模拟煤气条件下金属氧化物吸附脱除单质汞的机理研究
模拟煤气条件下金属氧化物吸附脱除单质汞的机理研究【摘要】:发展以煤气化为基础的先进能源转化技术是实现煤炭洁净高效利用的主要途径之一。在煤气化过程中,绝大部分的汞以气态单质汞的形态从
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X784
【目录】:
- 致谢5-7
- 摘要7-9
- Abstract9-15
- 1 绪论15-35
- 1.1 研究背景15-16
- 1.2 汞的排放及危害16-20
- 1.2.1 全球汞污染现状16-18
- 1.2.2 中国汞污染现状18-20
- 1.3 煤气化过程中汞的释放与脱除20-27
- 1.3.1 煤气化过程中汞的释放20-21
- 1.3.2 煤气中汞的脱除21-26
- 1.3.3 汞吸附剂再生性能研究进展26-27
- 1.4 密度泛函理论在汞氧化机理研究上的应用27-31
- 1.4.1 密度泛函理论27-30
- 1.4.2 汞氧化及吸附的理论计算研究进展30-31
- 1.5 煤气中脱除汞面临的未知与挑战31-32
- 1.6 本文主要的研究内容32-35
- 2 实验系统和方法35-46
- 2.1 实验系统35-37
- 2.1.1 模拟煤气发生系统35-36
- 2.1.2 吸附反应系统36
- 2.1.3 气体分析系统36-37
- 2.1.4 尾气处理系统37
- 2.2 实验仪器与试剂37-39
- 2.3 实验系统的稳定性39-41
- 2.3.1 汞源稳定性测试39-40
- 2.3.2 气体组分干扰测试40-41
- 2.3.3 惰性装载材料干扰测试41
- 2.4 煤气中汞形态分布验证41-43
- 2.4.1 热力平衡分析方法41-42
- 2.4.2 汞-单组分煤气系统42
- 2.4.3 汞-硫-煤气系统42-43
- 2.5 实验方法43-45
- 2.5.1 样品制备43-44
- 2.5.2 样品表征44
- 2.5.3 实验步骤44
- 2.5.4 吸附剂性能评价指标44-45
- 2.6 本章小结45-46
- 3 CeO_2-TiO_2吸附剂吸附脱除煤气中单质汞的研究46-71
- 3.1 引言46-47
- 3.2 实验条件47-48
- 3.3 样品制备及表征48-54
- 3.3.1 吸附剂制备48-49
- 3.3.2 吸附剂表征49-54
- 3.4 CeTi吸附剂汞吸附特性研究54-61
- 3.4.1 不同CeO_2/TiO_2质量比的CeTi吸附剂脱汞性能54-55
- 3.4.2 煤气组分对汞吸附脱除的影响55-61
- 3.5 CeTi吸附剂上汞吸附机理分析61-62
- 3.6 H_2S/HCl对汞脱除的协同作用机制62-69
- 3.6.1 H_2S/HCl共存时汞的吸附62-65
- 3.6.2 程序升温实验65-68
- 3.6.3 高温对汞吸附的抑制机制68-69
- 3.7 本章小结69-71
- 4 Pd/Al2O_3吸附剂高温脱除煤气中单质汞的研究71-82
- 4.1 引言71
- 4.2 实验条件71-72
- 4.3 样品制备及表征72-74
- 4.3.1 吸附剂制备72
- 4.3.2 吸附剂表征72-74
- 4.4 Pd/Al2O_3吸附剂汞吸附特性研究74-80
- 4.4.1 xPd/Al2O_3吸附剂脱汞性能74-76
- 4.4.2 煤气组分对汞吸附脱除的影响76-80
- 4.5 本章小结80-82
- 5 Pd-Ce/Al复合金属吸附剂高温脱除煤气中单质汞的研究82-94
- 5.1 引言82
- 5.2 实验条件82-83
- 5.3 样品制备及表征83-85
- 5.3.1 吸附剂制备83
- 5.3.2 吸附剂表征83-85
- 5.4 吸附剂汞脱除性能85-86
- 5.5 单质汞脱除增强机制86-88
- 5.6 煤气组分对汞吸附脱除的影响88-92
- 5.6.1 H_2的影响88-90
- 5.6.2 CO的影响90
- 5.6.3 HCl的影响90-92
- 5.6.4 H_2O的影响92
- 5.7 本章小结92-94
- 6 CeTi/PCxA吸附剂再生性能的实验研究94-106
- 6.1 引言94
- 6.2 实验条件94-95
- 6.3 CeTi吸附剂上汞加热脱附机理95-101
- 6.3.1 不同加热方式下汞溢出规律95-96
- 6.3.2 再生温度的影响96-97
- 6.3.3 再生气氛的影响97-98
- 6.3.4 再生次数的影响98-101
- 6.4 Pd/Al_2O_3吸附剂上汞热脱附机理101-103
- 6.4.1 Pd/Al_2O_3吸附剂上汞溢出规律101-102
- 6.4.2 再生次数的影响102-103
- 6.5 PCxA吸附剂再生性能103-104
- 6.6 本章总结104-106
- 7 Hg在CeO_2表面吸附的DFT研究106-122
- 7.1 引言106-107
- 7.2 计算模型和方法107-110
- 7.2.1 计算参数设置107-108
- 7.2.2 CeO_2晶体结构108-110
- 7.3 Hg在CeO_2(111)面上的吸附110-112
- 7.4 Langmuir-Hinshelwood机制研究112-114
- 7.5 Eley-Rideal机制研究114-120
- 7.5.1 H_2S在CeO_2(111)表面上的吸附114-116
- 7.5.2 HS在CeO_2(111)表面上的吸附116-117
- 7.5.3 S在CeO_2(111)表面上的吸附117-119
- 7.5.4 Hg~0在S/CeO_2(111)面的吸附119-120
- 7.6 本章总结120-122
- 8 全文总结与展望122-126
- 8.1 全文主要内容122-124
- 8.2 本文主要创新点124-125
- 8.3 本文不足之处与研究展望125-126
- 参考文献126-143
- 作者简历143-144
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