金属负载的HZSM-5上甲烷和丙烷无氧芳构化反应研究
金属负载的HZSM-5上甲烷和丙烷无氧芳构化反应研究【摘要】:天然气和炼厂气是低碳烷烃的混合物,主要成分是C1~C5,在现阶段这些资源并没有得到有效的利用。甲烷和低碳烷烃在低温条件
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O621.25;O643.32
【目录】:
- 摘要6-8
- Abstract8-10
- 第一章 文献综述10-40
- 1.1 引言10-11
- 1.2 甲烷转化的主要途径11-13
- 1.3 甲烷和丙烷活化的研究现状13-15
- 1.3.1 甲烷临氧转化的热力学13-14
- 1.3.2 甲烷无氧转化的热力学14-15
- 1.4 研究现状15-17
- 1.5 甲烷芳构化催化剂17-32
- 1.5.1 金属氧化物催化剂17-18
- 1.5.2 分子筛催化剂18-25
- 1.5.3 催化性能的影响因素25-28
- 1.5.4 甲烷和丙烷芳构化机理研究28-32
- 1.6 甲烷和丙烷共活化反应中的影响因素32-34
- 1.7 研究目标和研究内容34-35
- 1.7.1 研究目标34
- 1.7.2 研究内容34-35
- 参考文献35-40
- 第二章 甲烷和丙烷混合芳构化的热力学分析40-51
- 2.1 热力学分析的必要性以及分析参数40-41
- 2.2 甲烷和丙烷反应热力学分析的方法41-43
- 2.3 热力学分析43-50
- 2.3.1 相关的热力学参数43
- 2.3.2 计算得到的各反应在不同温度下的Δ_rG_m~θ值43-45
- 2.3.3 Δ_rG_m~θ—T曲线图45-46
- 2.3.4 计算得到各反应在不同温度下的InK46-48
- 2.3.5 InK—T曲线图48-50
- 参考文献50-51
- 第三章 实验部分51-56
- 3.1 反应试剂51
- 3.2 催化剂制备51-52
- 3.3 催化剂活性评价52
- 3.4 催化剂再生方法研究52-53
- 3.5 催化剂的表征53-56
- 3.5.1 X-射线衍射(XRD)分析53
- 3.5.2 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)分析53-54
- 3.5.3 表面积碳测定54-56
- 第四章 HZSM-5分子筛一般离子交换负载Mg,Ca,Sr,Ba,Sm,Eu,Gd,La催化剂上甲烷和丙烷混合芳构化反应56-67
- 4.1 前言56-57
- 4.2 结果和讨论57-65
- 4.2.1 负载碱土金属催化剂的活性57
- 4.2.2 负载镧土金属催化剂的活性57-58
- 4.2.3 硅铝比对活性的影响58-59
- 4.2.4 酸性的影响59-61
- 4.2.5 XRD表征61-63
- 4.2.6 热重(TG)分析63
- 4.2.7 UV-Raman63-65
- 4.3 小结65
- 参考文献65-67
- 第五章 不同方法制备的Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷的无氧芳构化反应67-77
- 5.1 结果与讨论67-69
- 5.1.1 XRD表征67-68
- 5.1.2 制备方法对反应活性的影响68-69
- 5.2 积碳表征69-73
- 5.2.1 热重分析(TG)69-70
- 5.2.2 UV-Raman表征70-73
- 5.3 不同制备方法对催化剂酸性的影响73-75
- 5.4 小结75
- 参考文献75-77
- 第六章 不同方法制备的2%Zn/HZSM-5的TPO/TPH研究77-97
- 6.1 结果与讨论77-96
- 6.1.1 络合离子交换制备的Zn/HZSM-5反应后的TPO77-80
- 6.1.2 浸渍法制备的Zn/HZSM-5反应后的TPO80-83
- 6.1.3 一般离子交换法制备的Zn/HZSM-5反应后的TPO83-86
- 6.1.4 络合离子交换法制备的Zn/HZSM-5再生反应后的TPO86-89
- 6.1.5 络合离子交换制备的Zn/HZSM-5反应后的TPH89-91
- 6.1.6 浸渍法制备的Zn/HZSM-5反应后的TPH91-92
- 6.1.7 一般离子交换法制备的Zn/HZSM-5反应后的TPH92-94
- 6.1.8 络合离子交换法制备的Zn/HZSM-5再生反应后的TPH94-96
- 6.2 小结96
- 参考文献96-97
- 第七章 结论97-99
- 硕士期间已发表的论文99-100
- 致谢100
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