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烟气中甲烷脱硫脱氮一体化的研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:20:50
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烟气中甲烷脱硫脱氮一体化的研究【摘要】:大气中的SO2和NOx(尤其是NO)是危害最为严重的大气污染物,也是造成酸雨的元凶。在催化剂的存在下将工业废气中的NO转化为氮气是很好的除去

【摘要】:大气中的SO2和NOx(尤其是NO)是危害最为严重的大气污染物,也是造成酸雨的元凶。在催化剂的存在下将工业废气中的NO转化为氮气是很好的除去NO的办法。同时,如果能将烟气中的SO2催化还原回收单质硫,不仅对于解决SO2所造成的污染问题具有特别的意义,而且具有重要的社会效益和经济效益。我国西部天然气资源极为丰富,且价格低廉,来源方便。因此,本课题系统地考察钙钛矿型催化剂和负载型催化剂分别对CH4还原SO2和NO反应的催化性能,并在此基础上对反应的催化活性相和催化机理进行了探讨。 本文采用了溶胶-凝胶法制备了一系列B位离子不同的LaBO3(B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni)钙钛矿型催化剂,并对它们进行了CH4还原SO2和NO反应的催化活性评价。结果表明,钙钛矿型催化剂对CH4还原SO2均具有较高的活性,其顺序为:LaFeO3LaCrO3LaCoO3LaMnO3≈LaNiO3。同时,该系列催化剂对于CH4还原NO反应催化活性也较高,其顺序为: LaCrO3 LaMnO3≈LaCoO3LaFeO3LaNiO3。采用XRD、TEM、TPR等多种手段对此系列催化剂进行了表征,发现制备的催化剂颗粒大小属于纳米级,B位离子的d电子活泼性是影响催化剂性能的一个重要因素。B位离子d电子越活泼,越易于激发,引发反应,因而活性较高,但随之而来的就是催化剂的结构稳定性的降低,而催化剂的钙钛矿结构是其具有高活性的主要原因。 以γ-Al2O3为载体制备了不同过渡金属氧化物催化剂,使其用于脱硫和脱氮反应。活性评价结果表明,在脱硫反应中,其活性顺序为Fe3O4/γ-Al2O3MnO/γ-Al2O3Cr2O3/γ-Al2O3NiO/γ-Al2O3CoO/γ-Al2O3。反应后XRD表征结果表明,MnO/γ-Al2O3、CoO/γ-Al2O3和NiO/γ-Al2O3催化剂均出现相应的金属硫化物。在脱氮反应中,其活性顺序为Cr2O3/γ-Al2O3 CoO/γ-Al2O3Fe3O4/γ-Al2O3 NiO/γ-Al2O3MnO/γ-Al2O3。研究结果表明,在NO催化分解反应中,活性中心可能是氧化物催化剂表面的氧缺位。 在工业烟气中不可避免的含有一定量的氧气,根据上述两大类催化剂分别在脱硫和脱氮反应中的活性评价结果,选取了LaCrO3和Cr2O3/γ-Al2O3两种催化剂为样品,评价了其同时脱硫脱氮以及在含氧状态下脱硫的催化活性,结果表明氧气的加入有利于降低反应的温度,但不利于SO2催化还原转化为单质硫。 【关键词】:钙钛矿型复合氧化物 二氧化硫 一氧化氮 甲烷 催化还原
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:X701.3
【目录】:
  • 前 言7-8
  • 第一章 文献综述8-22
  • 1.1 概述8-14
  • 1.1.1 脱硫技术8-10
  • 1.1.2 脱氮技术10
  • 1.1.3 联合脱硫脱氮技术10-14
  • 1.2 催化脱硫脱氮技术14-18
  • 1.2.1 催化氧化法脱硫脱氮工艺15-16
  • 1.2.2 催化还原法脱硫脱氮工艺16-17
  • 1.2.3 联合脱硫脱氮技术的发展前景17-18
  • 1.3 催化还原SO2到单质硫反应18-19
  • 1.4 催化还原NO到氮气反应19-20
  • 1.5 总结与展望20
  • 1.6 本课题将研究的内容20-22
  • 第二章 实验方法22-29
  • 2.1 试剂与原材料22
  • 2.2 催化剂的制备22-24
  • 2.2.1 LaBO3系列钙钛矿型复合氧化物催化剂的制备22-23
  • 2.2.2 负载型过渡金属氧化物催化剂的制备23-24
  • 2.3 催化剂的活性评价24-26
  • 2.4 催化剂的表征26-29
  • 2.4.1 程序升温还原(TPR)实验26-28
  • 2.4.2 X射线衍射(XRD)实验28
  • 2.4.3 透射电子显微镜(TEM)实验28-29
  • 第三章 LABO3系列催化剂中B位元素对甲烷还原SO2和NO反应性能影响29-42
  • 3.1 LaBO3体系催化剂的基本性能分析29-34
  • 3.1.1 X射线衍射(XRD)实验分析结果29-30
  • 3.1.2 透射电子显微镜(TEM)实验分析结果30-31
  • 3.1.3 程序升温还原(TPR)实验分析结果31-34
  • 3.2 LaBO3体系催化剂活性评价分析结果34-38
  • 3.2.1 CH4还原SO2活性评价及反应前各物相分析结果34-36
  • 3.2.2 CH4还原NO活性评价及反应前各物相分析结果36-38
  • 3.3 结果分析与讨论38-41
  • 3.3.1 B位离子变化对CH4还原SO2和NO性能的影响分析38-40
  • 3.3.2 钙钛矿结构的稳定性对其催化性能的影响40-41
  • 3.4 本章小结41-42
  • 第四章 负载型过渡金属氧化物催化剂对甲烷还原SO2和NO反应性能影响42-48
  • 4.1 甲烷脱硫反应实验结果42-44
  • 4.1.1 不同元素过渡金属氧化物催化剂的脱硫活性比较42-43
  • 4.1.2 反应前后催化剂的物相分析43-44
  • 4.2 甲烷脱氮反应实验结果44-47
  • 4.2.1 不同元素过渡金属氧化物催化剂的脱氮活性比较44-45
  • 4.2.2 反应前后催化剂的物相分析45-47
  • 4.3 甲烷脱硫和脱氮反应机理探讨47
  • 4.4 本章小结47-48
  • 第五章 脱硫脱氮一体化及含氧体系中脱硫的研究48-54
  • 5.1 脱硫脱氮一体化的研究48-51
  • 5.1.1 LaCrO3催化剂脱硫脱氮一体化的研究48-49
  • 5.1.2 LaCrO3催化剂脱硫脱氮后物相分析49
  • 5.1.3 Cr2O3/γ-Al2O3催化剂脱硫脱氮一体化的研究49-50
  • 5.1.4 Cr2O3/γ-Al2O3催化剂脱硫脱氮后物相分析50-51
  • 5.2 含氧体系中脱硫的研究51-52
  • 5.2.1 LaCrO3催化剂含氧脱硫的研究51-52
  • 5.2.2 Cr2O3/γ-Al2O3催化剂含氧脱硫的研究52
  • 5.3 含氧体系中脱硫的反应机理探讨52-53
  • 5.4 本章总结53-54
  • 第六章 结 论54-56
  • 参考文献56-59
  • 本论文的创新之处及特色59-60
  • 攻读硕士期间发表的学术论文情况60-61
  • 致 谢61


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