厌氧氨氧化甲烷化反硝化耦合的机理及动力学研究

【摘要】： “可持续发展”和“节能减排”是当今废水处理技术研究与开发的指导思想和重要原则。论文通过实验室EGSB和BAF废水处理反应器及其耦合的连续运行试验、序批式反应动力学试验和分子生物学测试与分析,配合进行理论论证和模型研究,对厌氧氨氧化甲烷化反硝化的动力学规律、耦合机理及影响因素,O2和或微量NO_2下氨氧化菌的氨代谢特性及其动力学,EGSB与限制氧曝气BAF耦合处理废水的技术特点,进行了深入和系统研究;以便为研究和开发集好氧氨氧化、厌氧氨氧化、甲烷化和反硝化为一体的废水生物处理新技术,在高容积负荷速率下同时去除COD和氨组分的前提下节约能源和有机碳源,提供科学依据,积累重要技术资料。论文得到如下主要研究结果: ①以好氧活性污泥和厌氧活性污泥接种于2个膨胀颗粒污泥床(EGSB)反应器中,进水流量为10 mL/min,回流量为180 mL/min,进水COD浓度在180 mg/L,有机负荷率(OLR)和污泥负荷率(SLR)分别为2.51 kgCOD/(m~3.d)和0.19 kgCOD/(kgMLSS.d),出水COD维持在约40 mg/L,COD去除率达80%以上。控制温度在32～35℃,pH在6.8～7.2,反应器内氧化还原电位在-340 mV以下,水力停留时间(HRT)4.2 h,上升流速4.86 m/h以及加入80 mg/L絮凝剂(硫酸铝钾),进而缩短了启动时间,促进了颗粒污泥的形成。分别经过60 d和120 d运行,反应器启动成功。试验结果表明,上升流速、絮凝剂和污泥类型对颗粒污泥的形成有明显影响;接种好氧活性污泥在低浓度COD下,合理控制负荷率仍能成功启动EGSB反应器。 ②完成启动的EGSB反应器控制温度在32℃～35℃、pH值在7.3～8.3、氧化还原电位在-40 mV～-150 mV,水力停留时间(HRT)和上升流速与启动期相同,进水中添加亚硝酸盐和氨盐组分,经过240 d运行,逐步耦合厌氧氨氧化甲烷化反硝化。EGSB1#和EGSB2#进水有机容积负荷速率(OLR)分别为4.8 kgCOD/(m~3.d)和2.88 kgCOD/(m~3.d),污泥负荷速率(SLR)分别为0.55 kgCOD/(kgMLSS.d)和0.33 kgCOD/(kgMLSS.d),COD去除率分别达到85%和76%,氨氮去除率分别达到35%和20%,亚硝态氮去除率都达到99.9%,总氮去除率分别达到67%和59%。结果表明,pH、温度、溶解氧、氧化还原电位、亚硝酸盐和有机物COD对EGSB反应器中厌氧氨氧化甲烷化反硝化的耦合和颗粒污泥的特性有影响。 ③用间歇式试验同时测定颗粒污泥的氨氮和亚硝态氮的消耗量,求得污泥厌氧氨氧化活性为9.84×10~(-4) mgNH+4-N/(mgMLSS.h)或者12.9×10~(-4) mgNO_2~--N/(mgMLSS.h);通过16S-rRNA的分子生物学基因序列测试,发现了一种新的厌氧氨氧化菌(anaerobic ammonium-oxidizing Planctomycete cquenviron-1)。 ④在间歇式试验反应器中接种颗粒污泥,对厌氧氨氧化、甲烷化和反硝化动力学特性进行分别研究。求得厌氧氨氧化动力学参数:最大氨氮反应速率为6.65×10~(-3)(mg NH+4-N/(mgMLSS.h)),氨氮半饱和常数为87.1 mg/L,氨氮抑制常数为1123 mg/L;亚硝态氮半饱和常数为15.39 mg/L,亚硝态氮抑制常数为159.5 mg/L;甲烷化动力学参数:最大比基质降解速率为0.158(mgCOD/(mgVSS.h)),半饱和常数为464.27 mg/L,甲烷的产率系数为0.254 ml/mg;短程反硝化动力学参数:最大反硝化速率为0.0069 mgNO_2~--N/(mgMLSS.h),亚硝酸盐氮半饱和常数为2.26 mg/L,有机物半饱和常数为4.72 mg/L。三者耦合时厌氧氨氧化速率、甲烷化速率和反硝化速率比单独研究时均减小。 ⑤采用间歇式试验方法,分别研究微量NO_2对厌氧氨氧化、甲烷化和反硝化的影响。