纳米结构粒子及其悬浮液的太阳能吸收特性和调控方法研究

【摘要】：随着科学技术的飞速发展和世界人口的快速增长,对能源的依赖程度日益增强,加之,传统能源形式在燃烧过程中会对环境造成污染等缺点,迫切需要发展新的可再生能源形式。太阳辐射作为地球上能量的主要来源,为缓解能源问题提供了有效途径。太阳能的吸收和利用可以分为两个方面：光热转换和光量子转换,是太阳能向其他形式能量(如热能、电能和化学能)的转换过程。无论是光热转换还是光量子转换,首要环节都需要强化材料对入射光的吸收性能。能量转换方式不同,所涉及的有效吸收波段也不尽相同,这就需要对材料的吸收特性进行有效调控,实现吸收性能的选择性增强。本文以太阳能利用为背景,以纳米结构为研究对象(包括单一纳米粒子和纳米粒子的悬浮体系),开展纳米结构光谱特性调控方面的研究,同时对纳米结构的性能进行实验测试,主要内容包括： 1、纳米结构光谱特性研究的理论方法 针对太阳能光热转换和光化学转换的物理过程,基于电磁理论,建立纳米结构光谱特性计算模型,采用麦克斯韦方程组描述入射光与结构之间的相互作用,通过Mie理论,离散偶极子近似(DDA)和时域有限差分(FDTD)等方法为物理问题建模。 2、单一组分纳米粒子的吸收特性调控 分析半导体材料的禁带特性,确定光谱调控目标；基于单一组分的纳米结构,建立理论模型,模拟纳米结构的光谱吸收特性；深入分析材料属性、尺寸、形状、纵横比和周围介电环境等因素对纳米结构吸收特性的影响；根据计算结果,揭示光谱吸收特性的调控机理。当结构尺寸较小时,物体对光的吸收作用占主导地位；随着尺寸的增大,吸收作用逐渐减弱,散射作用增强,逐渐起主导作用。结构对称性的降低,使吸收性能得到增强。金属材料周围环境折射率的增加,会引起共振峰向长波方向的移动,光谱响应波段变宽,并伴随有吸收作用的减弱和散射作用的增强。 3、等离激元复合纳米粒子的吸收特性及结构设计 针对单一组分纳米结构光谱调节范围有限的问题,设计一种核壳形式的复合纳米结构,利用金属表面激发的等离激元共振(LSPR)效应,实现复合结构光谱特性的调控。基于金属和半导体材料组成的两层复合结构,建立光谱特性计算模型,从核心材料属性、壳层材料属性、核心和壳层相对厚度,以及核心和壳层材料组合形式等角度,揭示两层核壳结构的光谱调控过程；分析金属／介质／半导体三种材料类型组成的三层复合结构的光谱吸收特性,讨论各层厚度对吸收性能的影响；模拟复合结构内部的电场分布,解释表面等离激元共振(LSPR)效应对光谱特性的调控机理。控制各层厚度可以实现LSPR共振峰在较宽波段范围内的调控。三层复合结构的光谱特性,可调节性更高。 4、等离激元复合纳米粒子悬浮体系的吸收特性调控 基于FDTD方法,分别对应用于光化学转换领域的Al/CdS纳米流体和应用于光热转换领域的TiO2/Ag纳米流体进行建模,模拟电磁波在纳米流体内部的传播过程。深入分析结构尺寸对纳米流体吸收性能的调节作用；讨论粒子之间的相互作用程度对吸收性能的影响；研究体系的光学特性与LSPR效应和粒子间相互耦合作用之间的关系。针对不同的应用背景,通过控制粒子尺寸、浓度等参数,实现纳米流体光谱特性的调控。复合结构外径尺寸较小,粒子浓度较大的等离激元纳米流体,对入射光的吸收能力较强。 5、等离激元纳米流体光热转换性能的实验测试 采用光致还原方法制备等离激元复合纳米粒子,将其分散于水中,制备成等离激元纳米流体。太阳光直接照射,对其光热转换性能进行测试。采用Omega10K3MCD1热敏电阻作为测温传感器,对纳米流体内部的温度变化进行监测,通过Keithly2700多功能数据采集仪进行数据收集,采用Hoge-3校准方程对测量数据进行校准。相同太阳辐照条件下,研究分析不同纳米流体(Ti02纳米流体、Ag纳米流体和TiO2/Ag纳米流体)的温升特性,分析导致温升性能出现差异的主要原因；讨论浓度对纳米流体光热转换性能的影响。TiO2/Ag等离激元纳米流体的温升性能均明显高于Ti02普通纳米流体。 【关键词】：太阳能利用 等离激元共振 吸收特性强化 光谱调控 FDTD方法 DDA方法
