Me/AC催化剂的制备与三氟二氯乙烷催化氧化工艺的研究

【摘要】： 三氟乙酰氯是一种新型的含氟中间体,广泛应用于医药、农药、氟材料等领域。研究三氟乙酰氯合成所用的催化剂具有重要意义。本文以常用的商品活性炭为载体,负载常用的非贵金属元素Me,考察了催化剂的三氟二氯乙烷催化活性。[1]通过对三种商品活性炭的物理和化学性质以及以这些活性炭为载体制备的Me/AC催化剂的性能进行研究,选出了性能优异的活性炭。[2]在硝酸浓度30%,预处理温度100℃,焙烧温度300℃,Me负载量5%的条件下,催化剂活性最好；上述反应的最佳工艺条件：反应温度255℃,HCFC-123/O2的进料摩尔比值为1：1.15,空速0.45h-1,催化剂装填量17g,此条件下反应5h,三氟乙酰氯选择性为68.54%,三氟乙酰氯收率为46.00%。车间制备的催化剂完全有工业化生产的可行性。[3]通过BET、TPD-MS、Boehm滴定法对活性炭进行表征,结果表明：比表面、孔结构、表面含氧官能团对催化剂的活性有影响,催化剂表面较多的内酯基和酸酐有利于催化剂活性的提高。 【关键词】：三氟乙酰氯 活性炭 催化氧化 Me/AC
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TQ222.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 文献综述10-21
• 1.1 氟化工发展概况10
• 1.2 三氟乙酰氯的物化性质及应用10-14
• 1.2.1 三氟乙酰氯的物化性质10
• 1.2.2 三氟乙酰氯的应用10-14
• 1.3 三氟乙酰氯的市场与产能14
• 1.4 三氟乙酰氯的合成方法14-15
• 1.4.1 CFC-113a(CF_3CCl_3)的SO_3氧化法14
• 1.4.2 CCl_3COCl的HF气相氟化法14
• 1.4.3 光辐射法14
• 1.4.4 金属氧化物氧化法14
• 1.4.5 CF_3CHO的催化氯化法14
• 1.4.6 以炭分子筛作催化剂的催化氧化14-15
• 1.4.7 光催化氧化法15
• 1.4.8 水作催化剂的催化氧化法15
• 1.5 活性炭的特点15-16
• 1.5.1 活性炭的化学组成15
• 1.5.2 活性炭的结构及其性能15-16
• 1.5.3 活性炭的特性16
• 1.6 活性炭作为催化剂和催化剂载体的研究现状16-17
• 1.6.1 国内研究现状16
• 1.6.2 国外研究现状16-17
• 1.7 活性炭改性的研究进展17-19
• 1.7.1 表面氧化改性17
• 1.7.2 表面还原改性17
• 1.7.3 表面酸碱改性17-18
• 1.7.4 负载杂原子和化合物改性18
• 1.7.5 表面负载金属改性18-19
• 1.8 三氟二氯乙烷催化氧化反应机理的研究及副反应分析19-20
• 1.8.1 三氟二氯乙烷催化氧化反应机理的推测19
• 1.8.2 三氟二氯乙烷催化氧化副反应的分析19-20
• 1.9 论文的研究目的及思路20-21
• 第2章 实验部分21-27
• 2.1 实验试剂与设备21
• 2.1.1 实验试剂21
• 2.1.2 实验器材21
• 2.2 实验方法21-25
• 2.2.1 实验流程及操作步骤21-22
• 2.2.2 催化剂的制备22
• 2.2.3 产物分析22-25
• 2.3 本文的工艺参数25
• 2.4 催化剂的表征25-27
• 2.4.1 比表面积测定25
• 2.4.2 TPD-MS测定25-26
• 2.4.3 表面形貌分析26
• 2.4.4 X射线衍射分析26
• 2.4.5 元素分析26
• 2.4.6 红外光谱分析26
• 2.4.7 活性炭表面含氧基团的Boehm法滴定26
• 2.4.8 活性炭灰分的测定26
• 2.4.9 活性炭表面pH的测定26-27
• 第3章 Me/AC催化剂载体的筛选27-33
• 3.1 Me/AC催化剂的制备27
• 3.2 实验结果与讨论27-32
• 3.2.1 活性炭的物理性质对催化性能的影响28-29
• 3.2.2 活性炭的pH和灰分对催化性能的影响29-31
• 3.2.3 活性炭表面基团对催化活性的影响31-32
• 3.3 本章小结32-33
• 第4章 三氟二氯乙烷催化氧化反应工艺条件优化的研究33-41
• 4.1 反应温度对反应结果的影响33-34
• 4.2 空速对反应结果的影响34-35
• 4.3 原料配比对反应结果的影响35-36
• 4.4 催化剂用量对催化活性的影响36-37
• 4.5 最优反应条件下的重复实验37-38
• 4.6 Me/AC催化剂的稳定性研究38-40
• 4.6.1 催化剂的稳定性38-39
• 4.6.2 催化剂耗损研究39-40
• 4.7 本章小结40-41
• 第5章 Me/AC催化剂制备条件对催化性能的影响41-51
• 5.1 活性炭载体预处理对Me/AC催化剂活性的影响41-46
• 5.1.1 不同浓度HNO_3处理活性炭对Me/AC催化活性的影响41-42
• 5.1.2 不同温度HNO_3处理活性炭对Me/AC催化活性的影响42-43
• 5.1.3 催化剂表面物理化学性质的研究43-46
• 5.2 Me负载量对催化活性的影响46-47
• 5.3 焙烧温度对Me/AC催化活性的影响47-49
• 5.4 Me/AC焙烧时间对催化活性的影响49-50
• 5.5 本章小结50-51
• 第6章 Me/AC催化剂制备的工业生产试运行概况51-58
• 6.1 引言51
• 6.2 催化剂放大试验的研究51-52
• 6.3 工业生产工艺流程52-53
• 6.4 工业生产催化剂结果评价53-56
• 6.5 三氟乙酰氯项目的经济效益分析56-57
• 6.6 本章小结57-58
• 第7章 总结58-59
• 参考文献59-62
• 附录162-63
• 附录263-64
• 致谢64-65

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