六铝酸盐催化剂的制备及对甲烷催化燃烧性能的研究

【摘要】：本文采用可控共沉淀法和反相微乳液法制备了La-、Ba-六铝酸盐催化剂。并利用XRD、TPR、XPS、BET和TEM等方法对催化剂的性能进行表征，考察了用Mn、Fe等离子取代六铝酸盐晶格中的Al~(3+)离子后对催化剂的比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响。XRD结果表明，经1200℃焙烧4h后催化剂主要以六铝酸盐晶相存在，用Mn、Fe离子取代有利于六铝酸盐晶相的生成，但过量的Mn、Fe离子会使六铝酸盐晶格发生形变，导致杂质相出现。BET结果表明，随着Mn、Fe离子取代量的增加催化剂的比表面下降。XPS、TPR的分析结果表明，Mn离子在六铝酸盐晶格中主要以+2和+3价两种混合价态存在，而Fe离子以+3价形式存在。通过对六铝酸盐催化剂活性评价，得出Mn、Fe离子的取代可大大提高催化剂对甲烷的催化燃烧活性，La-六铝酸盐催化剂系列中LaMnAl_(11)O_(19)、LaFe_2Al_(10)O_(19)的催化活性最好，Ba-六铝酸盐催化剂系列中BaMn_3Al_9O_(19)、BaFe_2Al_(10)O_(19)的催化活性最好。 超临界干燥法有利于提高六铝酸盐的比表面积，同时提高了催化剂对甲烷的催化燃烧活性。用反相微乳液法可制得性能良好的六铝酸盐催化剂，大大提高催化剂的比表面和催化活性，且晶粒细小，相态单一。 【关键词】：六铝酸盐 甲烷 催化燃烧 离子取代 共沉淀 微乳液
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 绪论8-23
• 1.1 研究背景8-9
• 1.2 甲烷催化燃烧的机理9-10
• 1.3 甲烷催化燃烧催化剂体系10-18
• 1.3.1 贵金属催化剂10-12
• 1.3.2 钙钛矿型金属氧化物催化剂12
• 1.3.3 非贵金属氧化物催化剂12-13
• 1.3.4 六铝酸盐催化剂13-18
• 1.3.5 小节18
• 1.4 微乳液制备纳米粒子的研究18-21
• 1.4.1 微乳液作为纳米反应器的原理19
• 1.4.2 影响纳米粒子尺寸的因素19-20
• 1.4.3 微乳液制备六铝酸盐催化剂研究20-21
• 1.5 超临界干燥技术21-22
• 1.6 本论文研究的内容22-23
• 第二章 实验部分23-28
• 2.1 化学试剂23
• 2.2 仪器设备23-24
• 2.3 催化剂制备24-25
• 2.3.1 普通共沉淀法24
• 2.3.2 超临界干燥法24-25
• 2.3.3 反相微乳液法25
• 2.4 催化剂活性评价25-26
• 2.5 催化剂的表征26-28
• 2.5.1 X射线衍射(XRD)26
• 2.5.2 比表面测试26
• 2.5.3 X射线光电子能谱分析(XPS)26
• 2.5.4 透射电镜(TEM)26-27
• 2.5.5 程序升温还原(TPR)27-28
• 第三章 La系六铝酸盐催化剂性能28-43
• 3.1 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)催化剂28-36
• 3.1.1 焙烧温度对催化剂晶型的影响28-29
• 3.1.2 催化剂的结构29-30
• 3.1.3 催化剂的比表面积30-31
• 3.1.4 催化剂的活性评价31-33
• 3.1.5 催化剂的表面分析33-35
• 3.1.6 催化剂的程序升温还原35-36
• 3.2 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)催化剂36-42
• 3.2.1 焙烧温度对催化剂晶型的影响36-37
• 3.2.2 离子取代量对催化剂晶相的影响37-38
• 3.2.3 催化剂的比表面积38
• 3.2.4 催化剂活性评价38-40
• 3.2.5 催化剂的表面分析40-41
• 3.2.6 催化剂的程序升温还原41-42
• 3.3 小节42-43
• 第四章 Ba系六铝酸盐催化剂性能43-54
• 4.1 普通干燥法43-46
• 4.1.1 1200℃焙烧后BaAl_(12)O_(19)的物相分析43-44
• 4.1.2 不同离子取代的六铝酸盐的比表面分析44
• 4.1.3 不同离子取代的六铝酸盐对甲烷的催化燃烧活性44-46
• 4.2 超临界干燥法46-53
• 4.2.1 BaMn_xAl_(12-x)O_(19)催化剂46-51
• 4.2.2 BaFe_xAl_(12-x)O_(19)催化剂51-53
• 4.3 小结53-54
• 第五章 反相微乳液法制备BaMnAl_(11)O_(19-α)六铝酸盐54-59
• 5.1 实验条件54-55
• 5.1.1 CTAB和正丁醇的配比54-55
• 5.1.2 微乳液体系的制备与反应物的浓度55
• 5.2 催化剂的比表面积55-56
• 5.3 XRD分析56-57
• 5.4 对甲烷的催化燃烧活性57-58
• 5.5 小节58-59
• 第六章 结论59-61
• 参考文献61-64
• 研究成果及发表的学术论文64-65
• 致谢65

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