再生条件对高温煤气脱硫剂再生单质硫产率的影响

【摘要】：煤气化发电是我国煤炭洁净利用的主要方式之一,尤其是整体煤气化联合循环(IGCC)发电技术以高热效率、优良经济性受到社会的广泛关注。而实现这一先进发电技术的关键之一是高温煤气脱硫,因为煤气中的硫化物会腐蚀设备,对环境和人类健康造成危害。另一方面,我国硫资源匮乏,所以研究高温煤气脱硫剂的再生和再生尾气中硫资源回收意义重大。氧化铈高温煤气脱硫剂制备过程和再生机理相对简单,再生反应速率较快,在SO_2气氛下再生气体产物全部是单质硫,鉴于以上优点,所以本论文在国家自然基金项目(NO.21276172)的支持下,在固定床反应器上探讨了氧化铈高温煤气脱硫剂在O_2气氛、SO_2气氛、02-S02混合气氛下的再生行为,并用MATLAB软件中regress函数分别拟合了氧化铈高温煤气脱硫剂在O_2和SO_2气氛下的再生动力学方程,通过对出口尾气含量的测定,重点研究三种气氛下脱硫剂再生尾气中单质硫产率的变化规律,并且通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段对脱硫剂的物相组成、微观形貌进行了分析。实验结果表明：氧化铈高温煤气脱硫剂在02气氛下再生,发生的化学反应有：Ce2O_2S(s)+2O_2(g)→2CeO_2(s)+SO_2(g)(主要)Ce2O_2S(s)+SO_2(g)→2CeO_2(s)+2S(g)。再生后脱硫剂的主要成分是CeO_2,且没有硫酸盐的生成,再生尾气主要是S02和少量的单质硫。在500-800℃范围内,升高温度,单质硫产率降低,脱硫剂的再生率增大,再生率最高可达96%。在O_2气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂的再生温度应该高于500℃。O_2浓度在1-4%范围内,增加O_2浓度,单质硫的产率降低,脱硫剂的再生率升高。在温度500-800℃,O_2浓度1-4%之间,脱硫剂再生单质硫产率的最佳条件是：700℃、1%02。氧化铈高温煤气脱硫剂在02气氛下的化学反应和扩散反应动力学方程是：dx/dt=0.102×103e-18544/8.314×TCO_21.032(1-x)0.391(化学反应)dx/dt=1.46×103e-37800/8.314×TCO_21.074(1-x)0.5533(扩散反应)氧化铈高温煤气脱硫剂在SO_2气氛下再生,发生的反应有：CeO_2S(s)+SO_2(g)→2CeO_2(s)+2S(g)。再生后脱硫剂的主要成分是CeO_2,且没有硫酸盐的生成,再生尾气主要是单质硫。升高温度以及增加SO_2浓度,单质硫的产率和脱硫剂的再生率都升高,在600-750℃,SO_2浓度在0.81-4.25%范围内,脱硫剂再生单质硫产率的最佳条件是：750℃、4.25%SO_2。氧化铈高温煤气脱硫剂在SO_2气氛下的化学反应和扩散反应动力学方程是：dx/dt=0.902×103e-41733/8.314×TCSO_20.9698(1-x)0.6046(化学反应)dx/dt=14.157×103e-66111/8.314×TCSO_20.9374(1-x)0.6292(扩散反应)氧化铈高温煤气脱硫剂在SO_2-O_2气氛下再生,发生的反应是：CeO_2S(s)+2O_2(g)→2Ce2(s)+SO_2(g)(主要)CeO_2S(s)+SO_2(g)→2CeO_2(s)+2S(g)(主要)S(g)+O_2(g)→SO_2(g)。再生后脱硫剂的主要成分是CeO_2,再生尾气主要是SO_2和单质硫。温度升高,脱硫剂的再生率和单质硫产率升高。气体流量增加,脱硫剂的再生率和单质硫产率先增加后降低。CsO_2/CO_2增加,脱硫剂的再生率变化不大,但是单质硫产率增加。氧化铈脱硫剂在O_2气氛、SO_2气氛、SO_2-O_2气氛下再生出的单质硫形态是S。 【关键词】：高温煤气 氧化铈高温煤气脱硫剂 再生 单质硫回收
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ546.5
【目录】：

