微流注放电玉米秸秆水解制备糖类化合物

【摘要】： 传统的木质纤维素水解制备糖类化合物技术存在很多问题,其中比较大的问题是严重环境污染和设备腐蚀,为此人们一直在这一领域寻找新方法。等离子体技术是一项高新技术,将该技术应用于玉米秸秆水解制备单糖类化合物具有很多优势。本文就等离子体水解玉米秸秆制备单糖类化合物的重要科学问题进行了研究。主要内容如下： 1.研究了玉米秸秆在微流注放电等离子体条件下水解制备糖类化合物的方法。对玉米秸秆及其主要组分的模型化合物水解产物进行了分析表征,结果表明,玉米秸秆粉料无需常规复杂的预处理和添加助剂,在无氧化、无燃烧的情况下,可一步水解为糖产物,秸秆中的纤维素和半纤维素是糖产物的贡献者,木质素在实验条件下,无糖产物产生。研究结果显示了常常被用作废料的秸秆粉在无酸碱、无高温高压、无需复杂预处理的条件下转化成糖的可能性。 2.确定了适合秸秆在微流注放电等离子体条件下水解反应的工艺条件。研究结果表明：糖产物的生成与水分子有关,但是水蒸汽不能单独作为放电气体。随着电场强度、功率密度、电源频率、放电时间等增加糖产率增加,放电间隙对糖产率的影响比较复杂。最佳工艺条件：平均粒径为0.2mm的秸秆粉,在激励电压5.0kV,放电时间120min,放电间隙1.66mm,常压、100℃饱和水蒸汽流量0.1L/min,气压90kPa,N2流量0.5L/min,温度90℃,电源频率10.30kHz,糖产率可达51.21%。 3.研究了微流注放电条件下玉米秸秆等离子体水解反应区温度分布以及秸秆水解反应热效应。结果表明,放电间隙内秸秆等离子体反应区域纵向温度呈高斯分布,在等离子体形成过程中秸秆等离子体反应区域内温度升高过程与撤销激励电压后秸秆等离子体反应区域内温度降低过程中,纵向和横向温度具有相同的变化趋势。秸秆水解反应为放热反应,反应热为5.826×103J/g。 4.阐明了微流注放电条件下玉米秸秆水解机理,初步分析了动力学过程。结果表明,秸秆粉在电场力作用下,悬浮于空间,有利于放电产生的活性粒子与秸秆粉的作用,进而破坏秸秆结晶区结构和氢键,使糖苷键断裂,结合由H2O在等离子体作用下产生的H+、OH形成单糖等产物,此过程是一个由高聚物到低聚物转化过程。 【关键词】：等离子体 水解 玉米秸秆 糖
【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TQ353.2
【目录】：

