雌激素在污水处理的深度处理单元中的去除研究

【摘要】：近年来,在世界范围之内的各大水体以及流域当中,均发现了内分泌干扰物。其中,雌酮(E1)、雌二醇(E2)和乙炔基雌二醇(EE2)三种自由雌激素由于其高雌情活力而受到了最多的关注,对于上述三者而言,其浓度水平一旦达到ng/L就会造成生物性腺功能异常,最终导致生物生殖能力下降甚至畸形发育,因此很有必要对其检测以及去除的手段进行详尽的探讨。本实验研究主要包括以下几个方面:借助污水厂二沉池出水以及超纯水研究深度处理过程当中砂滤对于雌激素的去除机理;探讨了污水中颗粒尺寸分布(PSD)对深度处理过程中雌激素的去除影响;检测氯气消毒之后水中余氯对雌激素的去除效果,并对其进行动力学分析。得出的主要结论有:①砂滤作为污水厂深度处理工艺对雌激素进行去除。对于E1,在前12h中物理吸附作用对E1的去除率约为14.5%,占据主导地位,12~24h中由于滤料达到吸附饱和,进而改为生物降解占主导,在24h时间点的出水中,物理吸附的去除率总计16.0%,而生物降解的去除率约为18.3%。而对于E2,在0h时间点,物理吸附去除效果相对更好,而在12h时刻的出水当中,生物降解变成了主导作用,在12~24h期间,生物降解一直占据主导。而且在12~24h当中,2、3号滤柱中E2的浓度出现了增高,这意味着滤料对于E2出现了解吸附的情况。在24h时间点的出水中,物理吸附的去除率总计3.7%,而生物降解的去除率约为41.2%。对于EE2,生物作用十分微弱,其去除效果主要为物理吸附所致,在24h时间点EE2的物理吸附去除率约为18.9%。由于污水在滤柱中停留时间不足等原因,无论是对于E1、E2还是EE2,生物吸附作用都很低。②污水中颗粒尺寸分布(PSD)对深度处理过程中雌激素的去除影响。滤柱中雌激素的去除效率与进水的PSD具有较强的相关性,雌激素去除率与水样中颗粒的平均粒径呈负相关关系,可以用对数函数较好地拟合(R20.9)。但是在此当中,生物作用与PSD变化的相关性较小,该部分造成的去除率一直稳定在特定范围之内,两者之间关系不显著(p0.1);而吸附作用则是随着颗粒直径的增大而显著下降的(p0.01)。③氯气消毒之后水中余氯对雌激素的去除效果。经过3h的加氯消毒处理,E1的去除率达到78.2%;E2的去除率达到94.1%;EE2的去除率达到58.4%。但是去除效果大部分集中在前1h当中,在后面的时间里氧化速率大幅度降低,所以,将氯气与雌激素的接触时间保持在1h之内是最为合理的。此外,还对氯气氧化去除E1、E2、EE2的过程进行了动力学分析,发现三者均能较好的满足一级动力学方程,其相关系数分别为0.9785、0.9906、0.9839。氯气对E1、E2和EE2的氧化去除速率大小关系为:E2(0.8987/h)E1(0.4881/h)EE2(0.2835/h),这一差异是由于其化学性质的不同所造成的。但是,并不是氯气对雌激素去除效果好就十分完美。学者们发现在水中的大部分雌激素都被氧化去除之后,水中的雌激素活性仍然比较高,可能原因是新形成的氧化副产物仍有一定的雌激素活性。也就是说检测到的E1、E2、EE2含量降低了,但是生成了其他具有雌情活力的物质。 【关键词】：雌激素 深度处理 砂滤 氯气消毒
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703
【目录】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-9
• 1 绪论9-27
• 1.1 课题研究背景9-12
• 1.1.1 内分泌干扰现象概述9-10
• 1.1.2 雌激素的分类及概述10-12
• 1.2 污水厂进出水雌激素现状12-13
• 1.3 污水处理中雌激素的去除方式13-17
• 1.3.1 生物处理工艺对于雌激素的去除13-14
• 1.3.2 过滤工艺对于雌激素的去除14-15
• 1.3.3 消毒工艺对雌激素的去除15-17
• 1.4 深度处理工艺介绍17-25
• 1.4.1 砂滤池及其改进17-18
• 1.4.2 生物滤池及其改进18-21
• 1.4.3 砂滤池与生物滤池的组合工艺21-22
• 1.4.4 二氧化氯消毒工艺22
• 1.4.5 氯气消毒工艺22-23
• 1.4.6 紫外线消毒工艺23-25
• 1.5 课题的提出、研究内容和意义25-27
• 1.5.1 课题的提出25
• 1.5.2 课题研究的内容和目的25-26
• 1.5.3 课题研究的意义26-27
• 2 复杂环境介质中痕量雌激素的研究方法27-37
• 2.1 实验装置27
• 2.1.1 砂滤柱装置设定27
• 2.1.2 氯气的制备27
• 2.2 水样的采集与预处理27-30
• 2.2.1 水样采集27-28
• 2.2.2 水样预处理28-30
• 2.3 分析方法30-37
• 2.3.1 痕量雌激素的定量分析30-35
• 2.3.2 砂滤池的生物活性和生物量测定35
• 2.3.3 其他常规水指标的测定35-37
• 3 污水深度处理中砂滤对雌激素的去除机理研究37-51
• 3.1 实验部分37
• 3.1.1 砂滤池去除雌激素的对照分析实验37
• 3.1.2 污水颗粒尺寸分布对砂滤中雌激素去除效果的影响分析研究37
• 3.2 实验结果与分析37-49
• 3.2.1 砂滤对雌激素的去除机理结果及分析37-42
• 3.2.2 砂滤池的生物活性和生物量测定42-44
• 3.2.3 水样的PSD与雌激素去除率的关系44-49
• 3.3 本章小结49-51
• 4 氯气消毒工艺对雌激素的去除影响研究51-59
• 4.1 实验背景51
• 4.2 实验部分51
• 4.3 实验结果与分析51-57
• 4.3.1 氯气对雌激素的氧化去除效果51-55
• 4.3.2 氯气氧化去除E1、E2、EE2 的动力学分析55-57
• 4.4 本章小结57-59
• 5 结论与建议59-61
• 5.1 结论59-60
• 5.2 建议60-61
• 致谢61-63
• 参考文献63-71
• 附录 作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录71

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