微量NO_2对厌氧氨氧化具有强化作用,保持厌氧氨氧化动力学参数值不变,基于Haldane模型建立了厌氧氨氧化的NO_2强化函数,估计了强化函数中的最大强化系数( 48.79)、NO_2半饱和常数(2570 mg/m~3)、NO_2抑制常数(3.9 mg/m~3)和基础速率系数(0.0188)。微量NO_2对甲烷化和反硝化的影响可用反竞争性抑制动力学方程进行描述;甲烷化的最大比乙酸盐去除速率为0.149 mgCOD/(mgVSS·h),乙酸盐半饱和常数为396 mgCOD/L,NO_2抑制系数为231 mg/m~3;反硝化的亚硝酸盐氮最大去除速率0.006865/h,亚硝酸盐氮半饱和常数0.1 mg/L,NO_2抑制系数为1530 mg/m~3。试验中大部分的NOX出现损失。 ⑥采用间歇式试验方法,研究微量NO_2对厌氧氨氧化甲烷化反硝化三者耦合的影响。保持厌氧氨氧化动力学参数值不变,基于Haldane模型建立了厌氧氨氧化的NO_2强化函数,估计了强化函数中的最大强化系数(30.55)、NO_2半饱和常数(1960 mg/m~3)、NO_2抑制常数(8.2 mg/m~3)和基础速率系数(0.0314)。微量NO_2对三者耦合时甲烷化和反硝化的影响可用反竞争性抑制动力学方程进行描述;甲烷化的最大比乙酸盐去除速率为0.15 mgCOD/(mgVSS·h),乙酸盐半饱和常数为395 mgCOD/L,NO_2抑制系数为623 mg/m~3;反硝化的亚硝酸盐氮最大去除速率0.00685/h,亚硝酸盐氮半饱和常数0.214 mg/L,NO_2抑制系数为22400 mg/m~3。试验中大部分的NOX气体物质出现损失。三者耦合时甲烷化和反硝化受到NO_2的抑制作用明显低于独立试验;当NO_2小于50 ppm时,三者耦合时厌氧氨氧化速率比独立实验时小;在当NO_2大于50 ppm时,三者耦合时厌氧氨氧化速率与独立实验时大。 ⑦采用SBR反应器,pH值控制在7.8～8.2,DO控制在0.8 mg/L～1.0 mg/L,温度控制在30±2℃。初始NH_4~+-N浓度为50 mg/L,待稳定后逐渐增加进水氨氮浓度至250 mg/L,每次增加幅度50 mg/L,MPN计数结果显示,经120 d富集,好氧氨氧化菌的浓度提高了300倍。间歇式试验结果表明,pH值、DO浓度和温度对好氧氨氧化菌的富集有显著影响。在富集过程中,控制pH值、DO浓度和温度是关键因素,游离氨和HNO_2进行适当控制,以保证抑制亚硝酸盐氧化菌而不抑制好氧氨氧化菌。 ⑧采用批式呼吸法测得好氧氨氧化菌产率系数为0.2119 mg COD/mg NH4+-NOD(或者0.7268 mg COD/mg NH4+-N)氨氧化菌最大氨氮降解速率为0.1 mg NOD/(mg COD.h)(或者0.0292 mg N/(mg COD.h))。在间歇式试验中加入24μM NaN3抑制NO_2~--N氧化,建立氨氧化反应动力学方程,得到氨氮半饱和系数为18.38 mg NOD/L(或者5.36 mg NH4+-N/L),DO半饱和系数为0.494 mg/L。 ⑨采用批式试验,在无分子氧条件下,确定了好氧氨氧化菌的NO_2型氨氧化动力学方程,得到了最大氨氧化速率( q NO_2,max=0.144 mgNOD/(mgCOD·h))、二氧化氮半饱和常数(K NO_2=0.821μmol/L )和二氧化氮抑制性常数( K I =1.721μmol/L)。在微量NO_2气体中添加2%O2氧气后,氨氧化速率明显提高,最大氨氧化速率发生在2%O2和50 ppm NO_2的条件下,达到0.198 mgNOD/(mgCOD·h)。在21%O2和微量NO_2条件下,氨氧化速率继续大幅度提高;在21%O2和100 ppmNO_2时氨氧化速率达到0.477 mgNOD/(mgCOD·h),比无NO_2空气曝气条件下氨氧化速率高3倍。提出了NO_2表观强化氨氧化函数的概念,建立了在O2和微量NO_2混合气体下的氨氧化动力学方程,利用2%O2和微量NO_2条件下的实验结果验证了动力学方程,讨论了NO_2强化氨氧化的机理。 ⑩进行充填陶瓷滤料的曝气生物滤池去除COD和氨氧化试验。