低温固相法活化煤气化细渣及其综合利用制备二氧化硅介孔材料

【摘要】：本论文探究了如何利用煤气化细渣中的高残碳量含有的燃烧热来改进固相反应活化残渣实现低温、低能耗的活化工艺,并用于提取铝硅等有效成分。提出一种简单易控的工艺来降低能耗并考察了相关因素；以煤气化细渣为原料制备了高比表面二氧化硅,并对制得的样品进行了一系列的表征；以煤气化细渣为原料制备了SBA-15以及掺有活性离子的Fe-Al-Ti-SBA-15。煤气化细渣中氧化铝主要存在于莫来石晶格,经Na2CO3(或CaCO3)在通氧状态下焙烧活化,用盐酸溶出熟料中的铝后,测定其铝提取率。最佳焙烧条件为：原料配比(细渣/Na2CO3) 1.9:1,在惰性气氛中升温至350℃,在通氧状态下反应10min,氧化铝提取率89%；原料配比(细渣/CaCO3) 2:1,在惰性气氛中升温至700℃,在通氧状态下反应15min,氧化铝提取率89%；以煤气化细渣作为硅源,CTAB和Trion-X-100作为混合模板剂制备了高比表面二氧化硅。利用SEM、TEM、比表面测试、红外光谱以及X射线粉末衍射对所制得的样品进行了一系列表征。样品的比表面积为1248～1573m2/g,平均孔尺寸2nnm,二氧化硅纯度高达99.6%。以煤气化细渣作为硅源,P123作为模板剂,在低pH(0.45)值条件下制备了高度有序的六方介孔材料SBA-15。利用调节pH值的方法将煤气化细渣中的Fe、Al、Ti引入到SBA-15中。当pH值调到1.5时,通过27Al固体核磁分析确定铝以四配位的形式掺入到介孔材料的骨架中,Fe、Ti通过紫外可见漫反射分析确定也以四配位的形式掺入骨架中。随着pH值的增大,铝不仅以四配位掺入到骨架中,还有一部分以六配位形式掺入,铁不仅形成骨架内铁物种还形成了骨架外的不同铁物种。 【关键词】：煤气化细渣 二氧化硅 高比表面积 SBA-15 Me-SBA-15
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.2;TB383.4
【目录】：

• 摘要4-6
• 英文摘要6-10
• 第一章 绪论10-20
• 1.1 研究背景及选题意义10-12
• 1.1.1 研究背景10
• 1.1.2 选题意义10-12
• 1.2 研究现状及研究目标12-17
• 1.2.1 煤气化细渣的应用现状12
• 1.2.2 介孔氧化硅材料的研究现状12-13
• 1.2.3 介孔氧化硅材料的制备方法13-14
• 1.2.4 介孔材料中引入活性离子14-15
• 1.2.5 介孔二氧化硅材料合成机理概述15-17
• 1.2.6 论文研究目标17
• 1.3 研究内容及路线17-20
• 1.3.1 研究内容17-18
• 1.3.2 研究路线18
• 1.3.3 主要研究成果18-20
• 第二章 实验材料与方法20-25
• 2.1 实验原材料20
• 2.2 实验试剂20-21
• 2.3 实验仪器21-22
• 2.4 分析方法22-25
• 2.4.1 矿物中氧化铁含量的测定22-23
• 2.4.2 矿物中氧化铝含量的测定23-24
• 2.4.3 表征手段24-25
• 第三章 固相烧结法实现煤气化细渣提取铝25-45
• 3.1 传统的高温固相烧结法提取氧化铝25-31
• 3.1.1 反应原理25-26
• 3.1.2 煤气化细渣与碳酸钠比例摸索26-27
• 3.1.3 固相反应温度对铝提取率的影响27-29
• 3.1.4 固相反应焙烧时间对铝提取率的影响29-30
• 3.1.5 煤气化细渣与碳酸钙反应的条件摸索30-31
• 3.1.6 小结31
• 3.2 低温固相烧结法提取氧化铝31-39
• 3.2.1 改进高温固相法提取氧化铝的方法31-32
• 3.2.2 改进的高温固相烧结法所需的温度32-36
• 3.2.3 改进的高温固相烧结法所需的反应时间36-38
• 3.2.4 改进的高温固相烧结法所需的含氧量38-39
• 3.2.5 小结39
• 3.3 工艺拓展应用39-44
• 3.3.1 煤气化细渣中的残炭对改进工艺的影响39-41
• 3.3.2 低残炭量煤气化细渣应用该工艺41-44
• 3.4 本章总结44-45
• 第四章 煤气化细渣制备高比表面二氧化硅45-56
• 4.1 介孔二氧化硅材料的制备46-48
• 4.1.1 煤气化细渣样预处理46-47
• 4.1.2 表面活性剂的选择47
• 4.1.3 制备过程47-48
• 4.2 样品性能表征48-53
• 4.2.1 X-射线粉末衍射48-49
• 4.2.2 扫描电镜(SEM)分析49-50
• 4.2.3 透射电镜(TEM)分析50-51
• 4.2.4 红外光谱(IR)分析51-52
• 4.2.5 比表面测试分析52-53
• 4.2.6 元素分析(ICP)测试53
• 4.3 结果讨论与分析53-55
• 4.4 本章总结55-56
• 第五章 煤气化细渣为原料制备SBA-15、Me-SBA-1556-81
• 5.1 煤气化细渣低酸度条件下制备SBA-1558-68
• 5.1.1 实验部分58
• 5.1.2 样品表征58-63
• 5.1.3 结果讨论与分析63-68
• 5.2 煤气化细渣制备Fe-Al-Ti-SBA-1568-80
• 5.2.1 活性离子状态表征手段68-69
• 5.2.2 一步共缩聚法69-70
• 5.2.3 结果与讨论70-72
• 5.2.4 两步法制备Fe、Al、Ti共掺杂的SBA-15介孔材料72
• 5.2.5 结果与讨论72-80
• 5.3 本章总结80-81
• 第六章 结论81-83
• 6.1 全文总结81-82
• 6.2 有待进一步研究的问题82-83
• 参考文献83-92
• 硕士期间研究成果92-93
• 致谢93

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