催化裂解甲烷制备碳纳米管的研究

【摘要】：本论文分别以LaCo1-xMoxO3 、LaNiO3 、Al1.8Fe0.2O3 为催化剂,催化裂解甲烷制备多壁、单壁碳纳米管,并且对各自的合成条件进行优化,达到提高碳纳米管产率、缩小管径分布范围的目的;此外还对碳纳米管的纯化和生长机理进行了研究。 为了提高碳纳米管的产率,开发了一种新催化剂LaCo1-xMoxO3。比较催化剂LaCo1-xMoxO3(0≤x≤0.4)制备的碳纳米管的形貌和产率,发现LaCo0.9Mo0.1O3制备的碳纳米管兼有管径均匀、形貌规整、产率高的优点。以进一步提高碳纳米管产率为目的,通过优化工艺条件如:催化剂的焙烧温度、催化剂的预还原温度、碳纳米管的合成温度、反应气氛VCH4/VH2 等,确定了最适合于碳纳米管生长的工艺参数:催化剂LaCo0.9Mo0.1O3的焙烧温度为 800℃,预还原温度为600℃,碳纳米管的合成温度为800℃,反应气氛VCH4/VH2=1:6 , 获得的碳纳米管最高产率达200%(即2g.CNTs/g.catal)。 利用已有报导的催化剂LaNiO3,在750℃制得较高产率的链珠状碳纳米管(产率为300% 即3g/g.catal)。 为了制备单壁碳纳米管,采用柠檬酸络合法制备出催化剂Al1.8Fe0.2O3,研究表明,该催化剂对单壁碳纳米管的选择性高,在1000—1040℃所制备的碳纳米管约95%为单壁。 【关键词】：碳纳米管 催化剂 纯化
【学位授予单位】：电子科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：O613.71
【目录】：

• 摘 要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-21
• 1.1 碳纳米管的发现9-10
• 1.2 碳纳米管的分类、结构和缺陷10-14
• 1.2.1 碳纳米管的分类10
• 1.2.2 碳纳米管的结构10-12
• 1.2.3 碳纳米管的缺陷12-14
• 1.3 碳纳米管的性能及应用14-16
• 1.3.1 碳纳米管的力学性能及应用14
• 1.3.2 碳纳米管的发射性能及应用14-15
• 1.3.3 碳纳米管的电磁性能及应用15
• 1.3.4 碳纳米管的吸附性能及应用15
• 1.3.5 碳纳米管的化学性能及应用15-16
• 1.4 碳纳米管的制备方法16-17
• 1.4.1 电弧放电法16
• 1.4.2 激光烧蚀法16-17
• 1.4.3 纳米孔模板法17
• 1.4.4 碳氢化合物催化裂解法17
• 1.5 碳纳米管的纯化技术17-19
• 1.5.1 物理纯化法17-18
• 1.5.2 化学纯化法18-19
• 1.6 论文开展的背景及思路19-21
• 第二章 多壁碳纳米管的制备21-41
• 2.1 实验部分21-23
• 2.1.1 催化剂的制备与表征21-22
• 2.1.2 多壁碳纳米管的制备与表征22-23
• 2.2 LaCo1-xMoxO3催化剂体系制备碳纳米管23-36
• 2.2.1 催化剂物相的XRD 分析23-24
• 2.2.2 催化剂的组成对碳纳米管形貌和产率的影响24-29
• 2.2.3 催化剂的焙烧温度对碳纳米管形貌和产率的影响29-30
• 2.2.4 催化剂的预还原温度对碳纳米管形貌的影响30-32
• 2.2.5 碳纳米管的合成温度对碳纳米管产率的影响32-34
• 2.2.6 碳源气体与还原气体的流速比对碳纳米管产率的影响34
• 2.2.7 碳纳米管的XRD分析34-36
• 2.2.8 碳纳米管的XPS 分析36
• 2.3 LaNiO3催化剂体系制备碳纳米管36-39
• 2.3.1 催化剂物相的XRD 分析36-38
• 2.3.2 催化剂LaNiO3制备的碳纳米管的形貌38
• 2.3.3 碳源气体与还原气体的流速比对碳纳米管产率的影响38-39
• 2.3.4 反应时间对碳纳米管产量的影响39
• 2.4 小结39-41
• 第三章 单壁碳纳米管的制备41-48
• 3.1 实验部分41-42
• 3.1.1 催化剂的制备与表征41-42
• 3.1.2 单壁碳纳米管的制备与表征42
• 3.2 结果分析部分42-47
• 3.2.1 催化剂物相的XRD 分析42-43
• 3.2.2 碳纳米管的合成温度对碳纳米管形貌的影响43-44
• 3.2.3 催化剂的焙烧温度对单壁碳纳米管产率的影响44-46
• 3.2.4 催化剂的组成对碳纳米管形貌的影响46-47
• 3.3 小结47-48
• 第四章 碳纳米管的纯化48-52
• 4.1 液相氧化法的提纯原理48-49
• 4.2 碳纳米管纯化的实验部分49-50
• 4.3 碳纳米管纯化的结果分析50-52
• 第五章 碳纳米管的生长机理52-59
• 5.1 单壁碳纳米管的生长机理53-54
• 5.2 非链珠状多壁碳纳米管的生长机理54-56
• 5.3 链珠状多壁碳纳米管的生长机理56-59
• 第六章 结论59-60
• 参考文献60-64
• 致 谢64

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