中国农作物秸秆燃烧排放气态、颗粒态污染物排放特征的实验室模拟

【摘要】： 生物质燃烧排放的大量气溶胶(气体和颗粒物组分)，其对全球大气环境、全球气候系统及生态系统的改变都会产生重要的影响。中国是一个农业大国，农作物秸秆资源拥有量居世界首位。有研究表明在中国农作物秸秆燃烧对生物质燃烧排放的气态污染物、颗粒物污染物贡献最多。本论文针对农作物秸秆燃烧排放气溶胶已经成为我国区域环境和气候影响的重要因素，而且其对我国区域环境和气候的影响方式和影响程度还在不断的变化。很显然，目前要解决农作物秸秆燃烧排放的气溶胶所造成的区域环境效应和气候效应这一难题，须从实验室模拟研究农作物秸秆燃烧排放气溶胶的排放特征开始。基于上述思路，我们自行设计建造了可以模拟农家灶台和田间露天燃烧的燃烧炉，借助于大型气溶胶烟雾箱和先进的表征测量系统手段，深入研究了中国三大主要农作物秸秆-水稻秸秆、小麦秸秆和玉米秸秆-燃烧排放的气态污染物、新鲜颗粒物的排放特征以及排放的新鲜颗粒物的粒径分布特征和粒径成长特征，还分析考察了气体和颗粒物中的多环芳烃和烷基多环芳烃的排放特征。本论文主要包括三大主要部分。 第一部分为通过对中国三大农作物秸秆-水稻、玉米和小麦秸秆-进行燃烧实验得到了燃烧排放的气态污染物(CO、CO_2、NO_x)的排放因子，排放比和燃烧效率。水稻、小麦和玉米秸秆在明火充分燃烧的条件下，气态污染物CO的排放因子分别为64.2，141.2和114.7 gkg~(-1)；CO_2排放因子分别为791.3，1557.9和1261.5 g kg~(-1)；NO_x排放因子分别为1.81，1.12和1.28 g kg~(-1)。水稻、小麦和玉米秸秆燃烧排放的CO相对于CO_2的排放比ER_(CO／CO2)分别为0.081，0.091和0.091，NO_x相对于CO_2的排放比ER_(NOx／CO2)分别为0.0019，0.0007和0.0010；水稻、小麦和玉米秸秆燃烧所得的改性燃烧效率MCE分别为0.93，0.92和0.92。并且研究确定了中国2004年三种农作物秸秆燃烧排放的气态污染物(CO、CO_2、NO_x)的排放清单和排放强度地理分布特征。中国2004年因三种农作物秸秆燃烧排放的气态污染物CO，CO_2和NO_x总量分别为2.3×10~7，2.5×10~8和2.8×10~5t左右。三种气态污染物(一氧化碳、二氧化碳和氮氧化物)排放强度最高的省份分别是山东省、河南省和江苏省。 第二部分为通过对中国三大农作物秸秆-水稻、玉米和小麦秸秆-进行燃烧实验得到了燃烧排放的颗粒物的粒径分布特征和粒径成长特征。农作物秸秆燃烧排放的颗粒物的粒径分布呈现出单峰对数正态拟合分布特征，小麦秸秆燃烧排放的颗粒物的初始个数浓度粒径峰值出现在47 nm附近，而水稻和玉米秸秆燃烧排放的颗粒物的初始个数浓度粒径峰值分别出现在102 nm，155 nm附近。在粒径成长过程中考察了粒径成长速率。在4小时老化过程中，水稻秸秆燃烧排放的颗粒物平均成长速率为40 nm h~(-1)，玉米秸秆燃烧排放的颗粒物平均成长速率为38 nm h~(-1)，小麦秸秆燃烧排放的颗粒物平均成长速率为26 nm h~(-1)。 此外，还得到了三种农作物秸秆燃烧排放的颗粒物的数目排放因子和质量排放因子，水稻、小麦和玉米秸秆燃烧排放的颗粒物的数目排放因子分别为(1.64±0.1)×10~(13)，(1.4±0.1)×10~(13)和(1.74±0.1)×10~(13)particles kg~(-1)；质量排放因子分别为(2.64±0.5)×10~5，(1.1±0.3)×10~5和(3.9±0.6)×10~5μg kg~(-1)。研究确定了中国2004年三种农作物秸秆燃烧排放的新鲜颗粒物的排放清单和排放强地理分布特征。中国2004年由三种农作物秸秆(水稻、小麦和玉米秸秆)燃烧向大气排放的新鲜颗粒物的总量约1.3吨。排放强度最大的省份是山东省。 第三部分为通过对中国三大农作物秸秆-水稻、玉米和小麦秸秆-进行燃烧实验分别得到了燃烧排放的气相中和颗粒物中的多环芳烃和烷基多环芳烃的排放因子，水稻秸秆、玉米秸秆和小麦秸秆燃烧排放的颗粒物中的多环芳烃(PAHs)的排放因子分别为1.64、0.93和0.72 mg kg~(-1)，烷基多环芳烃(APAHs)的排放因子分别为0.24、0.27和0.28 mg kg~(-1)；而水稻秸秆、玉米秸秆和小麦秸秆燃烧排放的气相中的多环芳烃(PAHs)的排放因子分别为3.62、0.81和0.65 mg kg~(-1)，烷基多环芳烃(APAHs)的排放因子分别为1.01、0.35、0.66 mg kg~(-1)。并结合所得的排放因子研究确定了中国2004年三种农作物秸秆燃烧排放的多环芳烃和烷基多环芳烃的排放清单和排放强度地理分布特征。