焦炉煤气化学链燃烧模拟研究

【摘要】：温室效应已成为全世界共同关注的话题,CO2减排技术也成为各国研究的重点和热点。化学链燃烧技术是一种很有潜力的新型清洁燃烧技术,它具有CO2内分离性质,不需额外消耗能量,也不需外加C02分离装置即可实现高纯度的捕集和分离。利用在空气反应器和燃亮反应器之间循环的载氧体颗粒传递氧原子和能量,将燃烧分成两步化学反应进行实现能量的梯级利用,且不和空气接触实现无火焰燃烧,既提高了能量的利用效率,又有效抑制了NOx气体的生成。 本文基于Gibbs自由能最小化原理,对钙基复合载氧体对焦炉煤气化学链燃烧机理进行了研究,重点研究了复合载氧体比例和FR温度对气体平衡组成、固体产物分布和主要反应物转化率的影响,得到的主要结论如下： 在合理的温度范围(400℃～1000℃)内,CaSO4与CO、H2和CH4之间的还原反应主要反应,主要产物为CaS、H20和CO2。低于此温度范围时,主要发生甲烷化反应和热化学硫酸盐还原反应,主要产物是CaCO3和H2S。高于此温度范围时,CaSO4与CaS固固反应生成大量S02。在反应温度为1000℃,压力为1atm时,焦炉煤气燃烧反应进行的很充分。 温度在600℃～1000℃范围内,钙镍复合载氧体对SO2产量几乎为0,产物H2O+CO2含量约96%高于钙铁复合载氧体,但均高于单-CaSO4载氧体；不同比例钙镍和钙铁复合载氧体CaSO4转化率受温度影响很小,固体产物CaS含量最高,并且没有CaCO3形成,适量的NiO和Fe203起到提高CaS收率的作用。温度高于1000℃时,钙镍复合载氧体对SO2产量升至3.13%(Ca6Ni4,1200℃),钙铁复合载氧体对S02含量随温度升高增量不大,最高为0.35%(Ca6Fe4,1200℃);气体产物H2O+CO2含量随温度升高均不同程度降低,固体产物有少量副产物CaO生成,比单一载氧体要少,但钙镍复合载氧体CaO含量要大于钙铁复合载氧体的。在所研究的温度区间内,钙镍复合载氧体对CH4、C2H6和CaSO4的转化率基本达到100%。Ni组分的添加有助于提高H2转化率。 【关键词】：化学链燃烧 载氧体 CO_2 焦炉煤气
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ541
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 符号说明8-9
• 第一章 文献综述9-29
• 1.1 课题研究背景9-12
• 1.1.1 CO_2的来源与危害9-10
• 1.1.2 CO_2的减排方式10-12
• 1.1.2.1 富氧燃烧技术(oxyfuel)10
• 1.1.2.2 燃烧前CO_2分离技术10-11
• 1.1.2.3 燃后CO_2分离技术11-12
• 1.2 化学链燃烧系统概述12-24
• 1.2.1 化学链燃烧技术原理12-14
• 1.2.2 载氧体14-20
• 1.2.2.1 载氧体的选材14
• 1.2.2.2 载氧体的制备方法14-16
• 1.2.2.3 各类载氧体的性能比较16-20
• 1.2.3 反应器20-24
• 1.3 焦炉煤气24-25
• 1.3.1 焦炉煤气的利用途径24-25
• 1.4 Aspen plus模拟软件在CLC过程中的应用25-26
• 1.5 本文的研究内容和创新点26-29
• 1.5.1 研究内容26
• 1.5.2 创新点26-29
• 第二章 钙基载氧体/焦炉煤气化学链燃烧29-47
• 2.1 引言29
• 2.2 热力学分析方法29-31
• 2.3 钙基载氧体反应热力学分析31-35
• 2.4 计算方法和过程35-37
• 2.5 结果与讨论37-45
• 2.5.1 FR平衡产物分布37-40
• 2.5.2 反应路线探讨40-41
• 2.5.2.1 较低温度(100～300℃)40
• 2.5.2.2 中等温度(400～1000℃)40
• 2.5.2.3 高反应温度(1000～1400℃)40-41
• 2.5.3 压力对燃烧性能的影响41-43
• 2.5.4 CaSO_4再生过程43-45
• 2.6 本章小结45-47
• 第三章 钙镍复合载氧体/焦炉煤气化学链燃烧研究47-57
• 3.1 引言47
• 3.2 钙镍复合载氧体热力学分析47-48
• 3.3 CaSO_4/NiO摩尔比为4：648-51
• 3.4 CaSO_4/NiO摩尔比为5：551-53
• 3.5 CaSO_4/NiO摩尔比为6：453-55
• 3.6 本章小结55-57
• 第四章 钙铁复合载氧体/焦炉煤气化学链燃烧研究57-69
• 4.1 引言57
• 4.2 钙铁复合载氧体热力学分析57-60
• 4.3 CaSO_4/Fe_2O_3摩尔比为4：660-62
• 4.4 CaSO_4/Fe_2O_3摩尔比为5：562-64
• 4.5 CaSO_4/Fe_2O_3摩尔比为6：464-66
• 4.6 本章小结66-69
• 第五章 结论与展望69-71
• 5.1 结论69-70
• 5.2 展望70-71
• 参考文献71-77
• 致谢77-79
• 攻读学位期间发表的学术论文目录79-81

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