进水氨氮为50mg/L左右、COD为100 mg/L左右和回流比为200%时,经过20多天的运行,出水氨氮小于0.1mg/L、COD小于30mg/L、亚硝态氮为45.55 mg/L和硝态氮为4.18 mg/L;过大和过小的回流比对BAF的运行性能都是不利的。 ⑾将EGSB与BAF耦合,实现了好氧氨氧化、厌氧氨氧化、甲烷化和反硝化的集成。当进水流量为13 mL/min,进水氨氮浓度为50 mg/L、COD浓度为500 mg/L,外回流比为200%时,系统的总氮去除率达到80.6%,出水COD浓度保持在40 mg/L以下,出水氨氮1 mg/L、亚硝态氮4.3 mg/L和硝态氮2.56 mg/L。系统的COD去除负荷速率:1.7122 (kg/m~3.d),氮去除负荷速率为:0.1363(kg/m~3.d);氨氮去除负荷速率为:0.1632 (kg/m~3.d);节约曝气量0.2405 (kg O2/m~3.d)和碳源0.1775 (kg COD /m~3.d),回收甲烷554.94(L/m~3.d)。 【关键词】：厌氧氨氧化 甲烷化 反硝化 好氧氨氧化 NO_2型氨氧化 耦合机理 动力学
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要3-6
• ABSTRACT6-25
• 1 总论25-59
• 1.1 问题的提出25
• 1.2 研究目的和意义25-26
• 1.3 国内外研究现状述评26-55
• 1.3.1 厌氧氨氧化（ANAMMOX）菌26-31
• 1.3.2 好氧氨氧化菌31-34
• 1.3.3 N_2O和NOx 在生物氮转化中的作用34-38
• 1.3.4 厌氧氨氧化甲烷化反硝化的耦合38-42
• 1.3.5 厌氧氨氧化甲烷化反硝化动力学42-51
• 1.3.6 EGSB 与BAF 反应器处理废水51-55
• 1.4 研究方法和技术路线55-56
• 1.5 论文主要内容56-59
• 2 低COD 浓度废水启动EGSB 反应器59-65
• 2.1 材料和方法59-60
• 2.2 试验结果与讨论60-64
• 2.2.1 EGSB 反应器启动的运行情况60-61
• 2.2.2 影响EGSB 反应器启动的因素61-64
• 2.3 本章小结64-65
• 3 厌氧氨氧化甲烷化反硝化耦合及其影响因素研究65-81
• 3.1 EGSB 反应器中实现厌氧氨氧化甲烷化反硝化的耦合65-73
• 3.1.1 材料和方法65-67
• 3.1.2 EGSB 反应器中碳和氮的代谢特性67-73
• 3.2 厌氧氨氧化甲烷化反硝化耦合的影响因素73-80
• 3.2.1 温度、pH 值、氧化还原电位和溶解氧的影响73-75
• 3.2.2 氨氮和氮氧化物对甲烷化的影响75-78
• 3.2.3 氮氧化物和有机物对厌氧氨氧化的影响78-79
• 3.2.4 C/N 比的影响79-80
• 3.3 本章小结80-81
• 4 颗粒污泥中厌氧氨氧化菌活性及16S-RRNA 部分基因序列测试81-89
• 4.1 材料和方法81-84
• 4.1.1 特有反应测试法测定厌氧氨氧化菌活性81-82
• 4.1.2 分子生物学方法测定厌氧氨氧化菌82-84
• 4.2 结果与讨论84-88
• 4.2.1 特有反应测试法测定厌氧氨氧化菌活性84-85
• 4.2.2 基于16S-rRNA 的分子生物学方法测定ANAMMOX 菌85-88
• 4.3 本章小结88-89
• 5 厌氧氨氧化、甲烷化和反硝化的动力学研究89-107
• 5.1 厌氧氨氧化动力学模型研究89-93
• 5.1.1 材料与方法89-90
• 5.1.2 结果与讨论90-93
• 5.2 甲烷化动力学模型研究93-101
• 5.2.1 材料与方法93-94
• 5.2.2 结果与讨论94-101
• 5.3 反硝化动力学模型研究101-104
• 5.3.1 材料与方法101
• 5.3.2 结果与讨论101-104
• 5.4 厌氧氨氧化甲烷化反硝化耦合的间歇式试验研究104-106
