首页 > 88必威

甲烷部分氧化制合成气中Ni基催化剂的改性研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:20:43
热度:

甲烷部分氧化制合成气中Ni基催化剂的改性研究【摘要】:甲烷部分氧化制合成气(POM)具有能耗低、CO和H2选择性高、n(H2) / n(CO)的比例适合于合成甲醇及费-托合成等优点

【摘要】:甲烷部分氧化制合成气(POM)具有能耗低、CO和H2选择性高、n(H2) / n(CO)的比例适合于合成甲醇及费-托合成等优点。开发活性高、稳定性好的Ni基催化剂是该工艺能否实现工业化的关键。本文主要研究添加助剂和等离子体对Ni基催化剂的改性效果和作用机理。 研究表明,不同载体制得的催化剂性能也不尽相同,甚至差别很大。与其他几种氧化物载体相比,Al2O3载体具有较好的活性。在所考察的几种以Al2O3为载体的催化剂中,α-Al203为载体的活性较高,但选择性较低,以(-Al2O3为载体的催化剂,活性和选择性都较低。催化剂Ni/θ-Al2O3无论活性还是选择性都较高。一定反应条件下,10% Ni/(-Al2O3催化剂的活性和稳定性均高于10% Ni/(-Al2O3催化剂。10% Ni/(-Al2O3催化剂经800 ℃还原和800 ℃反应后的比表面下降以及该催化剂在反应过程中的积碳都是导致该催化剂稳定性下降的原因。 助剂的改性结果表明,甲烷部分氧化制合成气中,添加助剂对以(-Al2O3为载体的镍基催化剂的调变作用要好于以(- Al2O3为载体的镍基催化剂。在所添加的三种助剂Ce, La和Ca中,Ce和La的改性作用明显高于Ca。助剂的添加量并不是越多越好,在10%Ni/(-Al2O3催化剂中添加助剂Ce的最佳量为1%,助剂La的最佳量为2%,在同为最佳量时,La的抗积炭性能优于Ce。 等离子体对催化剂表面的改性实验结果表明,空气等离子体处理Ni基催化剂能提高其催化活性、比表面和Ni的分散度,但不会改变催化剂的晶相结构。氦气等离子体对催化剂有显著改性作用,等离子体能从多个因素影响催化剂的活性和稳定性的提高。等离子体处理会抑制催化剂上积碳的发生,在一定程度上提高了其稳定性。 【关键词】:甲烷 部分氧化 镍基催化剂 助剂 等离子体
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TE665.3
【目录】:
  • 前 言7-8
  • 第一章 文献综述8-25
  • 1.1 概述8
  • 1.2 反应机理8-9
  • 1.3 催化剂的研究9-12
  • 1.3.1 催化剂的活性成分9
  • 1.3.2 催化剂载体9-10
  • 1.3.3 催化剂的助剂10-12
  • 1.3.4 整体型催化剂的研究12
  • 1.4 CH4部分氧化存在的主要问题12-13
  • 1.5 低温等离子体技术在催化领域的应用13-24
  • 1.5.1 等离子体简介13-14
  • 1.5.2 几种放电形式简介14-17
  • 1.5.3 介质阻挡放电的相关物理问题17-20
  • 1.5.4 等离子体在催化剂领域的应用20-24
  • 1.6 本论文工作的提出及主要研究内容24-25
  • 第二章 实验部分25-33
  • 2.1 实验原料及规格25-26
  • 2.2 催化剂制备26-27
  • 2.2.1 采用浸渍法制备催化剂26
  • 2.2.2 等离子体处理实验26-27
  • 2.3 催化剂活性评价27-30
  • 2.3.1 实验流程27-28
  • 2.3.2 实验装置及仪器介绍28-29
  • 2.3.3 催化剂活性评价反应条件29
  • 2.3.4 分析方法29-30
  • 2.3.5 催化剂活性评价指标30
  • 2.4 催化剂表征30-33
  • 2.4.1 比表面的测定30-31
  • 2.4.2 热失重分析31
  • 2.4.3 NH3-TPD测定31-32
  • 2.4.4 SEM测定32
  • 2.4.5 XRD测定32
  • 2.4.6 X射线光电子能谱(XPS)测定32
  • 2.4.7 H2的化学吸附测定32-33
  • 第三章 载体对催化活性的影响33-40
  • 3.1 载体对活性和选择性的影响33-35
  • 3.2 Ni基催化剂在POM反应中的稳定性研究35-39
  • 3.2.1 催化剂的稳定性研究35-37
  • 3.2.2 催化剂的比表面及XRD测定37-39
  • 3.3 小结39-40
  • 第四章 助剂的改性作用40-56
  • 4.1 以 (-Al2O3和(- Al2O3为载体镍基催化剂添加不同助剂后的活性比较40-41
  • 4.2 不同载量的助剂Ce对催化活性的影响41-42
  • 4.3 不同载量的助剂La对催化活性的影响42-44
  • 4.4 比表面的测定44-45
  • 4.5 热重分析45
  • 4.6 XPS分析45-49
  • 4.7 XRD分析49-50
  • 4.8 稳定性的评价50-55
  • 4.8.1 反应评价51-52
  • 4.8.2 积炭分析52-54
  • 4.8.3 XPS分析54-55
  • 4.9 小结55-56
  • 第五章 等离子体的改性作用56-71
  • 5.1 空气等离子体对催化剂的改性作用56-62
  • 5.1.1 催化剂活性评价结果56-58
  • 5.1.2 催化剂的比表面测定58
  • 5.1.3 XRD测定58-59
  • 5.1.4 H2化学吸附59-60
  • 5.1.5 热失重分析60-61
  • 5.1.6 XPS测定结果61-62
  • 5.2 氦气等离子体对催化剂的改性作用62-70
  • 5.2.1 反应评价实验62-63
  • 5.2.2 比表面的测定63-64
  • 5.2.3 SEM分析64-67
  • 5.2.4 XPS分析67-68
  • 5.2.5 NH3-TPD研究68-69
  • 5.2.6 积炭研究69-70
  • 5.3 小结70-71
  • 第六章 结论71-72
  • 参考文献72-78
  • 发表论文及科研情况78-79
  • 附录 POM反应体系气体组成色谱图79-82
  • 致谢82


