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甲烷为燃料SOFC性能研究及阳极改性试验

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:19:24
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甲烷为燃料SOFC性能研究及阳极改性试验【摘要】:固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)是一种高温操作的全固态能量转换装置,具有污染少、效率高、

【摘要】:固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)是一种高温操作的全固态能量转换装置,具有污染少、效率高、不需要贵重金属催化剂等特点,因此在能源日益紧张的今天受到了格外的重视。但迄今为止,SOFC仍然有许多基础问题尚未妥善解决。 结合SOFC研究现状,本文主要研究了以甲烷为燃料的SOFC的电性能和Ni基与Ni基/碱土族金属氧化物阳极材料上CH_4和CO_2的重整反应。本文的主要工作和结论如下: (1) 对不同条件下CH_4为燃料的Ni-YSZ/YSZ/LSM电解质支撑SOFC的性能进行了测试。总体来讲,SOFC的性能随着温度和甲烷压力的升高而升高。通入稀释气体He后,阳极的电池性能比常压下纯甲烷为燃料时有了较大提高,且反应机制由甲烷的部分氧化转变为完全氧化。电池性能随载气He气浓度的升高,先提高后下降。当载气He浓度为85%时,电池输出功率最大。与N_2相比,使用小分子稀有气体He作载气的时候电池的性能较高 (2) 以CO_2和CH_4为燃料,在Ni-YSZ/YSZ/LSM电解质支撑的SOFC上测试电池性能,利用气相色谱仪(GC)在线检测尾气成分,结合阳极可能发生的化学反应,探究积碳的主要原因。对不同CO_2/CH_4进料比的情况进行了研究:随着进料比的增大,电池的性能逐渐升高,然后又降低。由此推断出,在进料比逐渐增大的过程中,积碳速率曲线出现了拐点,拐点处对应的进料组成能最大限度的缓解积碳作用,本文最佳进料比为CO_2/CH_4=1.67。对阳极积碳—消碳的研究表明:积碳对阳极催化活性造成的损失是不可逆的,CO_2对积碳有抑制作用,但是不能完全消除CH_4裂解产生的积碳。 (3) 制备添加不同碱土和稀土族金属氧化物的电池并测试其性能,结果表明:Ni+YSZ电池添加CaO后电性能略有下降,但长时间运行后表明,CaO在阻止积碳形成和促进重整反应进行方面仍具有一定效果;Ni+CeO_2电池运行时电性能最高,具有更好的催化活性和较小的界面阻抗,对积碳的抑制作用也很好,可以保证电池阳极在CH_4—CO_2系统中长时间运行后仍保持良好的催化活性;Ni+MgO电池长时间运行后电性能下降最少,MgO是抑制积碳最有效助剂之一。 【关键词】:固体氧化物燃料电池 CH_4直接氧化 CO_2重整CH_4 积碳 Ni基/碱土-稀土族金属氧化物阳极
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TM911.4
【目录】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 引言9-10
  • 1 文献综述10-30
  • 1.1 固体氧化物燃料电池(SOFC)概述12-15
  • 1.1.1 SOFC工作原理12-13
  • 1.1.2 SOFC的组成和结构类型13-14
  • 1.1.3 SOFC阳极材料的要求14
  • 1.1.4 SOFC研究现状14-15
  • 1.2 甲烷在SOFC中的应用15-24
  • 1.2.1 甲烷直接电化学氧化15-17
  • 1.2.2 稀释气体的作用17-18
  • 1.2.3 甲烷的二氧化碳重整18-24
  • 1.3 CH_4—CO_2重整反应阳极材料的研究24-29
  • 1.3.1 Ni-YSZ金属陶瓷阳极材料24-26
  • 1.3.2 CH_4-CO_2重整反应时阳极材料26-29
  • 1.4 本论文研究思路及主要研究内容29-30
  • 2 阳极改性单电池的研制及试验装置30-42
  • 2.1 阳极改性单电池的研制30-34
  • 2.1.1 实验材料和仪器30-31
  • 2.1.2 电池的制备31-34
  • 2.2 电池电性能测试装置34-37
  • 2.2.1 电池反应器结构34
  • 2.2.2 实验装置示意图及实验装置实物图34-35
  • 2.2.3 关于试验装置的说明35-37
  • 2.3 分析及表征手段37-42
  • 2.3.1 气相色谱分析方法37-41
  • 2.3.2 扫描电子显微镜41-42
  • 3 甲烷直接氧化电性能研究42-51
  • 3.1 反应条件对电池性能的影响42-45
  • 3.1.1 电池性能随温度的变化42-44
  • 3.1.2 电池性能随压力的变化44-45
  • 3.2 稀释气体对电池性能的影响45-50
  • 3.2.1 添加稀释气体对电性能的影响45-48
  • 3.2.2 不同浓度稀释气体的影响48-49
  • 3.2.3 不同稀释气体的影响49-50
  • 3.3 本章小结50-51
  • 4 CO_2-CH_4重整反应性能研究及阳极改性试验51-69
  • 4.1 CO_2的消碳作用及进料比对电性能的影响51-62
  • 4.1.1 理论上可能发生的化学和电化学反应51-52
  • 4.1.2 甲烷的裂解反应52-53
  • 4.1.3 CO_2在重整反应中的消碳作用53-56
  • 4.1.4 CO_2/CH_4进料比选择实验56-59
  • 4.1.5 阳极积碳—消碳研究59-62
  • 4.1.6 试验结果与分析62
  • 4.2 CH_4-CO_2重整反应阳极材料改性试验62-68
  • 4.2.1 添加碱土/稀土族金属氧化物电池的制备63
  • 4.2.2 电池性能评估试验63-66
  • 4.2.3 试验结果与分析66-68
  • 4.3 本章小结68-69
  • 结论69-71
  • 参考文献71-75
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况75-76
  • 致谢76-77
  • 大连理工大学学位论文版权使用授权书77


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