Mo/ZSM5活性中心结构及甲烷脱氢耦合机理的DFT研究

【摘要】：正应用密度泛函理论计算,研究了ZSM-5分子筛负载的碳化钼活性中心上甲烷脱氢耦合生成乙烯的完整催化反应历程。首先构建并优化了三种单体及二聚体碳化钼活性中心结构,在此基础上探讨了甲烷活化机理。结果表明,整个过程包括四个步骤:甲烷C-H键活化、脱氢气及C-C键耦合、第二个甲烷C-H键活化、脱氢气及生成乙烯。甲烷C-H键活化发生在碳化钼活性中心的Mo=CH2键上,活化能为25 kcal/mol;脱氢气发生在与Mo相连的两个C-H键之间,并与C-C键耦合协同进行;最后一步脱氢气的活化能达68 kcal/mol,是整个历程的速控步骤。 【作者单位】：辽宁师范大学化学化工学院功能材料化学研究所
【分类号】：TQ221.12;O643.12
【正文快照】： 应用密度泛函理论计算,研究了ZSM-5分子筛负载的碳化钼活性中心上甲烷脱氢耦合生成乙烯的完整催化反应历程。首先构建并优化了三种单体及二聚体碳化钼活性中心结构,在此基础上探讨了甲烷活化机理。结果表明,整个过程包括四个步骤:甲烷C-H键活化、脱氢气及C-C键耦合、第二个甲

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