您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

甲烷部分氧化制合成气中等离子体对催化剂的改性研究    王海涛

低温等离子体对镍基催化剂的改性研究    朱艳茹

La_2O_3对天然气蒸汽转化Ni/α-Al_2O_3催化剂性能的影响    胡泽善,张量渠,郭慎独

甲烷催化部分氧化制合成气固定床反应器的热波研究    金荣超,陈燕馨,李文钊,陈美龙,于春英,江义

甲烷部分氧化制合成气的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化剂    张兆斌,余长春,沈师孔

甲烷部分氧化制合成气载体及助剂对Ni系催化剂活性的影响    余林,袁书华,田久英,王升,储伟

Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气    路勇,邓存,丁雪加,沈师孔

稀土氧化物固体碱催化剂的表面性质Ⅰ.稀土氧化物表面活性中心的表征    赵雷洪,郑小明,费金华

Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理    沈师孔,李春义,余长春

CO在Ni/Al_2O_3催化剂上的歧化和氧化反应    李春义,余长春,沈师孔

溶胶-凝胶法制备甲烷部分氧化制合成气用催化剂    张玉红,许苓,盛世善,陈恒荣,刘盛林,熊国兴

微波辐照引发甲烷部分氧化制合成气 Ⅰ.反应条件对Ni/La2O3催化剂催化活性的影响    毕先钧,谢小光,洪品杰,戴树珊

稀土元素钬对蚕豆根尖细胞姊妹染色单体互换的影响    屈艾,汪承润,薄军,张永,高俊芳,高宽场

树脂纳米铈防辐射复合材料的制备及其性能研究    安骏;刘吉华;辛寅昌;

Ln_2O_3/x-13分子筛担载型催化剂在合成DOP中的催化活性    吕布,吴培云

稀土/高分子光致发光材料的研究现状和展望    马居良;倪惠琼;章小兵;

固体酸、碱催化WCO制备生物柴油研究进展    陈金思;胡献国;

Ln_2O_3/x-13分子筛担载型催化剂的制备及其在合成DOP中的催化活性    王守柱,陈其瑞

硫氰酸根离子对协萃机理的影响(HPMBP 和 TOA 协同萃取镨(Ⅲ)和钕(Ⅲ))    柳云骐 ,罗明润 ,曹子卿 ,张凤美

地下水流动对埋地换热器影响的模拟研究    魏晋;

稀土农用技术及作用机理研究进展(综述)    邢素芝,汪建飞,张雪

彩色电视稀土红色荧光粉的研究    陈嘉生,俞柏恒,王岭梅,王科华

节流器类型对空气静压导轨静特性的影响分析    龙威;宗洪锋;

开关磁阻电机RBF神经网络滑模控制器的设计与转矩脉动优化的研究    高洁;孙鹤旭;董砚;何林;

钢筋混凝土双向偏心受力截面非线性分析    蔡銮;徐栋;

DVR逆变单元补偿方法分析与研究    徐宏;张瑚;

