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金属/聚合物界面结构及其与聚合物太阳能电池性能的联系

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 12:40:17
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金属/聚合物界面结构及其与聚合物太阳能电池性能的联系【摘要】:聚合物太阳能电池由于具有制备工艺简单、质量轻、成本低、易制成大面积柔性器件等优势,成为目前太阳能电池研究领域的热点。近

【摘要】:聚合物太阳能电池由于具有制备工艺简单、质量轻、成本低、易制成大面积柔性器件等优势,成为目前太阳能电池研究领域的热点。近些年来,聚合物太阳能电池的研究取得了很大的进展。但是,现阶段的聚合物太阳能电池仍然存在效率低和稳定性差的问题,导致难以推广使用,因此如何提器件的高能量转化效率和稳定性是实现商业化应用的关键。在这些器件中,通常应用低功函数金属作为器件的阴极收集来自活性层的电子。在器件制备时,通过热蒸发的方式沉积在有机活性层表面的金属电极不仅会扩散进入聚合物薄膜内部,还会与聚合物材料发生强烈的化学相互作用。此外,金属电极与聚合物之间的界面性质亦会对聚合物太阳能电池中激子分离、传输、收集和复合等过程产生重大的影响,最终影响到电池的能量转化效率和稳定性。因此,深入地了解金属/聚合物间的界面性质和精确地调控界面结构是制备高性能的聚合物太阳能电池的关键。 基于以上研究背景,本论文从金属/聚合物界面入手,通过多种表面分析方法原位研究了金属/聚合物的界面结构及其与聚合物太阳电池性能的联系:利用X射线光电子能谱(XPS)、真空紫外光电子能谱(UPS)、高分辨率的同步辐射光电子能谱(SRPES)、近边X射线吸收精细结构谱(NEXAFS)、吸附量热和粘附几率测量方法对金属在聚合物界面处的化学反应和扩散情况进行了详细地研究;通过低温沉积的的方法对金属/聚合物的界面结构进行了调控;利用瞬态光伏(TPV)和载流子提取法(CE)研究了金属电极对聚合物太阳能电池中的载流子寿命、浓度和复合速率的影响。这些研究结果将器件中的界面性质和器件的性能联系在一起,为进一步提高器件性能提供了指导。本论文的主要开展了如下的工作: (1)选用目前广泛应用于工业生产中的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和在聚合物太阳能电池中常用作电极的金属Ca作为金属/聚合物界面研究的模型体系。通过XPS和NEXAFS详细地研究了室温条件下金属/聚合物界面处的化学反应情况。O1s,C1s,和Ca2p芯能级谱图随着Ca沉积量增加发生了显著的变化,这一现象直接地表明了在低覆盖度时,金属Ca优先与PMMA分子中的酯基发生化学反应,并伴随着C-O键的断裂失去甲基而生成羧酸盐。O的K边NEXAFS谱图的变化情况进一步明确了PMMA分子中的酯基作为反应活性位与金属Ca反应。在本实验中,XPS和NEXAFS的实验结果互相印证,并结合吸附量热结果清楚地确立了Ca与PMMA的反应机制。 (2)通过低温沉积的方法对金属/聚合物界面的化学反应和扩散深度进行了调控。我们利用吸附量热技术、粘附几率测量方法以及XPS研究了低温沉积对Ca/PMMA界面结构的影响。研究发现在低温条件下(90K),Ca在PMMA上的扩散深度明显减小,而且化学反应程度显著减弱。在300K时,界面反应深度为2.5nm(5.4个分子层),然而在90K时,界面反应深度小于0.3nm(0.6个分子层)。因此,低温沉积的方法可以有效地抑制化学反应并减弱扩散深度,从而得到“平直”的界面。我们认为低温沉积方法可以应用于聚合物太阳能电池中实现对金属电极/聚合物界面结构的精确调控。 (3)我们分别以Ca/Al和Al作为电极制备了基于PCDTBT (poly[N-9"-hepta-decanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)])和PC70BM ([6,6]-phenyl-C71-butyric acid methyl ester)的体相异质结聚合物太阳能电池。与单纯以Al为电极的器件相比,基于Ca/Al电极的器件的开路电压(Voc)、短路电流(JSC)、填充因子(FF)以及能量转化效率(PCE)均有明显的提高。为了理解金属电极是如何影响器件的性能,我们利用TPV、CE和SRPES分别对Ca/PCDTBT和Al/PCDTBT的界面进行了细致的研究。通过TPV和CE测量了器件中的载流子寿命和浓度,发现相比于以Al为电极的器件,以Ca/Al为电极的器件的载流子复合速率常数要小很多。通过高分辨率的SRPES研究了金属电极/PCDTBT界面的化学反应和能带结构,研究发现在Ca/PCDTBT界面产生较强的界面偶极,从而有利于电子从PCDTBT传输到电极,同时排斥空穴使其远离电极/活性层的界面。因此,金属Ca电极在聚合物界面通过偶极作用降低了器件中的载流子复合速率常数,从而提高了器件的性能。 【关键词】:金属/聚合物界面 聚合物太阳能电池 同步辐射光电子能谱 近边X射线吸收精细结构 吸附量热 瞬态光伏 载流子寿命和密度 载流子复合
