Au催化水煤气变换反应的密度泛函理论研究

【摘要】：应用密度泛函理论(DFT)对Au催化水煤气变换反应的3种可能机理(氧化还原机理、羧基机理、甲酸根机理)进行比较。通过对各个基元反应的反应物、反应中间体、过渡态和产物的研究表明:水煤气变换反应在Au(111)面有3种可能机理,并且每种机理各有2种反应途径.对氧化还原机理来说,反应易按照2个OH的歧化反应进行:对羧基机理来说,反应易按照COOH和OH发生歧化反应进行;对甲酸根机理来说,反应易按照HCOO和OH反应进行。纵观整个反应历程,从活化能比较可知,按甲酸根机理进行的可能性最小,按照羧基机理反应的可能性最大。 【作者单位】： 衢州学院化材学院;
【关键词】： Au()表面 密度泛函理论 反应机理
【基金】：浙江省自然科学基金资助项目(Y4080442) 浙江省教育厅重点项目(Z201122244)
【分类号】：TQ541
【正文快照】： 1引言在众多贵金属中，金一直被作为惰性最强的金属来看待。Haruta等[I]最早对金纳米颗粒在低温下对co的催化反应进行了研究，发现金纳米颗粒具有较高的催化活性。此后人们开始对金在催化方面的应用进行大量研究，其应用包括水煤气变换反应、CO氧化、丙烯环氧化、H:电化学氧

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