以ZnO纳米结构为电子传输层的钙钛矿太阳能电池的制备和性能优化

【摘要】：以有机金属卤化物钙钛矿CH3NH3Pb X3(X=I、Br、Cl)为光吸收材料的钙钛矿太阳能电池因其高效和低成本等优点,具有良好的应用前景。Zn O因其优良的电子传输特性、多样的制备方法和纳米结构,成为钙钛矿太阳能电池电子传输层的主要可替代材料。本文分别以纳米结构Zn O和CH3NH3Pb I3作为钙钛矿太阳能电池的电子传输材料和光吸收材料,研究了制备方法和工艺条件对成膜质量和电池性能的影响规律,对制约Zn O基钙钛矿太阳能电池性能的因素进行了分析,提出了优化的方向与策略。论文主要内容如下:1、Zn O纳米结构的制备方法及工艺条件对钙钛矿电池性能的影响研究了溶胶-凝胶法、磁控溅射法和低温水热法制备的三种Zn O纳米结构(分别表示为sol-gel Zn O、sputtered Zn O和Zn O NR)作为电子传输层对电池性能的影响。结果表明:合适的sol-gel Zn O薄膜的厚度和退火温度可以减少复合,降低旁路电流和传输电阻;在通O2条件下制备sputtered Zn O可以降低其中的载流子浓度,抑制复合;增长Zn O NR的长度可以提高光吸收层的厚度,但同时使复合几率增大。综合考虑三种Zn O基电子传输层的性能和制备方法的简便性,选用旋涂4次、经400°C退火的sol-gel Zn O作为电子传输层。2、CH3NH3Pb I3光吸收层的制备工艺对电池性能的影响采用旋涂-浸泡两步法制备了CH3NH3Pb I3光吸收层,研究了Pb I2溶液旋涂转速、CH3NH3Pb I3薄膜的退火温度、CH3NH3I溶液的浓度和浸泡时间对CH3NH3Pb I3光吸收层成膜质量和电池性能的影响。结果表明:在适中转速下旋涂Pb I2溶液可获得晶粒尺寸均一、致密、无孔洞的CH3NH3Pb I3薄膜;适当提高CH3NH3Pb I3薄膜的退火温度有利于提高CH3NH3Pb I3的结晶质量,但过高的退火温度会使CH3NH3Pb I3发生分解;CH3NH3I浓度越低,CH3NH3Pb I3晶粒尺寸越大,在较低浓度下获得的晶粒尺寸合适的CH3NH3Pb I3晶粒有利于光散射,同时具有较好的电荷抽取能力;延长Pb I2薄膜的浸泡时间有利于提高Pb I2的转化率,使薄膜的吸光度增大,但过长的浸泡时间反而会使电池性能下降。在Pb I2溶液旋涂转速为3500 rpm、CH3NH3I浓度为0.038 M、浸泡时间为40 s、退火温度为100°C的条件下制备的钙钛矿太阳能电池具有最高的短路电流密度和能量转换效率,分别达到21.2 m A·cm-2和6.06%。3、Zn O基钙钛矿太阳能电池的性能分析和优化方向与高性能钙钛矿电池的对比分析表明,制约本文所制备的Zn O基钙钛矿太阳能电池性能的主要因素是开路电压Voc和填充因子FF较低。等效电路的分析结果表明这主要是由于所制备的Zn O电子传输层过厚、缺陷过多,钙钛矿光吸收层存在明显的本体复合以及器件中存在针孔等原因造成器件的反向饱和电流密度、品质因子和串联电阻偏高,并联电阻偏低。可通过进一步提高Zn O电子传输层的致密性和结晶质量、减少或钝化其中的缺陷,选用载流子传输性能更优异的混合卤化物钙钛矿材料以及对钙钛矿薄膜的结晶过程和形貌进行调控来提高电池的性能。 【关键词】：钙钛矿太阳能电池 ZnO纳米结构 电子传输层 CH3NH3PbI3 光吸收材料
【学位授予单位】：深圳大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 绪论12-23
• 1.1 太阳能电池概述12-14
• 1.2 钙钛矿太阳能电池14-19
• 1.2.1 钙钛矿太阳能电池的发展近况14-16
• 1.2.2 钙钛矿太阳能电池的基本结构16-17
• 1.2.3 钙钛矿太阳能电池的工作原理17-18
• 1.2.4 钙钛矿太阳能电池中电子传输层的作用与种类18-19
• 1.3 衡量钙钛矿太阳能电池性能的主要指标19-21
• 1.4 本论文选题意义、主要研究内容及创新点21-23
• 1.4.1 本论文的选题目的及意义21-22
• 1.4.2 本论文的主要研究内容及创新之处22-23
• 第2章 实验部分23-28
• 2.1 实验材料与仪器23-24
• 2.2 测试与表征24-25
• 2.2.1 薄膜的形貌、结构与发光性能测试24-25
• 2.2.1.1 X射线衍射（XRD）24
• 2.2.1.2 扫描电子显微镜（SEM）24
• 2.2.1.3 紫外-可见分光光度计（UV-Vis）24
• 2.2.1.4 台阶仪24
