铜基催化剂的制备、表征及其水煤气的催化性能研究

【摘要】： 本文采用不同的方法制备了负载型和非负载型铜锌基变换催化剂,考察了各组分含量、焙烧温度、载体及助剂对其活性的影响,借助X射线粉末衍射、透射电镜、扫描电镜、热重分析、BET比表面积测定等测试手段对样品的物理化学性质进行了表征。详细考察了活性组分、载体、焙烧温度和助剂等对水煤气变换反应的催化性能的影响。 (1).采用溶胶法制备了铜锌铝氢氧化物溶胶,并将其负载在镁铝尖晶石上制成负载型催化剂。改变各组分的含量、铜锌比例和焙烧温度,结果表明:当铜锌负载量为50%,铜锌比为1:1,氧化铝含量为12.8%时,400℃焙烧2h的催化剂活性最好,350℃时接近平衡转化率,250℃下仍有80%的转化率。 (2).采用高温共沉淀法制备了氧化铜纳米粒子,粒径在10nm左右。将其负载在不同的载体上考察其催化性能,发现氧化铝载体表现出最为优秀的性能。随着氧化铜负载量的增加活性先上升后下降,负载量为40%时活性最好,200℃时接近平衡转化率,160℃时CO仍有72%的转化率。表现很好的低温活性。 (3).采用水热尿素均相沉淀一步法制备了非负载型催化剂,催化剂的粒径为12nm,比表面积、孔容和孔径分别为120m~2/g、0.23cm~3/g和7nm。各组分的含量和焙烧温度都明显影响着催化活性,当铜锌铝三者的摩尔比为3:3:2.5、450℃焙烧2h时催化活性最好,200℃达到平衡转化率,140℃时CO的转化率仍有50%,表现出很好的低温变换活性。CeO_2加入量为3%时将平衡转化率降低了20℃,且在140℃仍有62%的CO转化率。同时还表现出很好的稳定性及循环开关反应性能。 【关键词】：铜锌基催化剂 水煤气变换 负载型 低温
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 中文摘要4-5
• Abstract5-8
• 第一章 绪论8-27
• 1.1 引言8-9
• 1.2 水煤气变换反应9-10
• 1.3 变换反应机理简介10-16
• 1.4 水煤气变换催化剂概述16-21
• 1.5 论文的选题意义和研究内容21-23
• 参考文献23-27
• 第二章 溶胶-凝胶法制备负载型铜锌铝催化剂及其对水煤气变换反应性能的研究27-44
• 2.1 引言27-28
• 2.2 实验部分28-31
• 2.3 结果与讨论31-41
• 2.4 小结41-42
• 参考文献42-44
• 第三章 沉淀法制备负载型铜锌铝催化剂及其对水煤气变换反应性能的研究44-61
• 3.1 引言44-45
• 3.2 实验部分45-48
• 3.3 结果与讨论48-58
• 3.4 小结58-59
• 参考文献59-61
• 第四章 水热法铜锌铝催化剂的制备、表征及其对水煤气变换反应催化活性的研究61-77
• 4.1 引言61-62
• 4.2 实验部分62-64
• 4.3 结果与讨论64-74
• 4.4 小结74-75
• 参考文献75-77
• 总结77-79
• 附录79-82
• 攻读硕士学位期间发表和交流的论文82-83
• 致谢83-84

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