清洁及氧修饰Cu(100)表面上水煤气变换反应的能量学

【摘要】：分别以清洁及氧修饰Ｃｕ（１００）表面作为金属态铜和部分氧化态铜的表面模拟，用键级守恒Ｍｏｒｓｅ势法研究了两种表面上水煤气变换（ＷＧＳ）反应的能量学。计算结果表明：清洁Ｃｕ（１００）表面上，ＷＧＳ反应有可能同时按表面氧化还原和甲酸根两种机理进行；表面氧化还原机理中，ＣＯｓ主要由ＯＨｓ（而不是Ｏｓ）氧化为ＣＯ２ｓ。与清洁铜表面相比，Ｃｕ（１００）ｐ（２×２）Ｏ表面上ＷＧＳ反应中活化能最大的基元步骤Ｈ２Ｏｓ→ＯＨｓ＋Ｈｓ的活化能显著增加（是清洁铜表面上的两倍多）。因此，从反应能量学角度看，ＷＧＳ反应在金属态铜表面上比碚分氧化态铜表面上更有利，这支持了Ｃｕ０是ＷＧＳ反应的活性位的观点。 【作者单位】： 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室
【关键词】： 铜表面 水煤气变换反应 反应能量学 键级守恒方法
【基金】：国家自然科学基金
【分类号】：O614.121
【正文快照】： 清洁及氧修饰Ｃｕ（１００）表面上水煤气变换反应的能量学＊吴廷华＊＊夏文生汪海有王仲权张鸿斌万惠霖蔡启瑞（厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室，物理化学研究所，化学系厦门３６１００５）摘要分别以清洁及氧修饰Ｃｕ（１００）表面作为金属态铜和部分氧化态铜的

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