基于聚合物及聚合物/非晶硅杂化薄膜太阳能电池的研究

【摘要】：聚合物太阳能电池以其环境友好、低成本、可以大规模制备以及可以在柔性器件上应用等优点受到人们巨大的关注。虽然聚合物太阳能电池的光电转换效率逐年提高,但是仍然有一系列的研究瓶颈需要克服,本论文围绕新型聚合物太阳能电池的核心技术展开了一系列研究,主要包括如下几部分内容：首先,本论文采用差示扫描量热技术结合X射线衍射技术辅助分析,研究了聚3-己基噻吩(P3HT)的结晶生长及相分离的形成过程。研究发现该聚合物材料体系存在着与结晶温度相关、且具有相同晶体结构但有序度不同的低温与高温相。在实验中发现该聚合物在不同等温结晶条件下,其高温相与低温相的比例,可以通过等温结晶手段操控。X射线衍射分析进一步提供了与温度和时间相关的相分离证据。在此基础上,对C60衍生物(PC61BM)掺杂的P3HT:PC61BM材料的结晶行为变化也进行了对比分析,发现掺杂后的体系同样存在与结晶温度和时间相关的低温相与高温相,且具有相同晶形。深入地了解聚合物的结晶行为,对有机聚合物太阳能电池材料的操控具有重要指导意义。第二,聚合物-非晶硅杂化薄膜太阳能电池结合了二者的低成本制备、可柔性化、非晶硅较高的载流子迁移率及稳定性等优点。这在当前太阳能电池研发中是一项新颖但具有挑战性的的研究。本论文研究首次在柔性衬底上制备了P3HT与非晶硅杂化薄膜,通过采用P3HT与本征型非晶硅薄膜(i-Si)、n型掺杂非晶硅薄膜(n-Si)、p型掺杂非晶硅薄膜(p-Si)分别杂化,制备了一系列杂化结构太阳能电池。研究发现聚合物对光电流的贡献与杂化器件活性层顺序有关：然而,在以P3HT:PC61BM代替P3HT为聚合物层并与非晶硅薄膜杂化的器件中,发现聚合物成为对杂化器件的光电流起主要贡献的材料,且与活性层顺序无关。第三,本论文突破性地采用具有较高迁移率的聚合物聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)作为聚合物层与非晶硅薄膜杂化,试图克服载流子迁移率不匹配的问题。研究发现以PEDOT:PSS/i-Si/n-Si作为活性层的杂化器件的效果最佳,其短路电流密度提高至14.08 mA/cm2,光电转换效率提高至4.78%,为报道的同类聚合物-非晶硅杂化薄膜太阳能电池的最高值。该研究证明了平衡聚合物和非晶硅材料的载流子迁移率可以有效地提高聚合物/非晶硅杂化薄膜太阳能电池的光伏响应。第四,研究了在聚合物太阳能电池中的电荷传输层,即溶液制备、低温条件热处理的金属氧化物薄膜氧化铟In2O3、氧化锌ZnO和掺杂氧化锌ZnO:Al、ZnO:Ag,并且首次研究了叠层薄膜In2O3-ZnO、In2O3-ZnO:Al和In2O3-ZnO:Ag作为电子传输层的性能。采用吸收光谱、表面形貌及能谱等分析手段,研究了薄膜的带隙和功函数；进一步构建了底栅顶接触晶体管,分析了叠层薄膜In2O3-ZnO、In2O3-ZnO:Al和In2O3-ZnO:Ag的载流子传输性能。将该系列金属氧化物膜层应用于倒置聚合物薄膜太阳能电池,所制备的电池获得了较高的光电转换效率。第五,本论文研究了以碘化亚铜(CuI(I))为空穴传输层以替代PEDOT:PSS材料,并制备了聚合物体异质结薄膜太阳能电池。采用光电流响应谱、薄膜能级结构分析技术,探讨了在传统结构聚合物太阳能电池中CuI(I)作为空穴传输层替代PEDOT:PSS并获得同样高的光电转换效率。在此基础上,以CuI(I)为空穴传输层,结合溶液制备、低温热处理的金属氧化物叠层薄膜In2O3-ZnO作为电子传输层,研究了倒置聚合物薄膜太阳能电池并取得较高的光电转换效率。 【关键词】：聚合物薄膜太阳能电池 等温结晶 聚合物-非晶硅杂化薄膜太阳能电池 电荷传输层 倒置聚合物薄膜太阳能电池
【学位授予单位】：北京交通大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM914.42
【目录】：

