高温煤气脱硫剂La（Sm）MeO_x/SBA-15的研制与性能研究

【摘要】： 随着环境保护要求的提高,煤炭的清洁高效利用越来越重要。以煤气化为基础的能源及化工系统能较好地解决煤炭使用过程中提高效率和降低污染物的问题。但是煤在气化过程中,产生的H_2S等含硫化合物,不仅会引起设备的腐蚀,更对环境造成了很大的危害。煤气脱硫主要有常温脱硫和高温脱硫两种。常温煤气脱硫需将热煤气冷却至室温,进行H_2S的脱除,然后再将煤气加热利用,这样势必造成热煤气的大部分显热和潜热损失。高温煤气脱硫是将粗煤气在较高温度下脱硫,这在一定程度上提高了煤的利用率。高温煤气脱硫剂一般由金属氧化物组成,它们是典型的脆性材料,虽然有很好的脱硫效率和高的硫容,但因其在高温使用过程中易烧结、易粉化和稳定性差等问题,严重影响了脱硫剂的脱硫性能和循环使用性。将氧化物负载到惰性材料上,可以克服这些缺点。 本文将La_2O_3和Sm_2O_3添加到以Zn、Co、Fe为活性组分,SBA-15为载体的脱硫剂体系中,制备了一系列负载型脱硫剂。通过对脱硫剂进行脱硫性能的测试,La(Sm)FeO_3/SBA-15具有比La(Sm)2CoO4/SBA-15和La(Sm)_2ZnO_4/SBA-15更好的脱硫性能。硫化反应前后脱硫剂的BET、XRD、TEM表征结果显示,脱硫剂中的载体SBA-15结构没有遭到严重破坏。经过多次脱硫-再生循环后,La(Sm)FeO_3/SBA-15呈现较好的脱硫性能和再生稳定性。 【关键词】：高温煤气 脱硫剂 SBA-15 稀土氧化物 再生
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TQ546.5
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文献综述7-18
• 1.1 引言7-8
• 1.2 煤气脱硫8-13
• 1.2.1 常温湿法脱硫8-9
• 1.2.2 常温干法脱硫9-10
• 1.2.3 高温煤气脱硫10-13
• 1.2.3.1 锌基脱硫剂10-12
• 1.2.3.2 铁基脱硫剂12-13
• 1.3 稀土元素13-14
• 1.3.1 稀土元素的特性13
• 1.3.2 稀土元素的用途13-14
• 1.4 载体14-15
• 1.5 溶胶－凝胶法15-18
• 1.5.1 溶胶－凝胶法的应用15-16
• 1.5.2 溶胶－凝胶法的优缺点16-18
• 第二章 实验部分18-27
• 2.1 实验仪器与药品18-19
• 2.1.1 实验试剂18
• 2.1.2 实验仪器18-19
• 2.2 脱硫剂的制备19-20
• 2.2.1 载体SBA-15 的制备19
• 2.2.2 各系列脱硫剂的合成19-20
• 2.3 脱硫剂的表征20-22
• 2.3.1 BET 表征20-21
• 2.3.2 XRD、XPS 和TEM 表征21-22
• 2.3.3 程序升温表征22
• 2.4 脱硫剂的活性测试22-27
• 2.4.1 实验中所用溶液的配制24
• 2.4.2 H_2S 的浓度分析24-25
• 2.4.3 结果计算25-27
• 第三章 结果与讨论27-58
• 3.1 镧系列脱硫剂的表征分析27-40
• 3.1.1 BET 表征27-29
• 3.1.2 XRD 表征29-31
• 3.1.3 脱硫剂的XPS 表征31-37
• 3.1.3.1 C 15 的XPS 谱图32
• 3.1.3.2 La 3d 的XPS 谱图32-33
• 3.1.3.3 Zn、Co 和Fe 的2p XPS 谱图33-35
• 3.1.3.4 Si 25 和 S 2p 的XPS 谱图35-36
• 3.1.3.5 镧系列脱硫剂的表面组成分析36-37
• 3.1.4 TEM 表征37-40
• 3.2 钐系列脱硫剂的表征40-45
• 3.2.1 BET 表征40-42
• 3.2.2 H_2程序升温还原（H_2-TPR）分析42-45
• 3.2.3 C0_2程序升温脱附（C0_2-TPD）45
• 3.3 镧系列脱硫剂的活性测试45-50
• 3.3.1 温度对脱硫活性的影响45-46
• 3.3.2 不同气体组分对脱硫活性的影响46-48
• 3.3.3 LaFe0_3/SBA-15 的硫化－再生测试48-50
• 3.4 钐系列脱硫剂的活性测试50-58
• 3.4.1 空速对脱硫活性的影响50-51
• 3.4.2 C0_2浓度对脱硫活性的影响51
• 3.4.3 气体成分对脱硫活性的影响51-52
• 3.4.4 载体对脱硫剂性能的影响52-54
• 3.4.5 再生方式对脱硫活性的影响54-58
• 第四章 全文总结58-59
• 参考文献59-63
• 发表论文和参加科研情况说明63-64
• 致谢64

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