多孔介质中天然气水合物动态聚散过程的热物性响应及热分析应用研究

【摘要】：近年来，我国在陆域和海域都已获得天然气水合物实物样品，研究分析指出我国的水合物资源储量非常丰富，有着巨大的应用潜力。若天然气水合物资源转入商业性开发，必将缓解我国能源紧张局势和油气供需矛盾。此外，水合物技术在工业应用领域也有广阔的发展前景。气体水合物具有强大的储气能力，以水合物为核心的新型储运技术以及由此研发的相关能源供给技术有着巨大的应用前景。水合物与其它常规能源的不同之处在于它的稳定赋存需要特殊的高压低温热力学条件，其动态聚散过程也伴随强烈的热交换现象。因此，本研究以天然气水合物为研究对象，选取其中的热物理参数为重点关注的科学问题，将水合物的动态聚散过程作为重要背景条件开展一系列实验研究。基于研究中建立的技术方法和分析手段进一步开展与水合物热特性相关的科学研究。 研究中通过改变气相-液相-固相反应材料的成分，开展一系列水合物合成与分解的模拟实验。利用高压差示扫描量热仪结合激光拉曼等光谱分析手段测定水合物摩尔分解热；通过自主研制的水合物热物性模拟实验装置探索含水合物沉积物热导率与饱和度相关关系；通过自主研制的水合物热扩散效应实验装置，利用电加热等水合物分解手段讨论分解过程中含水合物多孔介质温度梯度受热源距离、加热时间的影响，阐明水合物热扩散特征。 通过研究建立高压差示扫描量热仪在水合物动态聚散过程的热流曲线分析技术、水合物热导率测定技术和水合物热激发分解模拟实验方法并结合相应的理论模型指导，进一步开展水合物热力学、动力学相关问题应用研究。其中包括不同条件下水合物相平衡分析技术、水合物亚稳态规律研究、水合物生成过程的质量传递研究以及水合物热激发分解过程与试开采效率研究等。 研究主要成果包括：（1）通过模拟实验方法阐明了水合物分解热、热导率、热扩散能力及相平衡条件等一系列热物性参数在不同条件下的变化特征；（2）证实了水合物亚稳定现象并指出冰的存在不是水合物亚稳定存在的必要条件；（3）实验研究了水合物合成过程物质传递特征，指出气体向水合物膜移动是反应过程中的主要物质传递方式；（4）通过对不同条件下水合物动态聚散实验过程分析，推断温度和压力这两个控制水合物反应的主要驱动力对水合反应的作用方式不同：温度偏重影响水合反应的诱导时间，而压力则更能决定水合物的饱和度。 【关键词】：天然气水合物 热物性参数 热分析技术 动态聚散过程
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：P744.4
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 0. 前言12-18
• 0.1 选题依据12-13
• 0.2 研究意义13-14
• 0.3 研究内容14-16
• 0.4 技术路线16
• 0.5 创新点16-18
• 1. 天然然气水合物物概述18-28
• 1.1 天然气水合物基本性质18-23
• 1.1.1 天然气水合物的组成18
• 1.1.2 天然气水合物的结构特征18-20
• 1.1.3 天然气水合物热物理性质20-21
• 1.1.4 天然气水合物形成及分布21-23
• 1.2 天然气水合物热物理性质研究现状23-28
• 1.2.1 水合物热导率研究23-25
• 1.2.2 天然气水合物热扩散研究25-26
• 1.2.3 水合物分解热研究26
• 1.2.4 水合物热激发开采研究26-28
• 2. 实验装置与实验技术28-39
• 2.1 高压差示扫描量热仪28-31
• 2.1.1 HP DSC 测量原理与设备介绍28-30
• 2.1.2 HP DSC 实验操作流程30-31
• 2.2 天然气水合物热导率测量装置31-36
• 2.2.1 天然气水合物热导率模拟实验装置简介31-34
• 2.2.2 热脉冲技术测量原理34-36
• 2.2.3 实验步骤与方法36
• 2.3 天然气水合物热扩散效应模拟实验装置36-39
• 2.3.1 天然气水合物热扩散效应模拟实验装置简介36-37
• 2.3.2 天然气水合物热扩散效应实测技术37-39
• 3. 天然气水合物热物理性质研究39-69
• 3.1 天然气水合物分解热39-54
• 3.1.1 基于 HP DSC 技术的水合物分解热测量方法39-42
• 3.1.2 甲烷水合物分解热初步实验结果42-48
• 3.1.3 甲烷水合物水合指数研究48-51
• 3.1.4 基于热力学理论的天然气水合物分解热推导51-54
• 3.1.5 小结54
• 3.2 天然气水合物热导率实验研究54-62
• 3.2.1 水合物合成过程温度场变化特征55-57
• 3.2.2 基于时域反射技术的水合物饱和度测量57-58
• 3.2.3 水合物生成过程热导率变化规律58-59
• 3.2.4 南海沉积物中水合物热导率与饱和度相关关系研究59-62
• 3.2.5 小结62
• 3.3 天然气水合物热扩散效应研究62-69
• 3.3.1 甲烷水合物合成过程63-65
• 3.3.2 甲烷水合物加热分解65-68
• 3.3.3 小结68-69
• 4. 天然气水合物热分析技术应用研究69-96
• 4.1 多种条件下水合物相平衡研究69-80
• 4.1.1 HP DSC 相平衡研究中热流曲线的分析处理方法71-74
• 4.1.2 不同反应体系中水合物相平衡数据及理论模型分析研究74-80
• 4.1.3 小结80
• 4.2 水合物亚稳定状态研究80-85
• 4.2.1 冰点以下水合物常压保存的亚稳态研究80-83
• 4.2.2 冰对水合物亚稳态的作用83-85
• 4.2.3 小结85
• 4.3 天然气水合物生成过程的传质特征研究85-91
• 4.3.1 实验设计及关键参数获取86-87
• 4.3.2 甲烷水合物合成阶段的物质传递过程87-90
• 4.3.3 小结90-91
• 4.4 热激发作用下的水合物分解及试开采效率评估91-96
• 4.4.1 受热过程中水合物分解模拟实验研究91-93
• 4.4.2 电加热法水合物试开采实验93-95
• 4.4.3 小结95-96
• 5. 结论96-98
• 参考文献98-109
• 致谢109-110
• 个人简历110
• 学术论文和研究成果110-112

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