基于TDC-GP2的激光测距系统设计    李玉株;肖江;黄丽燕;刘君;

STERRAD 100S低温过氧化氢等离子灭菌系统的工作原理及偶发性故障维修    孙伟;

RF-PECVD聚合类聚乙烯氧(PEO-like)薄膜的蛋白质吸附性研究    胡文娟;谢芬艳;付亚波;陈强;翁静;

利用二氧化碳作氧化剂催化氧化C1-C2烃的研究新进展    李桂英;鲁大学;董淑娟;苑同锁;胡常伟;

21世纪的前沿科技——等离子体技术和工艺    吴争鸣;

超细La_2O_3粉末的制备、表征及催化性能研究    王刚;刘明登;赵临远;

介孔材料MCM-41组装体的光学性能研究    周彬

过渡金属氧化物型热电材料的制备与性能研究    许洁

介质阻挡放电降解甲基紫废水及尾气中NO_x的光谱分析及机理研究    王兴权

预应力空间网格结构优化理论及可靠性分析    张春玉

电晕放电与光催化协同净化室内空气研究    黄丽萍

基于形态学多尺度图像分析的海藻细胞图像分割及特征提取    程军娜

长江口水沙运动及三维泥沙模型研究    刘高峰

基于CAS理论的地震紧急救援系统模型构建与模拟仿真    石云龙

ACA互连的多因素作用分析与性能优化    王正家

常压等离子体处理涤纶织物的颜料喷墨印花性能研究    张春明

空气电离生成气对黄瓜储藏品质影响的研究    王茜

农产品冷链物流库存管理应用研究    程祥

辉光放电触发赝火花开关特性研究    秦风

新型邻菲罗琳衍生物及稀土配合物的合成及性质研究    王亮

植物纤维增强热塑性本薯淀粉复合材料的制备与性能研究    钟宇翔

针等离子体在医学方面的应用研究    于航

LOFT建筑中的节能设计    俞亚明

DBD等离子体导电特性研究    郭艳花

泰安山城结合部公园游人行为研究    王海波

燃气轮机化学回热循环燃料转化技术研究    徐长松

甲烷催化部分氧化制合成气固定床反应器的热波研究    金荣超,陈燕馨,李文钊,陈美龙,于春英,江义

甲烷部分氧化制合成气的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化剂    张兆斌,余长春,沈师孔

Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4部分氧化制合成气反应积碳的原因    李春义,余长春,沈师孔

甲烷部分氧化制合成气载体及助剂对Ni系催化剂活性的影响    余林,袁书华,田久英,王升,储伟

稀土Ce对制合成气用Ce-Ni/Al_2O_3催化剂活性和稳定性的影响    宋一兵,余林,孙长勇,叶飞,方奕文,林维明

Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气    路勇,邓存,丁雪加,沈师孔

Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理    沈师孔,李春义,余长春

CO选择性氧化催化剂K-Pt/γ-Al_2O_3催化剂的TPD/TPR研究    严菁,马建新

Methane Coupling Using Hydrogen Plasma and Pt/γ-Al_2O_3 Catalyst    

流化床甲烷部分氧化制合成气Ni催化剂及助剂La的作用    季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨

甲烷部分氧化制合成气中等离子体对催化剂的改性研究    王海涛

用于碳烟燃烧的Cu_(0.05)Ce_(0.95)O催化剂活性氧物种的研究——等离子体的强化效应    欧阳杰宏;林俊敏;刘有发;付名利;黄碧纯;吴军良;陈礼敏;叶代启;

低温等离子体对镍基催化剂的改性研究    朱艳茹

等离子体对铜铈复合氧化物催化氧化碳烟的强化效应研究    欧阳杰宏

X光衍射法测定MoO_3在γ-Al_2O_3表面的单层分散量    刘英骏,谢有畅,明晶,刘军,唐有祺

镍基催化剂上变换—甲烷化反应机理的研究    伏义路,李锡青,徐小云

V_2O_5/SiO_2催化剂表面氧的性质    郑小明,周烈华,朱逸飞

稀土氧化物对镍的分散作用及镍催化剂的甲烷化活性    吴大新,朱卉,郭慎独

重稀土助剂改善甲烷水蒸汽转化催化剂抗析炭性能的机理研究    刘光明,邱发礼,郭慎独

La_2O_3对天然气蒸汽转化Ni/α-Al_2O_3催化剂性能的影响    胡泽善,张量渠,郭慎独

甲烷部分氧化制合成气的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化剂    张兆斌,余长春,沈师孔

不同前驱物对Ni催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响    季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨,于春英,于丰云

流化床反应器中Ni/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气    季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨

Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气    路勇,邓存,丁雪加,沈师孔

镍基催化剂的改性及其提高NaClO氧化性能    申晨;梅华;石晓鹏;沈健;

甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展    张翔宇,李振花

甲烷部分氧化制合成气中助剂对Ni基催化剂性能的影响    李振花,王海涛,田树勋

CH_4、CO_2与O_2催化氧化重整制合成气的研究——催化剂中CeO_2的作用及影响    宋一兵,赵修华,纪红兵,林维明

甲烷部分氧化Ni基催化剂的研究    冯凯;高晓明;

溶胶-凝胶法制备镍基CO选择性甲烷化催化剂    单译;郭瓦力;孙业涛;宋焱;吕海丽;

Fe、Mo助剂对Ni基催化剂加氢脱氧性能的影响    杨永宁;张怀科;吕恩静;张成华;任杰;

乙烷氧化脱氢制乙烯反应中制备方法及助剂对镍基催化剂性能的影响    孙建;余林;郝志峰;方奕文;孙长勇;孙明;

CO甲烷化Ni基催化剂的研究进展    路霞;陈世恒;王万丽;马紫峰;

CeO_2和Co_3O_4助剂对镍基催化剂上CH_4积碳和CO_2消碳性能的影响    杨咏来,李文钊,徐恒泳

助剂对裂解汽油一段加氢镍基催化剂性能影响的研究    吴杰;梁顺琴;钱颖;孙利民;王宗宝;

合成气甲烷化镍基催化剂的研究进展    谭静;王乃继;肖翠微;周建明;李婷;

助剂对Ni/Al_2O_3催化剂在石油树脂加氢过程中抗硫性能的影响    任正操;

氧化物助剂对负载型钯催化剂活性改善的研究    袁强;杨乐夫;史春开;何湘鄂;蔡俊修;

助剂对抗黄变鞋用聚氨酯弹性体的影响    吴炳峰;唐亚夫;詹中贤;牛杰峰;张应超;

镍基催化剂在甲烷化过程中积碳的研究    徐超;王兴军;胡贤辉;陈雪莉;王辅臣;

聚氯乙烯配方中非常用助剂介绍    杨涛;

5%联苯菊酯微乳剂研究    胡国胜;邓新平;赵野;张敏;

燃煤固硫剂的研究现状    洪燕;李江华;姚波;

生物质茜素类染料结构改性及其无助剂染色    戚益;顾钰;安冬;徐倩倩;杜鹃;罗艳;

新型镍基催化剂在独石化实现工业化应用    武安华

助剂企业助农药结构调整    本报记者 王晓阳

LPI-1型增产丙烯助剂问世    李建永 于俊瑰

科技兴企焕发生机    高军光

大力发展薄膜包装材料用助剂    

钱伯容:也要研发溶剂型涂料助剂    木子

“百业助剂”蕴藏着无限商机    南望 陈枫

以人格魅力引领群雁竞飞    庞德坤

GE农药用助剂10省市推广取得进展    记者 王爱娥

上船助剂公司:搬迁再图新发展    记者 张银炎

等离子体转化甲烷之实验与密度泛函理论研究    王建国

二烯烃低温选择加氢镍基催化剂研究    史荣会

镍基催化剂上间-二硝基苯催化加氢反应性能及其反应动力学的研究    刘迎新

ZrO_2助剂对Ni/SiO_2气凝胶催化性能的影响    高春光

合成气甲烷化镍基催化剂的研究    赵安民

焦炉煤气催化转化制氢镍基催化剂的研究    程红伟

乙酸蒸汽催化重整制氢研究    安璐

天然气非催化部分氧化过程转化炉大型化关键技术研究    郭文元

一步合成二甲醚催化过程开发及CO_2的H_2助活化与转化研究    费金华

煤层甲烷经合成气制液态烃的研究    徐东彦

甲烷部分氧化制合成气中Ni基催化剂的改性研究    田树勋

合成气制天然气镍基催化剂的研究    胡贤辉

甲烷部分氧化制合成气Ni基整体型催化剂及助剂CeO_2改性作用研究    史玉立

镍基催化剂上间-二硝基苯加氢反应研究    陶然

甲烷干式重整镍基催化剂的研究    吕香玉

航空煤油重整制氢负载型镍基催化剂的研究    张丽雷

超细镍基催化剂在无味煤油生产中的应用研究    袁红萍

乙醇水蒸气重整制氢镍基催化剂研究    张鹏

等离子体改性镍基催化剂的制备及光催化性能研究    刘遥

城市生活垃圾催化气化制取燃气的实验研究    刘建军

Baidu
map