A机理模型的部分反应参数,并利用实验结果及文献数据进行了验证,进而利用修正后的机理模型对

【摘要】:通过敏感性和反应途径分析,修正了A机理模型的部分反应参数,并利用实验结果及文献数据进行了验证,进而利用修正后的机理模型对加入CH4的选择性非催化还原(SNCR)反应进行深入分析。分析结果表明修正后的模型可准确模拟加入CH4的SNCR反应。在SNCR反应中加入CH4,其氧化反应使得OH和HO2等基元含量增加,激发了NH3形成NH2,在较低温度下促进了SNCR反应,减少了氨泄漏。CH4与NH3的氧化过程形成竞争,导致较高喷氨量时反应温度窗口向高温拓展。对固定氮总量(nNO+nNO2+nN2O+nNH3)和nTFN+nCO的分析表明,加入250μL/L左右的CH4可起到最佳效果。加入CH4还使SNCR反应速率大大加快,从而缩短了反应时间。相对于常规SNCR反应,在合适的反应温度下,加入CH4不会使N2O、NO2的产量增加,也不会产生明显的CO,nTFN和nTFN+nCO的排放量显著减少。 【作者单位】: 清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室 清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室
【关键词】选择性非催化还原 甲烷 添加剂 反应机理 固定氮总量
【基金】:国家重点基础研究发展规划项目(973项目)(2006CB200305)。~~
【分类号】:O643.32
【正文快照】: 0引言自1975年Lyon等人发现选择性非催化还原(SNCR)反应以来[1],很多研究者对SNCR反应过程展开了大量研究,为揭示其化学反应机理,发展了多种详细的反应机理模型。Miller和Bowman等人在1989年提出的反应机理模型,对NH3与NO的反应以及CH4的氧化反应进行了分析,可较准确地模拟和

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