中国2004年因三种农作物秸秆燃烧排放的多环芳烃(PAHs)及烷基多环芳烃(APAHs)的总量分别为1088吨和379吨。多环芳烃(PAHs)及烷基多环芳烃(APAHs)排放强度最高的省份是河南省、山东省和江苏省。 以上三大部分研究内容是基于我国三种农作物秸秆燃烧的实际情况，分析考察了其燃烧排放的气态污染物、颗粒物和多环芳烃及烷基多环芳烃的排放特征。详细分析了气态污染物、颗粒物和多环芳烃及烷基多环芳烃的排放因子、排放清单及排放强度地理分布，同时还分析了燃烧排放的颗粒物的粒径分布特征，粒径成长特征。以便可以更好的揭示生物质燃烧源气溶胶的气候效应和环境效应，为研究区域气候模型设计和气候变化模拟提供基础数据，进一步为国家制定相关政策提供科学支撑，为国家的气候和环境外交提供科学依据。 【关键词】：气溶胶烟雾箱 农作物秸秆 气态污染物 颗粒物 多环芳烃 烷基多环芳烃 排放特征 粒径分布特征 粒径成长特征
【学位授予单位】：复旦大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：X513
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 第一章 绪论9-24
• 1.1 大气气溶胶9-11
• 1.1.1 大气气溶胶的概念及研究发展趋势9-10
• 1.1.2 大气气溶胶的研究项目10-11
• 1.2 气态污染物(CO_2、CO、NO_x)11-12
• 1.3 气溶胶颗粒物12-15
• 1.4 多环芳烃和烷基多环芳烃15-18
• 1.5 生物质燃烧18-20
• 1.6 我国生物质燃烧现状20-21
• 1.7 本论文的主要研究内容21-22
• 1.8 本论文的研究目的和意义22-24
• 第二章 实验装置及分析研究方法24-36
• 2.1 气体和颗粒物采样实验装置系统24-25
• 2.2 多环芳烃及烷基多环芳烃采样实验装置系统25
• 2.3 宽范围颗粒物分光仪(WPS)25-28
• 2.3.1 流量控制27
• 2.3.2 微分动态分析仪(DMA)27
• 2.3.3 凝结核计数器(CPC)27-28
• 2.3.4 激光颗粒物分光计(LPS)28
• 2.4 气体分析仪器及分析方法28-29
• 2.5 超临界流体萃取29-30
• 2.6 PAHs和APAHs分析仪器和试剂30-31
• 2.6.1 分析仪器30
• 2.6.2 试剂30-31
• 2.7 PAHs和APAHs的定性和定量31-34
• 2.7.1 PAHs和APAHs的定性31-34
• 2.7.2 PAHs和APAHs的定量34
• 2.8 农作物秸秆燃烧试验34-36
• 第三章 农作物秸秆燃烧排放气态污染物的研究36-51
• 3.1 排放因子(EF)、排放比(ER)和燃烧效率(CE)36-37
• 3.2 气态污染物(CO、CO_2和NO_x)的排放因子37-39
• 3.3 CO和NO_x的排放比,燃烧效率39-40
• 3.4 中国2004年三种农作物秸秆的产量估算40-42
• 3.5 中国2004年因三种农作物秸秆燃烧排放的气态污染物的排放清单42-47
• 3.6 中国2004年因三种农作物秸秆燃烧排放的气态污染物的排放强度地理分布47-50
• 3.7 小结50-51
• 第四章 农作物秸秆燃烧排放颗粒物的粒径分布、成长特征及排放特征研究51-63
• 4.1 农作物秸秆燃烧排放颗粒物的粒径分布特征51-54
• 4.2 农作物秸秆燃烧排放颗粒物粒径成长过程分析54-57
• 4.3 农作物秸秆燃烧排放颗粒物的排放因子57-58
• 4.4 农作物秸秆燃烧排放颗粒物的排放清单和排放强度58-61
• 4.5 小结61-63
• 第五章 农作物秸秆燃烧释放的多环芳烃及烷基多环芳烃63-77
• 5.1 多环芳烃及烷基多环芳烃的定性分析63-64
• 5.2 农作物秸秆燃烧排放的多环芳烃及烷基多环芳烃的浓度64-68
• 5.2.1 颗粒物中的多环芳烃及烷基多环芳烃66-67
• 5.2.2 气体中的多环芳烃及烷基多环芳烃67-68
• 5.3 农作物秸秆燃烧排放的多环芳烃及烷基多环芳烃的排放因子68-71
• 5.4 中国2004年农作物秸秆燃烧排放的多环芳烃及烷基多环芳烃排放清单估算71-74
• 5.5 中国2004年农作物秸秆燃烧排放的多环芳烃及烷基多环芳烃排放强度地理分布74-75
• 5.6 小结75-77
• 第六章 结论77-81
• 6.1 主要结论77-79
• 6.2 未来研究工作展望79-81
• 参考文献81-90
• 附录:博士期间论文发表情况90-91
• 致谢91-92
• 项目资助92-93

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