• 致谢5-6
• 摘要6-8
• ABSTRACT8-14
• 第一章 绪论14-26
• 1.1 有机聚合物太阳能电池的开启,研究和发展14-15
• 1.2 有机聚合物薄膜太阳能电池的基本原理15-17
• 1.2.1 聚合物薄膜太阳能电池的工作原理15-17
• 1.2.2 聚合物薄膜太阳能电池的器件性能参数17
• 1.3 有机聚合物太阳能电池的材料17-21
• 1.3.1 有机聚合物材料相行为研究17-19
• 1.3.2 空穴传输材料19-20
• 1.3.3 电子传输材料20-21
• 1.4 有机聚合物太阳能电池现存问题21
• 1.5 有机-无机杂化材料及太阳能电池的研究21-23
• 1.5.1 有机-非晶硅杂化太阳能电池的提出与发展21-22
• 1.5.2 有机-非晶硅杂化太阳能电池存在的问题22-23
• 1.6 本文研究课题的主要内容23-26
• 第二章 实验部分26-36
• 2.1 实验材料26-27
• 2.1.1 化学药品26-27
• 2.1.2 电极材料27
• 2.1.3 特殊制备材料27
• 2.2 薄膜及器件制备27-31
• 2.2.1 聚合物薄膜制备27-28
• 2.2.2 氢化非晶硅薄膜制备28-29
• 2.2.3 电极薄膜制备29
• 2.2.4 金属氧化物及碘化亚铜薄膜的制备29-30
• 2.2.5 薄膜太阳能电池的制备30-31
• 2.3 材料表征31-34
• 2.3.1 紫外可见吸收光谱32
• 2.3.2 红外拉曼光谱32
• 2.3.3 示差扫描量热法32-33
• 2.3.4 X-光衍射法33-34
• 2.3.5 原子力显微镜34
• 2.3.6 台阶仪34
• 2.3.7 扫描电镜34
• 2.3.8 开尔文探针测试仪34
• 2.4 太阳能电池器件的测试34-36
• 第三章 聚3-己基噻吩的等温结晶行为研究36-64
• 3.1 引言36
• 3.2 聚3-己基噻吩的结晶行为研究36-55
• 3.2.1 聚3-己基噻吩分子量及其玻璃化温度的确定37-38
• 3.2.2 聚3-己基噻吩的结晶行为及形貌研究38-46
• 3.2.2.1 聚3-己基噻吩的基本扫描量热曲线38-39
• 3.2.2.2 不同结晶温度的等温结晶聚3-己基噻吩材料的相行为39-42
• 3.2.2.3 在210℃不同时间的等温结晶聚3-己基噻吩材料的相行为42-46
• 3.2.2.4 聚3-己基噻吩的结晶行为小结46
• 3.2.3 等温结晶聚3-己基噻吩样品的结晶结构46-55
• 3.2.3.1 广角X光衍射分析46-49
• 3.2.3.2 小角X光散射分析49-54
• 3.2.3.3 X射线衍射研究小结54-55
• 3.3 聚3-己基噻吩：富勒烯衍生物混合材料的结晶行为及形貌55-62
• 3.3.1 不同条件结晶的聚3-己基噻吩：富勒烯衍生物的相行为55-58
• 3.3.2 等温结晶聚3-己基噻吩：富勒烯衍生物样品的结晶结构58-62
• 3.4 本章小结62-64
• 第四章 聚合物-非晶硅杂化薄膜太阳能电池研究64-82
• 4.1 引言64
• 4.2 聚3-己基噻吩与非晶硅杂化柔性薄膜太阳能电池的研究64-72
• 4.2.1 非晶硅薄膜的研究64-65
• 4.2.2 聚3-己基噻吩/非晶硅(本征型、n及p型掺杂)杂化柔性薄膜太阳能电池研究65-69
• 4.2.3 富勒烯衍生物掺杂聚3-己基噻吩为有机薄膜层的柔性有机无机杂化电池研究69-72
• 4.3 PEDOT：PSS与非晶硅杂化薄膜太阳能电池的研究72-79
• 4.3.1 PEDOT：PSS迁移率及其给体能力的评估72-74
• 4.3.2 PEDOT：PSS与非晶硅薄膜杂化太阳能电池研究74-78
• 4.3.3 P3HT：PSS、P3HT：CSA与非晶硅的杂化薄膜太阳能电池研究78-79
• 4.4 本章小结79-82
• 第五章 聚合物体异质结太阳能电池电荷传输层研究82-100
• 5.1 引言82
• 5.2 金属氧化物及其AL和AG掺杂薄膜的制备与表征82-89
• 5.2.1 金属氧化物In_2O_3,ZnO,ZnO：Al和ZnO：Ag薄膜研究82-84
• 5.2.2 叠层In_2O_3-ZnO及Al和Ag掺杂薄膜的研究84-85
• 5.2.3 叠层In_2O_3-ZnO-PEIE薄膜的研究85-86
• 5.2.4 叠层氧化物薄膜的表面形貌86-87
• 5.2.5 叠层In_2O_3-ZnO及Al和Ag掺杂薄膜的载流子迁移率研究87-89
• 5.3 基于金属氧化物及其AL和AG掺杂薄膜作为电子传输层的倒置聚合物体异质结薄膜太阳能电池的研究89-93
• 5.3.1 基于ZnO,ZnO：Al作为电子传输层在倒置聚合物体异质结薄膜太阳能电池的研究89-90
• 5.3.2 基于叠层In_2O_3-ZnO及In2O_3-ZnO-PEIE作为电子传输层在倒置聚合物体异质结薄膜太阳能电池的研究90-92
• 5.3.3 基于叠层In_2O_3-ZnO及Al和Ag掺杂作为电子传输层在倒置聚合物体异质结薄膜太阳能电池的研究92-93
• 5.4 CuI为空穴传输层的传统及倒置聚合物体异质结薄膜太阳能电池的研究93-99
• 5.4.1 基于空穴传输层PEDOT：PSS,CuI的薄膜光学性质及表面形貌研究93-95
• 5.4.2 CuI为空穴传输层,P3HT：ICBA为活性层的传统及倒置聚合物体异质结薄膜太阳能电池的研究95-96
• 5.4.3 CuI为空穴传输层,PBDTTPD：PC_(61)1BM为活性层的传统及倒置聚合物体异质结薄膜太阳能电池的研究96-99
• 5.5 本章小结99-100
• 第六章 结论及未来研究展望100-102
• 6.1 结论100-101
• 6.2 未来研究展望101-102
• 附录A：P3HT的分子量测定102-108
• 参考文献108-116
• 作者简历及攻读博士学位期间取得的研究成果116-120
• 学位论文数据集120

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