生物电化学系统强化1,2-二氯乙烷还原分解

【摘要】：1,2-二氯乙烷(1,2-dichloroethane,1,2-DCA)作为一种典型的挥发性氯代脂肪烃,被广泛用作溶剂和化学合成中间体等工业产业行业中。由于其具有易挥发、高密度、毒性及潜在致癌致畸致突变的风险,可以在环境中不断积累并逐渐成为生态系统和人类健康的巨大潜在威胁。以1,2-二氯乙烷为代表的挥发性氯代脂肪烃被以美国和中国为代表的多个国家环保局列入优先控制的黑名单。生物电化学系统在难降解污染物处理方向已显现出诸多优势,如降解速率快、降解率高、能耗低等,因此受到广泛关注,然而目前针对生物阴极对挥发性氯代烃的降解研究还鲜有报道。本论文采用生物电化学体系,接种驯化来自文昌污水处理厂二沉池活性污泥,获得具有稳定1,2-二氯乙烷分解能力和生物膜结构的生物阴极。1,2-二氯乙烷分解效果表明,在外加电压-0.5V(阴极电势为-0.58V.VS.SCE)情况下,1,2-二氯乙烷在12h内发生消去脱氯反应而生成终产物乙烯。同时,电流变化与1,2-二氯乙烷分解同步,呈现不断下降趋势,并在12h内基本达到稳定。1,2-二氯乙烷分解速率达到0.15m M·h-1,乙烯回收率为77.51%。作为对照的同样条件下,未接种驯化的纯电化学体系未检测到1,2-二氯乙烷浓度的下降及乙烯的生成。对比开路阴极(无外加电压),生物阴极1,2-二氯乙烷的反应速率常数为开路阴极的1.96倍(反应速率常数分别为0.1286和0.0656),表明阴极电势极大地加快了1,2-二氯乙烷的还原分解速率。生物阴极生物膜循环伏安分析表明,生物阴极对1,2-二氯乙烷还原峰较纯电化学阴极提前约0.32V,证实阴极生物膜结构促进了其还原脱氯过程。生物膜微生物群落分析表明,以假单胞菌属(Pseudomonas)为代表的8个菌属占据主要地位,其中以假单胞菌属(Pseudomonas)(43.45%)、乳球菌属(Lactococcus)(33.29%)丰度最高。而具还原脱氯效能的地杆菌属(Geobacter)与Vadin BC27和Solibacillus共占据菌群丰度的8.5%。同时,本文探究了不同外加电压条件、不同初始浓度及有机和无机碳源切换对生物阴极1,2-二氯乙烷分解效能的影响,结果表明不同外加电压分解转化率从高到底为:0.5V0.3V0.7V0.9V,初始浓度增高,电流均值提升,下降速率降低,相同条件下初始浓度为2.2m M时分解效率最高。将体系切换到无机碳源(以碳酸氢钠代替乙酸钠),1,2-二氯乙烷分解速率降低(k无机=0.0505,VS k有机=0.1286),然而仍然保持较高的转化率,在12小时,降解率达到了48.71%。产物乙烯12小时回收率到达85.08%,表明阴极可作为唯一电子供体,促进1,2-二氯乙烷的还原分解。 【关键词】：生物电化学系统 生物阴极 1 2-二氯乙烷 还原脱氯 乙烯
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703.1
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第1章 绪论10-20
• 1.1 课题背景10
• 1.2 氯代脂肪烃处置现状10-12
• 1.2.1 物理法10-11
• 1.2.2 化学法11-12
• 1.2.3 生物法12
• 1.3 生物电化学系统的研究现状12-18
• 1.3.1 生物电化学系统的发展12-13
• 1.3.2 电活性微生物及其电子传递过程13-15
• 1.3.3 生物电化学系统应用15-18
• 1.4 课题目的及主要研究内容18-20
• 1.4.1 课题来源18
• 1.4.2 课题目的及意义18
• 1.4.3 主要研究内容18-19
• 1.4.4 技术路线图19-20
• 第2章 实验材料和方法20-25
• 2.1 实验装置20
• 2.2 实验试剂及培养液配方20-21
• 2.2.1 实验试剂20-21
• 2.2.2 培养基配方21
• 2.2.3 菌源21
• 2.3 1,2-二氯乙烷及乙烯检测方法21-23
• 2.4 电化学分析方法23
• 2.5 阴极生物膜群落分析23
• 2.6 计算方法23-25
• 2.6.1 电路电流23
• 2.6.2 电路电流库仑数23-24
• 2.6.3 电流效率24
• 2.6.4 1,2-二氯乙烷降解率24
• 2.6.5 乙烯转化率24-25
• 第三章生物阴极降解 1,2-二氯乙烷可行性研究25-39
• 3.1 引言25
• 3.2 生物阴极的启动25-27
• 3.2.1 生物阴极启动阶段降解率变化情况25-26
• 3.2.2 生物阴极启动阶段电势电流变化情况26-27
• 3.3 生物阴极降解 1,2-二氯乙烷的效能27-28
• 3.4 生物阴极降解 1,2-二氯乙烷产物28-31
• 3.4.1 生物阴极降解途径及产物分析28-30
• 3.4.2 生物阴极降解产物生成情况30-31
• 3.5 生物阴极降解 1,2-二氯乙烷电流电势变化31
• 3.6 生物阴极与开路生物阴极电化学阴极的降解 1,2-二氯乙烷效能比较31-34
• 3.6.1 降解效能及电流变化比较32-34
• 3.6.2 产物生成情况比较34
• 3.7 生物阴极电化学活性测试34-35
• 3.8 阴极生物膜群落结构分析35-37
• 3.8.1 菌门水平群落结构分析35-36
• 3.8.2 菌纲水平群落结构分析36
• 3.8.3 菌属水平群落结构分析36-37
• 3.9 本章小节37-39
• 第4章 生物阴极还原分解 1,2-二氯乙烷的影响因素研究39-62
• 4.1 引言39
• 4.2 生物电化学体系的启动39-43
• 4.3 不同外加电压对 1,2 二氯乙烷降解效能影响43-47
• 4.3.1 不同电压条件下降解速率43-44
• 4.3.2 不同电压条件下降解率随时间变化44-45
• 4.3.3 不同电压条件对产物生成的影响45-46
• 4.3.4 不同外加电压条件对电流值的影响46-47
• 4.4 不同初始浓度对 1,2-二氯乙烷降解效能影响47-54
• 4.4.1 不同初始浓度对降解速率影响48-50
• 4.4.2 不同初始浓度对降解率的影响50
• 4.4.3 不同初始浓度对于产物生成的影响50-52
• 4.4.4 不同初始浓度对电流电势影响52-54
• 4.5 碳源变化对生物阴极降解 1,2-二氯乙烷效能的影响54-61
• 4.5.1 碳源变化对降解效能的影响54-56
• 4.5.2 碳源变化对降解率的影响56-57
• 4.5.3 碳源变化对产物生成的影响57-59
• 4.5.4 碳源变化对电流电势的影响59-60
• 4.5.5 无机碳源条件下生物阴极电流效率60-61
• 4.6 本章小结61-62
• 结论62-63
• 参考文献63-70
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果70-72
• 致谢72

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