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TB383.1
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 目录9-12
• 主要符号表12-13
• 1 绪论13-24
• 1.1 研究背景及意义13-14
• 1.2 研究动态14-22
• 1.2.1 基于光热转换的吸收特性控制15-18
• 1.2.2 基于光量子转换的吸收特性控制18-22
• 1.3 本文研究内容22-24
• 2 纳米结构光谱特性研究的理论方法24-45
• 2.1 Mie理论24-28
• 2.1.1 散射系数24-27
• 2.1.2 散射截面和吸收截面27-28
• 2.2 离散偶极子近似(DDA)28-31
• 2.2.1 DDA方法基本原理29
• 2.2.2 偶极子极化率29-30
• 2.2.3 计算模型30-31
• 2.3 时域有限差分(FDTD)31-43
• 2.3.1 麦克斯韦方程31-33
• 2.3.2 材料模型33-36
• 2.3.3 离散方程36-42
• 2.3.4 边界条件42-43
• 2.4 本章小结43-45
• 3 单一组分纳米粒子的吸收特性调控45-65
• 3.1 引言45
• 3.2 半导体材料的光谱特性45-48
• 3.2.1 禁带特性45-47
• 3.2.2 光谱特性调控目标47-48
• 3.3 单一组分纳米结构吸收特性的影响因素48-63
• 3.3.1 材料属性的影响48-54
• 3.3.2 尺寸的影响54-56
• 3.3.3 形状的影响56-59
• 3.3.4 纵横比的影响59-61
• 3.3.5 周围介电环境的影响61-63
• 3.4 本章小结63-65
• 4 等离激元复合纳米粒子的吸收特性及结构设计65-86
• 4.1 引言65
• 4.2 两层等离激元纳米结构的吸收特性调控65-78
• 4.2.1 核心材料属性对吸收特性的调控65-69
• 4.2.2 壳层材料属性对吸收特性的调控69-70
• 4.2.3 各层厚度对吸收特性的调控70-74
• 4.2.4 核壳材料组合形式对吸收特性的影响74-78
• 4.3 三层等离激元纳米结构的吸收特性调控78-84
• 4.3.1 核心尺寸的影响78-80
• 4.3.2 壳层厚度的影响80-81
• 4.3.3 结构设计81-83
• 4.3.4 近场分布83-84
• 4.4 本章小结84-86
• 5 等离激元复合纳米粒子悬浮体系的吸收特性调控86-99
• 5.1 引言86
• 5.2 Al/CdS复合纳米粒子悬浮体系的吸收特性86-93
• 5.2.1 模型设置87
• 5.2.2 材料模型87-88
• 5.2.3 内径R_1的影响88-89
• 5.2.4 外径R_2的影响89-92
• 5.2.5 浓度的影响92-93
• 5.3 TiO_2/Ag复合纳米粒子悬浮体系的吸收特性93-97
• 5.3.1 尺寸因素的影响93-97
• 5.3.2 体积浓度的影响97
• 5.4 本章小结97-99
• 6 等离激元纳米流体光热转换性能的实验测试99-110
• 6.1 引言99
• 6.2 TiO_2/Ag等离激元纳米流体的制备99-101
• 6.3 TiO_2/Ag等离激元纳米流体光热转换性能测试101-109
• 6.3.1 实验系统及方法101-103
• 6.3.2 热电阻标定103-106
• 6.3.3 实验结果分析106-108
• 6.3.4 实验误差分析108-109
• 6.4 本章小结109-110
• 7 结束语110-113
• 7.1 主要结论110-111
• 7.2 创新点111-112
• 7.3 工作展望112-113
• 致谢113-114
• 攻读博士期间发表的相关论文114-115
• 参考文献115-124

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