微生物培养液脱除天然气中硫化氢的实验研究

【摘要】： 硫化氢是危害性极强的毒性气体，也是恶臭气体的主要成分之一。我国天然气中普遍含有硫化氢，并且随着大规模的勘探开发，含硫化氢的油气井将愈来愈多，研究开发先进、经济和适合我国国情的天然气脱H_2S技术是我国今后实施能源战略必须解决的问题。 利用氧化亚铁硫杆菌代谢作用中能快速氧化Fe~(2+)为Fe~(3+)的特点来脱除H_2S的新型湿法脱硫技术是目前H_2S脱除技术的一个研究热点。本文立足于课题组前面研究者的实验数据及理论基础，利用自行设计构建的有机玻璃小试鼓泡气液吸收装置进行了微生物培养液脱除模拟天然气中H_2S的实验，研究了通气量、H_2S进气浓度等因素对脱硫的影响；对微生物培养液脱H_2S后的副产物硫磺的相关性质进行了测定分析；最后探讨了pH、初始Fe~(3+)浓度、硫磺、硫酸钠浓度等因素对生物氧化再生Fe~(3+)的影响，以期为天然气中H_2S的脱除提供一种新的处理方法和工艺。 根据微生物培养液吸收脱除H_2S气体的特点，通过理论分析计算构建了气液鼓泡吸收塔，并进行了相关性能的测试。结果表明该气液吸收塔具有较好的传质系数和脱硫效率，设计基本上能满足实验要求；影响气液鼓泡塔传质效率的因素较多，通过增加气流速度、增加开孔数、减小孔径、在一定压力范围内增加吸收液柱高度可提高气液传质系数。 利用氧化亚铁硫杆菌培养液和硫酸铁溶液，通过气液鼓泡反应器在初始[Fe~(3+)]=10 g·L~(-1)、pH=2.0、室温(20℃)条件下进行了模拟天然气中H_2S的脱除实验，实验结果表明：通气量对微生物培养液脱除H_2S有较大的影响，当通气量为0.4 L·min~(-1)、吸收液为800mL时，气液具有较高的反应速率，微生物培养液对H_2S的脱除效果也较好，初始脱硫率可保持在99.6％以上，此时净化尾气中H_2S的含量为285.9mg·m~(-3)；进气中H_2S的浓度对微生物培养液脱硫有较大的影响，H_2S进气浓度较大时，脱硫率较高，但是同时净化尾气中H_2S含量也较高；进行高浓度H_2S气体脱除时可通过串联多级反应器来降低净化尾气中H_2S浓度，以使天然气达到民用或工业用气的要求；采用微生物培养液脱H_2S要比单纯使用酸性硫酸铁溶液脱H_2S的效果要好；微生物培养液脱H_2S过程中，Fe~(3+)离子起着主要作用，但在微生物培养液中的细菌细胞、细胞代谢产物以及培养环境共同作用下，可以使脱硫率提高几个百分点，并能较长时间维持在一个较高的值。 对微生物培养液脱H_2S后的副产物硫磺的相关性质进行了测定分析，以期为工业应用中硫磺回收工艺的设计提供参考，实验结果表明：微生物培养液脱H_2S后的副产物硫磺颗粒不溶于水，微溶于乙醇，完全溶于二硫化碳和四氯化碳，密度为1.90 g·cm~(-3)，熔点为121℃；该颗粒为不规则球形，在溶液中极易发生团聚现象，加入分散剂后测得平均粒径为5.09μm；该副产物硫磺具有亲水性，在工业应用上优于具有疏水性的升华硫和酸性Fe_2(SO_4)_3溶液脱H_2S产生的硫；该副产物硫颗粒在溶液中的沉降速度为0.125×10~(-2) m·s~(-1)。 探讨了pH、初始Fe~(3+)浓度、硫磺、硫酸钠浓度等因素对生物氧化再生Fe~(3+)的影响，结果表明：生物氧化再生脱硫液的最适初始pH为1.8；Fe~(3+)对细菌生长有抑制作用，初始浓度低于1.5 g·L~(-1)时对细菌抑制作用较小；硫磺的存在对Fe~(2+)的生物氧化有很大的影响，当硫磺浓度低于2 g·L~(-1)时，对细菌氧化Fe~(2+)的影响较小；硫酸钠浓度低于15 g·L~(-1)时，对Fe~(2+)的生物氧化几乎没有影响，通过驯化后，细菌可以耐受更高的硫酸钠浓度。 【关键词】：天然气 H_2S 氧化亚铁硫杆菌 生物氧化 硫磺
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TE644
【目录】：

