氧化铈高温煤气脱硫剂再生床层动态行为研究

【摘要】：煤炭在我国一次能源中占据着重要的位置。但是,目前我国煤炭利用率低,存在严重的污染问题,因此煤炭的清洁利用尤为重要。联合气化燃料电池(IG-FC)等发电技术是目前研究的先进清洁的煤炭转化技术,在此过程中硫化物的脱除很重要。高温煤气脱硫技术能够高效利用煤气中的显热,所以被广泛应用。这一技术对脱硫剂有较高的要求,不仅能够高效脱硫还必须能够再生,经受的住多次硫化再生循环使用,因此,高温煤气脱硫剂再生研究意义重大。本论文对氧化铈脱硫剂分别在氧气、二氧化硫和氧气／二氧化硫混合气氛下固定床再生床层动态行为进行了研究。用氧气分析仪、碘量法等对反应过程中气体浓度进行检测,用定硫仪对床层中脱硫剂的硫含量进行了测试,并对反应气浓度、温度对再生床层动态行为的影响进行了考察,得到了床层再生区高度和移动速度,用数学模型进行模拟,并对模型进行修正实验结果表明：氧化铈脱硫剂在02气氛下再生,床层上不同位置脱硫剂再生转化率曲线呈规则的倒“S”型,并保持基本不变的速度向出口方向移动。随着进口02浓度的增加,再生区移动速度增加,再生区高度略微降低。反应床层高度与移动速度首先是由化学反应控制的,随后将转化为内扩散控制为主。化学反应控制阶段方程式为：后期逐渐转化为内扩散控制的方程式为：随着再生温度增加,再生区移动速度加快,再生区长度显著变短。反应床层高度与移动速度首先是由化学反应控制的,随后将转化为内扩散控制为主。反应后期逐渐转化为内扩散控制的方程式为：氧化铈脱硫剂在含SO2气氛下再生,床层上脱硫剂再生转化率呈比较规则的倒“S”型,并保持基本不变的速度向出口方向移动。随着进口S02浓度的增加,再生区移动速度增加,再生区长度降低。SO2浓度比较低时,床层上再生转化率曲线有拖尾现象。反应床层高度与移动速度首先是由化学反应控制,随后将转化为内扩散控制为主。化学反应控制阶段方程式为：后期逐渐转化为内扩散控制的方程式为：随着再生温度增加,再生区移动速度加快,再生区长度显著变短。反应床层高度与移动速度首先是由化学反应控制的,随后将转化为内扩散控制为主。反应后期逐渐转化为内扩散控制为主的方程式为：氧化铈脱硫剂在O2/SO2混合气氛下再生,床层不同位置脱硫剂再生转化率呈现比较不规则的倒“S”型曲线,随着反应时间的进行,曲线上出现小的平台。随着进口气体和反应温度的增加,再生区长度降低,再生区移动速度加快。床层上不同位置脱硫剂再生转化率曲线上出现的小的平台随着温度的升高而向下移动,到750℃以上时平台基本消失。 【关键词】：脱硫剂 再生 CeO_2 床层动态 再生区
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ546.5
【目录】：

• 摘要3-6
• ABSTRACT6-12
• 符号说明12-13
• 第一章 文献综述与课题选择13-31
• 1.1 课题背景13
• 1.2 高温煤气脱硫剂的研究现状13-19
• 1.2.1 金属氧化物基脱硫剂的研究14-18
• 1.2.2 负载型复合脱硫剂18-19
• 1.3 脱硫剂的再生19-23
• 1.3.1 再生气氛19-22
• 1.3.2 再生空速22-23
• 1.3.3 再生温度23
• 1.4 固定床床层动态研究23-28
• 1.4.1 固定床吸附动态行为研究23-25
• 1.4.2 固定床气-固相非催化反应床层动态行为25
• 1.4.3 固定床床层动态行为研究进展25-28
• 1.5 课题的选择以及研究内容28-31
• 1.5.1 研究意义28-29
• 1.5.2 研究内容29-31
• 第二章 实验部分31-37
• 2.1 实验试剂与仪器31-32
• 2.1.1 实验材料31-32
• 2.1.2 实验仪器32
• 2.2 氧化铈脱硫剂的制备及硫化过程32-34
• 2.2.1 氧化铈脱硫剂的制备32-33
• 2.2.2 氧化铈脱硫剂的硫化33-34
• 2.3 脱硫剂再生评价装置34-35
• 2.4 脱硫剂的分析及表征方法35
• 2.4.1 脱硫剂中全硫的测量35
• 2.4.2 脱硫剂物相表征(XRD)35
• 2.5 气体分析方法35-37
• 2.5.1 O_2气体浓度的测量35
• 2.5.2 SO_2气体浓度的测量35-37
• 第三章 含O_2气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂再生床层动态行为37-65
• 3.1 引言37
• 3.2 实验条件的选择37-39
• 3.2.1 消除外扩散37-38
• 3.2.2 再生实验条件38-39
• 3.3 再生实验结果与讨论39-63
• 3.3.1 不同进口O_2浓度对再生床层动态行为的影响39-42
• 3.3.2 不同再生温度对再生床层动态行为的影响42-45
• 3.3.3 氧化铈脱硫剂再生床层等温吸附动力学45-63
• 3.4 小结63-65
• 第四章 含SO_2气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂再生床层动态行为65-91
• 4.1 引言65
• 4.2 实验条件的选择65-66
• 4.2.1 消除外扩散65-66
• 4.2.2 再生实验条件66
• 4.3 再生实验结果与讨论66-90
• 4.3.1 不同进口SO_2浓度对固定床再生床层动态行为的影响66-69
• 4.3.2 不同再生温度对固定床再生床层动态行为的影响69-72
• 4.3.3 氧化铈脱硫剂再生床层等温吸附动力学72-90
• 4.4 小结90-91
• 第五章 含O_2-SO_2气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂再生床层动态行为91-101
• 5.1 引言91
• 5.2 再生实验条件91-92
• 5.3 实验结果与讨论92-99
• 5.3.1 不同进口O_2/SO_2浓度比例对再生床层动态行为的影响92-95
• 5.3.2 不同温度对O_2/SO_2混合气氛下再生床层动态行为的影响95-99
• 5.4 小结99-101
• 第六章 结论与展望101-105
• 6.1 结论101-102
• 6.2 论文创新点102
• 6.3 今后的工作设想102-105
• 参考文献105-113
• 致谢113-115
• 硕士期间发表论文目录115

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