• 摘要3-6
• abstract6-13
• 第一章 文献综述与课题选择13-29
• 1.1 课题背景13
• 1.2 高温煤气脱硫的研究现状13-16
• 1.2.1 高温煤气脱硫技术13-14
• 1.2.2 高温煤气脱硫剂14-16
• 1.2.3 小结16
• 1.3 高温煤气脱硫剂的再生16-20
• 1.3.1 再生温度17-18
• 1.3.2 再生气氛18-19
• 1.3.3 再生空速19-20
• 1.3.4 小结20
• 1.4 硫资源化回收20-26
• 1.4.1 世界硫资源状况20
• 1.4.2 我国硫资源状况20-21
• 1.4.3 硫磺的需求21-22
• 1.4.4 硫资源回收方法及研究现状22-25
• 1.4.5 小结25-26
• 1.5 课题的选择及研究意义26-29
• 第二章 实验部分29-37
• 2.1 实验试剂及仪器29-31
• 2.1.1 实验试剂29
• 2.1.2 实验仪器29-30
• 2.1.3 实验过程中的表征及测试手段30
• 2.1.4 实验计算公式30-31
• 2.2 脱硫剂的制备31-32
• 2.3 脱硫剂的硫化32-34
• 2.3.1 硫化条件32
• 2.3.2 硫化装置及硫化过程32-33
• 2.3.3 硫化前后脱硫剂的XRD图33-34
• 2.4 溶液的配制与标定34-37
• 2.4.1 溶液的配制34-35
• 2.4.2 溶液的标定35-37
• 第三章 O_2气氛下再生条件对单质硫产率的影响37-61
• 3.1 再生条件及装置37-38
• 3.1.1 再生条件37
• 3.1.2 再生装置37-38
• 3.2 再生条件对单质硫产率的影响38-45
• 3.2.1 温度对单质硫产率的影响38-40
• 3.2.2 O_2浓度对单质硫产率的影响40-43
• 3.2.3 再生过程中物质的组成分析43-44
• 3.2.4 再生前后脱硫剂的微观形貌44-45
• 3.3 O_2气氛下再生过程的动力学研究45-59
• 3.3.1 温度、O_2浓度对脱硫剂不同时间再生率的影响45-47
• 3.3.2 温度、O_2浓度对脱硫剂再生反应速率的影响47-49
• 3.3.3 O_2气氛下再生反应动力学参数的求取49-59
• 3.4 本章小结59-61
• 第四章 SO_2气氛下再生条件对单质硫产率的影响61-85
• 4.1 再生条件及装置61-62
• 4.1.1 再生条件61
• 4.1.2 再生装置61-62
• 4.2 再生条件对单质硫产率的影响62-68
• 4.2.1 温度对单质硫产率的影响62-64
• 4.2.2 SO_2浓度对单质硫产率的影响64-66
• 4.2.3 再生过程中物质的组成分析66-67
• 4.2.4 不同阶段脱硫剂的微观形貌67-68
• 4.3 SO_2气氛下再生过程的动力学研究68-82
• 4.3.1 温度、SO_2浓度对脱硫剂不同时间再生率的影响68-71
• 4.3.2 温度、SO_2浓度对脱硫剂再生反应速率的影响71-73
• 4.3.3 SO_2气氛下再生反应动力学参数的求取73-82
• 4.4 本章小结82-85
• 第五章 O_2-SO_2气氛下再生条件对单质硫产率的影响85-97
• 5.1 再生条件及装置85-86
• 5.1.1 再生条件的确定85
• 5.1.2 再生装置85-86
• 5.2 再生条件对单质硫产率的影响86-96
• 5.2.1 温度对单质硫产率的影响86-89
• 5.2.2 气体流量对单质硫产率的影响89-92
• 5.2.3 CSO_2/CO_2对单质硫产率的影响92-96
• 5.2.4 不同阶段脱硫剂的微观形貌96
• 5.3 本章小结96-97
• 第六章 结论与展望97-101
• 6.1 结论97-98
• 6.2 本论文的创新点98-99
• 6.3 展望99-101
• 参考文献101-109
• 致谢109-111
• 硕士期间发表论文目录111

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