稀土锆基烧绿石负载镍催化剂用于甲烷干气重整反应

【摘要】：甲烷二氧化碳干气重整制氢能够高效转化CH4和CO2两种温室气体,制得合成气的H2/CO为1,能直接用于费托合成和羰基化反应。Ni基催化剂因为价格相对便宜、初始活性高成为重整制氢反应的理想催化剂,但高温重整过程中Ni颗粒易聚集、积碳导致催化剂的快速失活。制备高温热稳定性好、比表面大的载体能促进Ni的分散,提高催化剂的活性和稳定性[1]。我们前期的研究工作表明,烧绿石型复合氧化物具有优良的高温热稳定性和丰富表面缺位氧等,在甲烷重整制氢中表现出良好的活性和抗积碳性能[2]。但传统共沉淀方法合成的烧绿石载体通常比表面非常小,不利于Ni活性中心的分散,文献报道,燃烧合成法能够有效提高烧绿石载体的比表面积[3]。如图1所示,本文采用甘氨酸燃烧法制备了晶相较纯的Ln2Zr2O7(Ln:La、Y、Pr、Sm)烧绿石载体,利用等体积浸渍法负载硝酸镍,制得烧绿石型Ni基催化剂。通过XRD、H2-TPR、N2-BET、SEM、TEM、TGA-DSC、XPS等手段考察了催化剂的结构性能及物理化学性质,并用于甲烷二氧化碳干气重整反应。结果表明:在A位4种不同元素制备的烧绿石中,Pr2Zr2O7烧绿石负载Ni基催化剂在甲烷干气重整反应中表现出最好的活性和抗积碳性能(图2)。 【作者单位】：南昌大学化学学院
【关键词】：镍基催化剂 烧绿石 甘氨酸燃烧法 甲烷干气重整 抗积碳性能
【分类号】：TQ116.2;O643.36
【正文快照】： ?La 7Ni/La902Zr2O7 or Y2Zr2O7or Pr2Zr2O7or Sm2Zr2O72Zr2O7?Ni?7Ni/Y2Zr2O7?7Ni/Pr2Zr2O77Ni/Sm2Zr2O780)????70??onversions(%Intensity(a.u.)??C4HC 7Ni/La??602Zr2O77Ni/Y2Zr2O7???7Ni/Pr2Zr2O77Ni/Sm2Zr2O75020 40 60 800 2 4 6 82????Time on stream(h)Fig.1 XRD patt

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