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:TM914.4
【目录】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-13
  • 第1章 绪论13-49
  • 1.1 引言13-15
  • 1.2 聚合物太阳能电池的发展历程15-17
  • 1.3 聚合物太阳能电池的器件结构17-19
  • 1.4 聚合物太阳能电池材料的发展19-22
  • 1.5 聚合物太阳能电池的工作机理22-24
  • 1.6 聚合物太阳能电池的性能表征24-27
  • 1.7 聚合物太阳能电池的界面研究27-37
  • 1.7.1 界面扩散27-30
  • 1.7.2 界面化学反应30-32
  • 1.7.3 界面修饰32-35
  • 1.7.4 界面载流子复合35-37
  • 1.8 选题背景和研究内容37-39
  • 参考文献39-49
  • 第2章 实验方法与原理49-69
  • 2.1 引言49
  • 2.2 同步辐射基本原理49-50
  • 2.3 光电子能谱的基本原理与方法50-54
  • 2.3.1 光电子能谱的基本原理50-52
  • 2.3.2 XPS、UPS和SRPES简介52-54
  • 2.4 NEXAFS基本原理及实验方法54-58
  • 2.4.1 NEXAFS的产生机理54-55
  • 2.4.2 角分辨NEXAFS55-57
  • 2.4.3 NEXAFS的实验方法57-58
  • 2.5 吸附量热技术58-60
  • 2.5.1 吸附量热技术的发展58
  • 2.5.2 吸附量热技术的原理58-60
  • 2.6 原子力显微镜60
  • 2.7 实验装置介绍60-66
  • 参考文献66-69
  • 第3章 Ca/PMMA界面相互作用的研究69-85
  • 3.1 引言69-71
  • 3.2 实验部分71-72
  • 3.2.1 PMMA薄膜样品的制备71-72
  • 3.2.2 Ca/PMMA界面的测量72
  • 3.3 结果与讨论72-80
  • 3.3.1 清洁PMMA薄膜研究72-74
  • 3.3.2 Ca/PMMA界面研究74-80
  • 3.4 本章小结80-81
  • 参考文献81-85
  • 第4章 Ca/PMMA界面的温度调控研究85-103
  • 4.1 引言85-86
  • 4.2 实验部分86-88
  • 4.3 实验结果88-94
  • 4.3.1 粘附几率的测量88-89
  • 4.3.2 吸附量热的测量89-91
  • 4.3.3 光电子能谱的测量91-94
  • 4.4 讨论部分94-98
  • 4.5 本章小结98-99
  • 参考文献99-103
  • 第5章 电极/PCDTBT的界面研究103-127
  • 5.1 引言103-104
  • 5.2 实验部分104-107
  • 5.2.1 聚合物太阳能电池的制备104-107
  • 5.2.2 聚合物太阳能电池的性能测试107
  • 5.2.3 角分辨NEXAFS107
  • 5.2.4 同步辐射光电子能谱107
  • 5.3 瞬态光伏测试技术107-111
  • 5.3.1 瞬态光伏的基本原理108-109
  • 5.3.2 瞬态光伏设备的搭建109-111
  • 5.3.3 数据处理111
  • 5.4 实验结果与讨论111-120
  • 5.4.1 PCDTBT分子取向111-113
  • 5.4.2 器件性能113-114
  • 5.4.3 载流子复合速率常数的测量114-116
  • 5.4.4 电极/PCDTBT界面相互作用116-118
  • 5.4.5 能带结构118-120
  • 5.5 本章小结120-122
  • 参考文献122-127
  • 第6章 总结和展望127-129
  • 6.1 总结127
  • 6.2 展望127-129
  • 致谢129-131
  • 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果131-132


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