• 5.4.1 材料与方法105
• 5.4.2 结果与讨论105-106
• 5.5 本章小结106-107
• 6 NO_2对厌氧氨氧化甲烷化反硝化动力学特性的影响及其机理107-123
• 6.1 NO_2影响厌氧氨氧化甲烷化反硝化的间歇式试验研究107-113
• 6.1.1 材料与方法107-108
• 6.1.2 结果与讨论108-113
• 6.2 微量NO_2下的厌氧氨氧化动力学研究113-116
• 6.2.1 模型推导113-114
• 6.2.2 NO_2强化厌氧氨氧化函数114-115
• 6.2.3 微量NO_2对厌氧氨氧化的影响115-116
• 6.3 微量NO_2下甲烷化动力学研究116-119
• 6.3.1 模型推导116-117
• 6.3.2 相关参数确定117-118
• 6.3.3 微量NO_2对甲烷化的影响118-119
• 6.4 微量NO_2下反硝化动力学研究119-121
• 6.4.1 模型推导119
• 6.4.2 相关参数确定119-120
• 6.4.3 微量NO_2对反硝化的影响120-121
• 6.5 本章小结121-123
• 7 NO_2对厌氧氨氧化甲烷化反硝化耦合系统中底物转化特性的影响123-135
• 7.1 NO_2影响厌氧氨氧化甲烷化反硝化耦合的间歇式试验研究123-127
• 7.1.1 材料与方法123
• 7.1.2 结果与讨论123-127
• 7.2 耦合系统中NO_2下厌氧氨氧化与甲烷化反硝化动力学研究127-131
• 7.2.1 耦合系统中微量NO_2下的厌氧氨氧化动力学研究127-129
• 7.2.2 耦合系统中微量NO_2下的甲烷化动力学研究129-130
• 7.2.3 耦合系统中微量NO_2下的反硝化动力学研究130-131
• 7.3 耦合系统中氮的转化131-133
• 7.4 微量NO_2对耦合系统中厌氧氨氧化甲烷化反硝化速率的影响133-134
• 7.5 本章小结134-135
• 8 好氧氨氧化菌的富集及氨氧化动力学研究135-153
• 8.1 好氧氨氧化菌的富集135-138
• 8.1.1 材料与方法135-136
• 8.1.2 结果与讨论136-138
• 8.2 影响好氧氨氧化菌富集的因素研究138-144
• 8.2.1 材料与方法138
• 8.2.2 结果与讨论138-144
• 8.3 氨氧化动力学研究144-152
• 8.3.1 材料与方法144
• 8.3.2 结果与讨论144-150
• 8.3.3 氨氧化动力学参数的比较150-152
• 8.4 本章小结152-153
• 9 微量NO_2/O_2下好氧氨氧化菌氨代谢特性及动力学研究153-169
• 9.1 材料与方法153-154
• 9.2 微量NO_2对氨氧化的影响154-163
• 9.2.1 无分子氧条件下NO_2型氨氧化154-157
• 9.2.2 好氧条件下微量NO_2对氨氧化的影响157-160
• 9.2.3 过程N 损失及其机理分析160-163
• 9.3 微量NO_2/O_2条件下氨氧化动力学163-168
• 9.3.1 无分子氧条件下NO_2型氨氧化动力学163-164
• 9.3.2 在微量NO_2和O_2下氨氧化动力学164-167
• 9.3.3 NO_2强化氨氧化的机理167-168
• 9.4 本章小结168-169
• 10 EGSB 反应器与BAF 耦合研究169-181
• 10.1 曝气生物滤池实现短程硝化169-173
• 10.1.1 材料与方法169-170
• 10.1.2 结果与讨论170-173
• 10.2 EGSB-BAF 集成实现厌氧氨氧化甲烷化和短程硝化反硝化的耦合173-179
• 10.2.1 材料与方法173-174
• 10.2.2 结果与讨论174-179
• 10.3 本章小结179-181
• 11 结论与建议181-187
• 11.1 结论181-184
• 11.2 建议184-187
• 致谢187-189
• 参考文献189-205
• 附录205-207

