ZrO_2晶型对Ni/ZrO_2催化剂CO甲烷化性能的影响

【摘要】：采用浸渍法制备了四方相ZrO2(t-ZrO2)和单斜相ZrO2(m-ZrO2)负载的Ni含量为10%的催化剂,在连续流动微反装置上考察了Ni/m-ZrO2以及不同温度焙烧Ni/t-ZrO2催化剂的CO甲烷化催化活性.采用N2物理吸附-脱附、H2-TPR、XRD、CO-TPSR及原位漫反射傅里叶变换红外光谱等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在CO体积分数为1%,空速为20 000 h-1,常压的反应条件下,当CO转化率为50%时,Ni/m-ZrO2-673和Ni/t-ZrO2-673催化剂的反应温度分别为445 K和488 K,Ni/m-ZrO2-673催化剂的CO甲烷化活性远高于Ni/t-ZrO2-673催化剂.随焙烧温度的升高,Ni/t-ZrO2催化剂的CO甲烷化活性评价显著升高,产生这一现象的原因是在高温焙烧过程中Ni/t-ZrO2催化剂表面的t-ZrO2已转化为m-ZrO2,以m-ZrO2为载体的催化剂因m-ZrO2表面具有较多的配位不饱和O2-碱性中心和配位不饱和Zr4+-O2-位点而表现出高的CO甲烷化活性. 【作者单位】： 山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心;
【关键词】： m-ZrO t-ZrO Ni基催化剂 CO甲烷化
【基金】：山西省“十二五”科技重大专项(20111101010) 国际科技合作专项(2013DFA40460)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： CO甲烷化是C1化学的基本反应,在许多重要的化工过程如合成氨、费-托合成、石油化工中制氢及燃料电池中H2纯化等均涉及CO甲烷化反应.近年来随着城市工业和民用燃气需求的快速增长以及节能和环境保护的需求,利用焦炉煤气甲烷化以及劣质煤经气化、甲烷化合成代用天然气的研究受

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