低温等离子体天然气转化新工艺研究

【摘要】：CH4和CO2均是主要的温室气体,同时CH4是天然气的主要成分,随着石油资源的日趋短缺,天然气的开发利用越来越受到人们的重视。CH4和CO2的转化不仅关系到未来的能源利用和资源配置,对环境保护也有重要的意义。 本文利用辉光放电非平衡等离子体反应技术、采用新型多尖端旋转电极结构的反应器,在反应器外壁加上套管冷凝,在常压下对CH4偶联制碳二烃、CH4和CO2制合成气进行了研究。研究了电场参数及反应参数对反应的影响规律,探索了不同反应条件下能量消耗的特点。与采用其他电极和放电形式相比,新型多尖端旋转电极辉光放电CH4偶联提高了CH4的转化率和C2收率,且在抗积炭和提高能量效率方面也取得了较大进展。最高CH4转化率和C2烃单程收率均超过70%,最高碳二烃选择性超过了90%,最高能效超过20%。 比较了辉光放电等离子体与电晕放电等离子体用于甲烷和二氧化碳制合成气的反应规律。结果表明,与电晕等离子体相比,辉光放电等离子体用于CH4和CO2制合成气的CH4转化率较低,且其规律有所不同。在辉光放电等离子体中,最高能效达14.1%,最佳工艺条件为:n(CH4)/n(CO2)=1:1,体系能量密度为1075 kJ.mol-1,此时,CH4和CO2的转化率分别为70%和63%;在电晕放电等离子体中,最高能效达12.83%,最佳工艺条件为:n(CH4)/n(CO2)=1:2,体系能量密度为1602 kJ.mol-1,此时CH4和CO2的转化率分别为93.71%和94.02%。 等离子体甲烷偶联反应中产生的积炭可以通过氢气等离子体或氩气等离子体来消除,氩气等离子体的消积炭效果更好。对反应过程中所产生的积炭进行研究,提出了消积炭的一些方法和消积炭机理。 【关键词】：等离子体 甲烷 辉光放电 电晕放电 二氧化碳
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2003
【分类号】：TE644
【目录】：

• 前言7-8
• 第一章 文献综述8-20
• 1.1 引言8-9
• 1.2 CH4的转化9-11
• 1.3 CO2的转化11-12
• 1.4 等离子体技术12-14
• 1.4.1 等离子体概念及其存在12-13
• 1.4.2 等离子体化学的形成13-14
• 1.5 等离子体技术在天然气化工中的应用14-19
• 1.6 本论文工作的提出及主要研究内容19-20
• 第二章 常压旋转电极等离子体CH4偶联工艺实验20-41
• 2.1 引言20
• 2.2 CH4偶联反应的热力学分析20-21
• 2.3 等离子体反应机理21-22
• 2.4 实验流程及实验设备22-24
• 2.4.1 实验流程22-23
• 2.4.2 实验设备23-24
• 2.5 校正因子的确定24
• 2.6 色谱分析方法24-25
• 2.7 实验计算方法25
• 2.8 反应参数对CH4偶联反应的影响25-41
• 2.8.1 CH4烷偶联反应参数定义25-26
• 2.8.2 反应物流率对CH4偶联的影响26-28
• 2.8.3 金属电极对CH4偶联的影响28-30
• 2.8.4 输入功率对CH4偶联的影响30-32
• 2.8.5 放电间隙对CH4偶联的影响32-35
• 2.8.6 反应器温度对CH4偶联的影响35-37
• 2.8.7 原料配比对CH4偶联的影响37-39
• 2.8.8 小结39-41
• 第三章 CH4-CO2冷等离子体制合成气41-61
• 3.1 引言41-42
• 3.2 CH4-CO2反应体系的平衡热力学分析42
• 3.3 实验部分42-44
• 3.3.1 实验流程42
• 3.3.2 分析仪器与操作条件42-43
• 3.3.3 反应结果的计算43-44
• 3.4 结果与讨论44-59
• 3.4.1 能量密度对反应的影响44-47
• 3.4.2 原料配比对反应的影响47-51
• 3.4.3 原料气空速对反应的影响51-54
• 3.4.4 能量效率分析54-55
• 3.4.5 反应器温度对反应的影响55-57
• 3.4.6 金属电极对反应的影响57-59
• 3.5 积炭形成机理59-60
• 3.6 小结60-61
• 第四章 常压等离子体CH4消积炭实验61-64
• 4.1 引言61
• 4.2 纯氢消积炭机理假设61-62
• 4.3 纯氩气消积炭实验及特点 62
• 4.4 超声波震动消积炭实验62-63
• 4.5 小结63-64
• 第五章 结论64-65
• 参考文献65-71
• 攻读硕士学位期间发表的论文71-72
• 附录一 CH4偶联气相色谱图72-73
• 附录二 CH4-CO2制合成气气相色谱图73-74
• 致谢74

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