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ANAMMOX反应器快速启动及对反硝化聚磷的影响研究    李亚静;孙力平;李计元;

硫酸盐型厌氧氨氧化性能的研究    张蕾;郑平;何玉辉;金仁村;

厌氧氨氧化影响因素实验研究    游少鸿;李小霞;解庆林;马丽丽;潘小桃;赵文玉;

缺氧氨氧化脱氮研究    刘守勇;傅金祥;张羽;合姣姣;吕亚男;李锋祥;

污水生物脱氮技术研究进展    武波;

焦化废水处理中厌氧氨氧化菌的优选    S.K.Toh;冯卫强;单明军;吕艳丽;

有机物对厌氧氨氧化生物脱氮影响研究    卢俊平;杜兵;张志;孙艳玲;司亚安;

接种污泥源对厌氧氨氧化启动效能的影响    路青;李秀芬;华兆哲;堵国成;陈坚;

厌氧氨氧化研究进展及其应用    赵志宏;李小明;廖德祥;曾光明;杨麒;

不同污泥源厌氧氨氧化污泥的比较    朱静平;胡勇有;

厌氧氨氧化工艺研究进展    路青;张振贤;付秋爽;徐伟涛;党酉胜;

葡萄糖条件下厌氧氨氧化微生物利用硝酸盐作电子受体的反应特性    王丽娇;钟玉鸣;贾晓珊;

化工污染物对椒江口潮间带沉积物厌氧氨氧化菌生态分布的影响    沈李东;杜萍;曾江宁;徐向阳;郑平;胡宝兰;

污水人工快速渗滤系统中厌氧氨氧化菌的分子生态学分析    姜昕;马鸣超;李俊;钟佐燊;

厌氧氨氧化反应器启动研究进展    林琳;曹宏斌;李玉平;

与厌氧氨氧化相匹配的部分亚硝化工艺控制条件研究    赵宗升;朱霞;李小月;

O1-A-O2(短程硝化-厌氧氨氧化-全程硝化)生物脱氮新工艺在焦化废水处理中的应用研究    李玉平;李海波;林琳;曹宏斌;刘晨明;张懿;

亚硝化-厌氧氨氧化串联工艺处理污泥脱水液的研究    刘杰;

厌氧氨氧化反应器启动及富集培养方法研究    李祥;黄勇;袁怡;

城市污水亚硝化稳定实现的途径探讨    王俊安;李冬;张杰;朱兆亮;付昆明;

可持续废水处理法挑战传统技术    郝晓地

脱氮新技术助含氨废水处理    翁国娟

新区百余小村庄建起“净水站”    景明

无锡新区107个村庄建起污水处理站    善成

味精行业环保达标树立典范    记者 呼跃军

细菌：没你想象的那么“坏”    彬彬

厌氧氨氧化混培物包埋固定化特性的研究    朱刚利

厌氧氨氧化性能的研究    张蕾

厌氧氨氧化工艺快速启动及菌群特性研究    汪涛

基于亚硝化、厌氧氨氧化与反硝化的脱氮耦合工艺及其控制策略研究    徐峥勇

基于厌氧水解—硝化—反硝化/厌氧氨氧化技术的城市污水脱氮工艺研究    高范

厌氧好氧除磷厌氧氨氧化脱氮城市污水再生全流程研究    王俊安

厌氧氨氧化工艺特性与控制技术的研究    唐崇俭

猪场废水厌氧氨氧化反硝化甲烷化复合工艺特征分析及应用研究    顾平

甲鱼养殖废水厌氧氨氧化处理及其微生物机理研究    陈重军

城市污水连续流短程硝化厌氧氨氧化脱氮工艺与技术    马斌

利用生物标志物梯烷脂研究东海厌氧氨氧化活动的时空分布特征    曹亚俐

混合营养型厌氧氨氧化的基础研究    李聪

胶州湾养殖区沉积物厌氧氨氧化细菌的空间分布、多样性和丰度的研究    孙秀会

硫酸盐型厌氧氨氧化的启动特性与影响因素研究    赖杨岚

污水处理过程中厌氧氨氧化工艺的微生物生态学研究    李滨

厌氧氨氧化影响因素及一体化研究    李刚强

南海北部与鄂霍次克海深海沉积环境厌氧氨氧化细菌研究    邵苏东

典型淡水养殖池塘厌氧氨氧化细菌的菌群结构、多样性和定量研究    王谨

温度对厌氧氨氧化的影响研究    郑宇慧

厌氧氨氧化工艺的启动及其处理低碳氮比城市污水的研究    强红