• 摘要2-4
• Abstract4-7
• 目录7-11
• 1 文献综述11-28
• 1.1 引言11
• 1.2 天然气的组成及含硫气的分布11-12
• 1.3 硫化氢的性质及危害12-14
• 1.3.1 硫化氢的性质12-13
• 1.3.2 硫化氢的危害13
• 1.3.3 我国天然气中硫化氢的限制标准13-14
• 1.4 传统的脱硫化氢方法概述14-19
• 1.4.1 物理法14-16
• 1.4.1.1 活性炭吸附法14-15
• 1.4.1.2 物理吸收法15
• 1.4.1.3 膜分离法15-16
• 1.4.1.4 分子筛法16
• 1.4.1.5 辐照分解法16
• 1.4.2 化学法16-19
• 1.4.2.1 克劳斯法16-17
• 1.4.2.2 金属化合物脱硫17-18
• 1.4.2.3 离子交换法18
• 1.4.2.4 醇胺法18
• 1.4.2.5 化学─物理吸收法18-19
• 1.4.2.6 液相催化氧化法19
• 1.5 生物法脱硫化氢技术概述19-23
• 1.5.1 生物脱硫基本原理19-20
• 1.5.2 具有生物脱硫能力的微生物20
• 1.5.3 生物脱硫的优点20-21
• 1.5.4 生物脱硫技术的国内外研究动态21-23
• 1.6 氧化亚铁硫杆菌概述23-26
• 1.6.1 T.ferrooxidans菌的形态特征23-24
• 1.6.2 T.ferrooxidans菌的生理生化特征24
• 1.6.3 T.ferrooxidans菌的代谢特征24-25
• 1.6.4 T.ferrooxidans菌的遗传学特征25-26
• 1.7 课题的目的意义及研究内容26-28
• 1.7.1 课题提出的目的及意义26
• 1.7.2 实验的基本原理26-27
• 1.7.3 研究内容27-28
• 2 实验材料与方法28-34
• 2.1 实验材料28-30
• 2.1.1 实验仪器28
• 2.1.2 菌种28-29
• 2.1.3 模拟天然气源及组成29
• 2.1.4 培养基29
• 2.1.5 实验试剂29-30
• 2.2 实验流程及方法30-31
• 2.2.1 实验流程及装置30
• 2.2.2 微生物培养30-31
• 2.2.3 微生物培养液吸收H_2S实验31
• 2.2.4 副产物硫磺的性质研究实验31
• 2.2.5 脱硫液再生影响因素实验31
• 2.3 分析方法31-34
• 2.3.1 总铁分析31
• 2.3.2 亚铁分析31-32
• 2.3.3 H_2S的分析32
• 2.3.4 菌悬液的制备32-33
• 2.3.5 其他33-34
• 3 反应器的流体力学特性34-38
• 3.1 流动状态和气泡特性34-35
• 3.2 分布器压力降35
• 3.3 气泡大小35-36
• 3.4 气含率36-37
• 3.5 气液比相界面积37-38
• 4 微生物培养液脱除H_2S实验研究38-46
• 4.1 引言38
• 4.2 材料与方法38-39
• 4.2.1 实验材料38
• 4.2.2 主要实验仪器38
• 4.2.3 吸收原理38-39
• 4.2.4 分析方法39
• 4.3 结果与讨论39-45
• 4.3.1 通气量对微生物培养液脱硫的影响39-42
• 4.3.2 H_2S浓度对微生物培养液脱硫的影响42-44
• 4.3.3 硫酸铁溶液脱硫趋势变化44-45
• 4.4 小结45-46
• 5 副产物硫磺的性质研究46-52
• 5.1 引言46
• 5.2 材料与方法46-47
• 5.2.1 副产物的分离46
• 5.2.2 实验仪器46
• 5.2.3 分析方法46-47
• 5.3 结果与讨论47-51
• 5.3.1 基本性质47
• 5.3.2 硫磺聚集体表面结构47-48
• 5.3.3 硫磺颗粒粒度分析48-49
• 5.3.4 表面润湿特性49
• 5.3.5 沉降实验49-51
• 5.4 小结51-52
• 6 脱硫液再生的影响因素研究52-60
• 6.1 引言52
• 6.2 实验材料与方法52-53
• 6.2.1 菌种52
• 6.2.2 实验仪器52
• 6.2.3 分析方法52-53
• 6.3 实验内容53-54
• 6.3.1 菌体制备53
• 6.3.2 初始声的影响53
• 6.3.3 初始Fe~(3+)浓度的影响53
• 6.3.4 硫磺量的影响53
• 6.3.5 硫酸钠的影响53-54
• 6.4 实验结果与讨论54-59
• 6.4.1 初始pH对细菌氧化再生Fe~(3+)的影响54-55
• 6.4.2 初始Fe~(3+)浓度对细菌氧化再生Fe~(3+)的影响55-56
• 6.4.3 硫磺对细菌氧化再生Fe~(3+)的影响56-57
• 6.4.4 硫酸钠对细菌氧化再生Fe~(3+)的影响57-59
• 6.5 小结59-60
• 7 结论与建议60-62
• 7.1 结论60-61
• 7.2 建议61-62
• 参考文献62-70
• 附录70-75
• 附录一 9K培养基70-71
• 附录二 邻菲啰啉分光光度法(GB/T 3049-1982)71-72
• 附录三 天然气中硫化氢的测定 碘量法(GB/T 11060.1-1998)72-75
• 研究生在读期间发表论文75-77
• 致谢77

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