• 2.2.1.5 霍尔效应测试仪（Hall）24-25
• 2.2.1.6 热重分析仪（TGA）25
• 2.2.2 钙钛矿太阳能电池的J-V特性测试25
• 2.3 钙钛矿太阳能电池的制备与组装25-28
• 第3章 ZnO纳米结构的制备方法和工艺对电池性能的影响28-49
• 3.1 引言28
• 3.2 实验部分28-30
• 3.2.1 ZnO纳米结构的制备28-30
• 3.2.1.1 溶胶-凝胶法制备ZnO薄膜28-29
• 3.2.1.2 磁控溅射法制备ZnO薄膜29-30
• 3.2.1.3 低温水热法制备ZnO纳米棒阵列30
• 3.2.2 样品的表征30
• 3.2.3 钙钛矿太阳能电池的组装与性能测试30
• 3.3 结果与讨论30-48
• 3.3.1 Sol-gel ZnO纳米颗粒膜的厚度对电池性能的影响31-34
• 3.3.1.1 SEM分析31-33
• 3.3.1.2 电池性能分析33-34
• 3.3.2 Sol-gel ZnO纳米颗粒膜的退火温度对电池性能的影响34-37
• 3.3.2.1 SEM分析34
• 3.3.2.2 XRD分析34-36
• 3.3.2.3 电池性能分析36-37
• 3.3.3 Sputtered ZnO纳米颗粒膜对电池性能的影响37-42
• 3.3.3.1 磁控溅射ZnO薄膜生长工艺参数的选择37
• 3.3.3.2 膜厚分析37-38
• 3.3.3.3 XRD分析38-39
• 3.3.3.4 电学性能分析39
• 3.3.3.5 电池性能分析39-42
• 3.3.4 ZnO NR的长度对电池性能的影响42-46
• 3.3.4.1 XRD分析42-43
• 3.3.4.2 SEM分析43-45
• 3.3.4.3 电池性能分析45-46
• 3.3.5 对不同方法制备的ZnO纳米结构电子传输层的分析46-48
• 3.4 本章小结48-49
• 第4章 CH_3NH_3PbI_3薄膜的制备工艺对电池性能的影响49-72
• 4.1 引言49-50
• 4.2 CH_3NH_3PBX_3薄膜的制备方法50-51
• 4.2.1 溶液法50
• 4.2.1.1 一步旋涂法50
• 4.2.1.2 旋涂-浸泡法50
• 4.2.1.3 两步旋涂法50
• 4.2.2 共蒸发法50-51
• 4.2.3 气相辅助溶液法51
• 4.3 实验部分51-53
• 4.3.1 CH_3NH_3PbI_3薄膜的制备51-52
• 4.3.1.1 甲胺醇与氢碘酸反应制备CH_3NH_3I晶体51-52
• 4.3.1.2 CH_3NH_3I与PbI_2反应制备CH_3NH_3PbI_3薄膜52
• 4.3.2 空穴传输材料（HTM）层的制备52
• 4.3.3 金对电极的制备52-53
• 4.3.4 样品的表征53
• 4.3.5 钙钛矿太阳能电池的组装与性能测试53
• 4.4 结果与讨论53-71
• 4.4.1 PbI_2溶液的旋涂转速对钙钛矿成膜质量及电池性能的影响53-57
• 4.4.1.1 SEM分析53-55
• 4.4.1.2 紫外-可见吸收光谱分析55-56
• 4.4.1.3 电池性能分析56-57
• 4.4.2 CH_3NH_3PbI_3的退火温度对钙钛矿成膜质量及电池性能的影响57-63
• 4.4.2.1 热重分析（TGA）57-59
• 4.4.2.2 XRD分析59
• 4.4.2.3 SEM分析59-60
• 4.4.2.4 紫外可见（UV-Vis）吸收光谱分析60-61
• 4.4.2.5 电池性能分析61-63
• 4.4.3 CH_3NH_3I的浓度对钙钛矿成膜质量及电池性能的影响63-66
• 4.4.3.1 SEM分析63-64
• 4.4.3.2 紫外可见（UV-Vis）吸收光谱分析64-65
• 4.4.3.3 电池性能分析65-66
• 4.4.4 PbI_2的浸泡时间对钙钛矿成膜质量及电池性能的影响66-71
• 4.4.4.1 SEM分析67-68
• 4.4.4.2 紫外可见（UV-Vis）吸收分析68
• 4.4.4.3 电池性能分析68-71
• 4.5 本章小结71-72
• 第5章 ZnO基钙钛矿太阳能电池性能分析和优化的方向与策略72-83
• 5.1 引言72
• 5.2 性能分析72-80
• 5.3 优化的方向与策略80-82
• 5.4 本章小结82-83
• 第6章 总结83-85
• 参考文献85-91
• 致谢91-92

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