合成环氧乙烷及乙二醇反应的S系统模拟

【摘要】：将一组非线性微分方程改写成标准的S系统形式,然后使用变阶变步长的泰勒级数对其进行求解,这种方法被称作协同系统的模拟评价法。该方法具有精确度高、误差预见性好、适用性广及运算效率高等优点。 本文采用S系统解析方法模拟研究了固定床反应器中乙烯氧化制备环氧乙烷的过程,讨论了不同进料温度、操作压力、冷却介质温度对固定床反应器床层温度分布、乙烯转化率以及环氧乙烷选择性的影响。研究结果表明,原料气进料温度对热点温度和环氧乙烷选择性的影响较小；热点温度对操作压力与冷却介质温度的变化比较敏感；乙烯转化率随操作压力及冷却介质温度的升高而增大,环氧乙烷的选择性随冷却介质温度的升高而降低。 此外,分别建立了传统高压水合法、催化水合法及碳酸乙烯酯法制备乙二醇的反应模型,然后采用s系统解析方法对其进行了模拟研究,主要探讨了不同水合比对上述三种合成方法的影响,结果表明对于目前工业上广泛使用的高压水合制备乙二醇的方法,影响产物分布的主要因素是原料配比即水合比,而温度、压力对选择性的影响不大。催化水合法能够大幅降低水合比,本文以阴离子交换树脂Amberjet4200/HCO3作为催化剂,当水合比为5-10时环氧乙烷转化率接近100%,乙二醇选择性大于90%,但该催化剂的热稳定性还有待进一步提升。接下来对碳酸乙烯酯法的模拟结果表明该方法不仅将水合比降低至2-5,而且在水解温度为170℃,压力4MPa下,碳酸乙烯酯的转化率为99.5%,乙二醇的选择性为99.3%,反应过程中几乎没有二甘醇的生成,因此该方法具有水合比低、转化率和选择性高的特点,相对于传统方法具有很强的优越性。 【关键词】：S系统 ESSYNS法 环氧乙烷 乙二醇 水合比
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ203
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文献综述9-24
• 1.1 S系统简介9-16
• 1.1.1 S系统的定义9
• 1.1.2 S系统的求解方法9-14
• 1.1.3 步长的选择和判断收敛的方法14-15
• 1.1.4 S系统的应用15-16
• 1.2 环氧乙烷的制备16-19
• 1.2.1 环氧乙烷的性质及生产流程16-17
• 1.2.2 乙烯直接氧化法反应体系及动力学方程17-19
• 1.2.3 乙烯直接氧化法反应的数值模拟19
• 1.3 乙二醇的制备19-24
• 1.3.1 乙二醇的性质及用途19-20
• 1.3.2 乙二醇合成工艺20-24
• 2 乙烯氧化制环氧乙烷的S系统模拟24-39
• 2.1 反应动力学方程24-25
• 2.2 模型建立25-27
• 2.3 S系统改写27-30
• 2.4 数值计算30-32
• 2.5 计算结果及讨论32-39
• 2.5.1 数值模拟32-34
• 2.5.2 进料温度对反应的影响34-36
• 2.5.3 操作压力对反应的影响36-37
• 2.5.4 冷却介质对反应的影响37-39
• 3 环氧乙烷制取乙二醇的S系统模拟39-56
• 3.1 环氧乙烷水合法制乙二醇39-50
• 3.1.1 加压水合法制备乙二醇39-46
• 3.1.2 催化水合法制备乙二醇46-50
• 3.2 碳酸乙烯酯法制备乙二醇50-54
• 3.2.1 模型建立50-52
• 3.2.2 数值模拟52-53
• 3.2.3 水合比对反应的影响53-54
• 3.3 合成乙二醇方法对比54-56
• 结论56-57
• 参考文献57-62
• 附录A 乙烯氧化制环氧乙烷的S系统改写过程62-67
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况67-68
• 致谢68-69

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