• 摘要6-7
• ABSTRACT7-12
• 第1章 绪论12-35
• 1.1 生物质开发利用的资源环境效益12-16
• 1.1.1 生物质资源储量丰富12-13
• 1.1.2 生物质资源开发利用的意义13-16
• 1.2 生物质秸秆资源化利用现状16-22
• 1.2.1 国内外秸秆资源综合利用现状16-19
• 1.2.2 秸秆资源利用中存在的问题19-22
• 1.3 秸秆制备糖类化合物22-27
• 1.3.1 秸秆制备糖类化学物技术22-23
• 1.3.2 秸秆制备糖类化合物技术的价值23-24
• 1.3.3 秸秆制备糖类化合物技术研究进展24-27
• 1.4 微流注放电玉米秸秆水解制备糖类化合物27-33
• 1.4.1 非平衡等离子体概述28
• 1.4.2 高气压非平衡等离子体产生方法28-29
• 1.4.3 非平衡等离子体化学反应机理29-31
• 1.4.4 等离子体化学反应的应用31-32
• 1.4.5 微流注放电制备糖类化合物研究方案32-33
• 1.5 主要研究内容33-35
• 第2章 秸秆的结构、性质与水解控制要素分析35-49
• 2.1 引言35
• 2.2 木质纤维素的结构35-44
• 2.2.1 纤维素的结构与性质35-39
• 2.2.2 半纤维素的结构与性质39-42
• 2.2.3 木质素的结构与性质42-44
• 2.3 木质纤维素水解控制要素44-45
• 2.3.1 木质素的阻碍44
• 2.3.2 纤维素结晶结构44-45
• 2.3.3 分子氢键45
• 2.4 破解木质纤维素水解控制要素的方法45-47
• 2.5 小结47-49
• 第3章 微流注放电玉米秸秆水解制糖实验装置设计49-73
• 3.1 引言49
• 3.2 微流注放电产生方法49-58
• 3.2.1 流注的概念49-52
• 3.2.2 多重微流注的产生方法52-58
• 3.3 微流注放电秸秆水解实验系统设计58-71
• 3.3.1 设计原则58-60
• 3.3.2 微流注放电秸秆水解实验系统与工艺60-67
• 3.3.3 微流注放电反应器性能67-69
• 3.3.4 实验系统操作方法与实验参量69-71
• 3.4 小结71-73
• 第4章 微流注放电玉米秸秆水解制糖实验研究73-98
• 4.1 引言73
• 4.2 实验原料的选择73-78
• 4.2.1 原料来源与加工73-74
• 4.2.2 秸秆水分含量测定74
• 4.2.3 秸秆灰分的测定74
• 4.2.4 秸秆化学组成分析74
• 4.2.5 秸秆的元素分析74-75
• 4.2.6 秸秆原料测试结果75-78
• 4.3 微流注放电玉米秸秆水解反应液相产物分析78-83
• 4.3.1 实验原料78
• 4.3.2 实验方法及产物收集78
• 4.3.3 产物分析测试色谱条件78-79
• 4.3.4 标准溶液配制79
• 4.3.5 产物的分析与表征79-82
• 4.3.6 液相糖产物产率82-83
• 4.4 微流注放电对玉米秸秆水解的影响83-96
• 4.4.1 N_2/H_2O媒质气体的作用和影响83-89
• 4.4.2 微流注放电的影响89-96
• 4.5 小结96-98
• 第5章 微流注放电玉米秸秆水解中的热效应98-115
• 5.1 引言98
• 5.2 微流注放电等离子体反应区域温度场测试98-102
• 5.2.1 测试方法98-99
• 5.2.2 结果与讨论99-102
• 5.3 微流注放电玉米秸秆水解反应热效应测试102-114
• 5.3.1 实验方法102-106
• 5.3.2 主要仪器与设备106
• 5.3.3 结果与讨论106-114
• 5.4 小结114-115
• 第6章 微流注放电玉米秸秆水解制糖机理探索115-142
• 6.1 引言115
• 6.2 模型化合物的选取115-116
• 6.3 模型化合物微流注放电水解实验116-120
• 6.3.1 实验原料117
• 6.3.2 模型化合物水解反应117-120
• 6.4 模型化合物微流注放电水解制糖的可能途径120-129
• 6.4.1 水解反应机理120-121
• 6.4.2 水解基元步骤121-123
• 6.4.3 活化能估算123-127
• 6.4.4 秸秆水解基元步骤组合选择127-129
• 6.5 微流注放电秸秆水解机理分析129-140
• 6.5.1 水解反应初始阶段129-136
• 6.5.2 水解反应的主要阶段136-139
• 6.5.3 微流注放电玉米秸秆水解反应机理139-140
• 6.6 木质纤维素水解方法比较140-141
• 6.7 小结141-142
• 第7章 结论与展望142-144
• 参考文献144-152
• 附录Ⅰ:粗灰分测定152-153
• 附录Ⅱ:中性洗涤纤维(NDF)测定153-155
• 附录Ⅲ:酸性洗涤纤维(ADF)测定155-156
• 附录Ⅳ:酸性洗涤木质素(ADL)测定156-158
• 攻读学位期间发表的论文与科研情况158-161
• 致谢161

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