制备方法对Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂甲烷部分氧化催化性能的影响

【摘要】：采用浸渍-沉淀法、水热合成法、共沉淀法和柠檬酸络合法制备了Ni/CeO2-Al2O3催化剂,考察了制备方法对该催化剂的物理结构和甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、热重(TG)分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,浸渍-沉淀法制备催化剂的活性和产物H2和CO的选择性最低。而柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3表现出最大的CH4转化率和最高的CO、H2选择性。BET和XRD表征结果表明,柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3的比表面积最大,且CeO2晶粒粒径小、分散均匀;H2-TPR测试表明,该催化剂负载的Ni物种和Ni与Al2O3相互作用产生的尖晶石NiAl2O4都较容易被还原成金属Ni,产生更多的活性中心;NH3-TPD和TG分析表明,该催化剂具有较多酸性位点和表面积炭,但相比较于它的高反应活性,积炭速率较低、稳定性较高。 【作者单位】： 江西理工大学冶金与化学工程学院;福州大学
【关键词】： 甲烷 部分氧化 镍 制备方法 尖晶石
【基金】：国家自然科学基金(21067004,21263005) 江西省教育厅科技基金(GJJ12344) 江西省青年科学家培养项目(20122BCB23015) 国家留学基金(2011836054)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 甲烷部分氧化(POM)[1-3]制合成气较甲烷的水蒸气重整[4]和CO2重整[5]而言,具有反应速率快、能耗低、设备投资小等多方面优势,且生成的合成气可以为后续甲醇的合成与费-托(F-T)合成提供良好的原料气,因此,POM成为天然气综合利用的关键化工工艺之一。用于POM反应的催化剂以金属

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