热等离子体重整天然气和二氧化碳制合成气研究

【摘要】： 随着世界石油资源的日益短缺，天然气这一清洁、储量可观的能源越来越受到人们的重视。甲烷是天然气的主要成分，资源丰富。二氧化碳是含碳化合物的最终氧化产物，主要来源于化石燃料的燃烧和排放。二者同为温室气体，又是丰富的碳资源。因此CH_4和CO_2化学合成的研究不仅关系到未来资源的配置，对环境保护也同样有重要意义。本课题结合国家自然科学基金项目《等离子体增强的催化反应机理研究》，尝试采用热等离子体射流方式对原料气体CH_4和CO_2重整制备合成气进行研究。 本文共分四个部分：论文第一章综述了传统方法和冷等离子体技术用于甲烷、二氧化碳制合成气的国内外发展状况，同时简要阐述了热等离子体技术在甲烷转化方面的研究和应用，在此基础上提出本论文研究的内容和创新点； 第二章分析了氢气为工作气体的热等离子体射流的物理特性。推导了氢分子解离度与温度的关系。联系实际情况，给出不同功率和不同放电气体流量下计算射流温度的自洽方程。求解自洽方程发现，在温度在3000～6000K区间，氢气的解离度很快上升，电弧能量大部分用于氢气的解离，因此射流的焓值很高。对于强吸热的甲烷-二氧化碳重整过程，应将等离子体射流的工作点置于该区间。 第三章利用平衡常数法对甲烷二氧化碳重整过程进行热力学分析。计算了不同的原料气配比下温度对转化率、选择性的影响。甲烷、二氧化碳重整制合成气需要在较高的温度下进行，最经济的反应温度是1100K。高于此温度，转化率、选择性没有明显的增加；原料气配比可以调整产物中H_2和CO的选择性，较低的CH_4／CO_2，有利于水的生成，造成氢气选择性降低；反之，氢气选择性增加，CO的选择性降低。以此为依据，结合反应器实际情况，为实验选择的反应条件为平衡温度1400K，CH_4／CO_2为4／6。 第四章是实验结果与分析。利用15kW的热等离子体发生器进行了天然气和二氧化碳重整制合成气的实验。考察输入功率、原料气流量和甲烷与二氧化碳的配比对反应转化率、选择性的影响。结果表明：转化率主要由输入功率和原料气流量决定，产品的选择性与原料气的配比密切相关。实验结果与理论分析定性一致。最后对反应过程进行了能量衡算，初步提出了进一步提高能量利用率的方法。 在综合考虑多种因素的情况下，等离子体输入功率8.5 kW，原料气1.3 m~3／h，原料配比CH_4／CO_2=4∶6，甲烷转化率为87.98％，二氧化碳转化率84.34％，一氧化碳的选择性82.27％，能量产率达到1.63 m mol／kJ，综合指标优于其他等离子体重整反应结果。因此，热等离子体射流重整反应具有处理量大，产物单一，工艺绿色化，若进一步完善提高能量利用率，将显示出良好的应用可能性。 【关键词】：天然气 二氧化碳 等离子体射流 重整 合成气
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 摘要5-7
• abstract7-9
• 第一章 绪论9-21
• 1.1 甲烷二氧化碳重整的意义9-10
• 1.2 传统工业制合成气的方法10-12
• 1.2.1 甲烷水蒸气重整制合成气10-11
• 1.2.2 甲烷部分氧化反应11
• 1.2.3 甲烷自热重整11
• 1.2.4 二氧化碳重整甲烷11-12
• 1.3 甲烷二氧化碳等离子体化学合成研究进展12-20
• 1.3.1 等离子体概念12
• 1.3.2 冷等离子体在甲烷二氧化碳重整方面的应用12-17
• 1.3.3 热等离子体射流在天然气转化中的应用17-20
• 1.4 本章小结20-21
• 第二章 热等离子体射流组分和温度分析21-26
• 2.1 计算模型21
• 2.2 反应器入口处射流的热力学特征21-26
• 2.2.1 射流平衡组分的计算21-23
• 2.2.2 射流的能量平衡方程23-24
• 2.2.3 计算的结果24-26
• 第三章 甲烷二氧化碳反应体系平衡热力学分析26-38
• 3.1 独立反应方程26-27
• 3.2 反应平衡常数的计算27-32
• 3.2.1 反应的标准焙变和标准平衡常数27-28
• 3.2.2 平衡常数与温度的关系28-32
• 3.3 体系的平衡组成计算32-36
• 3.4 对热力学平衡计算结果的讨论36-38
• 第四章 实验结果与讨论38-51
• 4.1 实验装置及流程38-39
• 4.2 分析仪器与操作条件39-40
• 4.3 色谱分析方法40
• 4.4 数据处理方法40-42
• 4.5 实验结果42-49
• 4.5.1 单独加氢裂解二氧化碳的结果42-43
• 4.5.2 天然气和二氧化碳重整制合成气43-47
• 4.5.3 积碳分析47
• 4.5.4 能耗分析47-49
• 4.6 反应过程的能量平衡分析49-51
• 4.6.1 实际反应器中的热量平衡计算49-51
• 第五章 结论51-53
• 参考文献53-57
• 攻读硕士学位期间论文发表及获奖情况57-59
• 致谢59

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