整体式钴基稀薄甲烷燃烧催化剂性能研究

【摘要】：本文以堇青石为第一载体,储氧材料(OSM)及改性Al2O3为第二载体, 以Co为活性组分,Mn为助剂,制备了一系列整体式甲烷燃烧催化剂。利用连 续流动微型反应装置研究了催化剂的稀薄甲烷催化燃烧反应性能,抗高温老化 性能,并用XRD,BET,H2-TPR等手段对催化剂进行了表征。 XRD测试结果表明,Co在各个催化剂样品的表面都具有良好的分散性。活 性测试结果表明,对于以Co为活性组分的催化剂体系,在镱和锆改性氧化铝 (YSZ-Al2O3),OSM,YSZ-Al2O3+OSM三种载体中,YSZ-Al2O3+OSM作为 载体有着最佳性能。Co在YSZ-Al2O3和YSZ-Al2O3+OSM这两种载体上的最佳负 载量都是为10%(重量百分比,以金属单质重量计)。比较了两种载体混合后 再浸渍Co制备的Co/YSZ-Al2O3+OSM催化剂,以及两种载体分别浸渍Co以后再 混合制备的Co/YSZ-Al2O3+Co/OSM催化剂的活性,结果表明后者的甲烷催化 燃烧活性明显高于前者。 对于分浸法制备的Co/YSZ-Al2O3+Co/OSM催化剂体系,当Co/OSM含量 为50%时,催化剂活性最佳,可在550℃将1%的稀薄甲烷完全转化。同时,H2-TPR 测试结果表明,催化剂中的Co/OSM比例越高,催化剂的还原性能越好。但对 于1000℃老化以后的催化剂,活性顺序则发生了改变, Co/OSM含量为75%时 性能最好。 实验结果还表明,对于Co/OSM催化剂体系,三组分(Ce-Zr-Mn)储氧材 料中的Mn含量对OSM本身性能影响相对较小,但是对于催化剂活性有着显著 影响。而当Mn作为助剂添加到催化剂中,较少的添加量即可以改善含锰催化剂 Co/OSM的性能,对于不含锰的Co/YSZ-Al2O3催化剂则需要相对较大的添加量 才能改善催化剂性能。 3 WP=5 四川大学硕士学位论文 实验结果也表明,稀薄甲烷在催化剂上的燃烧情况比常规浓甲烷的燃烧 情况更加接近于实际情况。 【关键词】：储氧材料(OSM) 整体式催化剂 甲烷催化燃烧 氧化锆
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：O643.3
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-8
• 1 前言8-18
• 1.1 催化燃烧的目的和意义8-9
• 1.2 文献综述及发展现状9-17
• 1.2.1 催化剂载体10-12
• 1.2.2 贵金属催化剂12-13
• 1.2.3 非贵金属催化剂13-17
• 1.2.3.1 复杂化合物类催化剂13-14
• 1.2.3.2 金属氧化物类催化剂14-17
• 1.3 本论文研究内容17-18
• 2 实验部分18-21
• 2.1 主要试剂18
• 2.2 催化剂的制备18-19
• 2.2.1 储氧材料(OSM)的制备18
• 2.2.2 催化剂的制备18-19
• 2.3 催化剂的性能测试与表征19-21
• 2.3.1 催化剂活性测试19
• 2.3.2 催化剂老化试验19
• 2.3.3 程序升温还原(H2-TPR)表征19-20
• 2.3.4 BET 法表面性质测试20
• 2.3.5 储氧量(OSC)的测定20
• 2.3.6 X 射线衍射测试(XRD)20-21
• 3 结果与讨论21-40
• 3.1 不同载体对催化剂性能的影响21-25
• 3.1.1 不同载体催化剂的活性比较21-22
• 3.1.2 不同载体催化剂的表面结构物性22-23
• 3.1.3 不同载体催化剂的 XRD 分析23-24
• 3.1.4 不同载体催化剂的 H2-TPR 测试结果24-25
• 3.2 改变 Co 含量对催化剂活性的影响25-28
• 3.2.1 YSZ-Al2O3为载体的催化剂反应性能25-26
• 3.2.2 OSM+YSZ-Al2O3为载体的催化剂反应性能26-28
• 3.3 分别浸渍法和混合浸渍法所制备催化剂的活性比较28-29
• 3.4 系列分别浸渍法所制备催化剂的性能测试29-34
• 3.4.1 不同配比催化剂的对稀薄甲烷催化燃烧的活性比较29-30
• 3.4.2 不同配比催化剂的 XRD 分析30-32
• 3.4.3 不同催化剂的 H2-TPR 测试结果32-33
• 3.4.4 1000℃老化后催化剂的稀薄甲烷燃烧性能33-34
• 3.5 两种储氧材料性能的比较34-36
• 3.5.1 两种 OSM 的储氧量和表面性能比较34-35
• 3.5.2 两种 OSM 为载体的催化剂的活性比较35-36
• 3.6 助剂 Mn 对催化剂稀薄甲烷燃烧活性的影响36-38
• 3.6.1 添加 Mn 对 OSM 为载体的催化剂反应性能的影响36-37
• 3.6.2 添加 Mn 对 YSZ-Al2O3为载体的催化剂反应性能的影响37-38
• 3.7 不同浓度甲烷燃烧情况的比较38-40
• 4 结论40-41
• 参 考 文 献41-45
• 在读期间科研成果45-46
• 声 明46-47
• 致 谢47

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

φ250毫米整体式电动卡盘    西安机床附件一厂技术组;

对井下落物可磨可捞整体式钻井磨捞器获国家专利    张一民

瑞士梅路兹公司的可涨式铰刀的特点    一丁

整体式连续磨面机    

铁锚改革    

钨极脉冲电弧形态及全位置自动焊管机    汪润珊

整体式自动酸奶机    

天然金刚石刀具在整体式波前校正器加工中的应用    黄春英;王晓军;张元良;

整体式厨柜设计初探    唐西娅;

整体式滚轮固定器    鲁训

微型整体式斯特林制冷机研制    张永清;周皖生;李元;

门窗型材自动存储系统    王玉璞;

浮动式牙轮钻头的研制    胡永贺;

整体式夹持力传感器研制    王罗;何金;湛华海;

旋转整体式斯特林制冷机可靠性分析与验证    迟国春;张巍;金海;张国纲;喻松林;

新型整体式钒催化剂的设计、制备与研究    梁斌;蒋炜;胡俊文;

Cu-Mn-Ce-Zr-O_x-Al_2O_3整体式催化剂催化燃烧三苯废气低温活性的的研究    张志强;蒋毅;李吉花;陈君和;王奂祎;王娟芸;

整体式轻钢货架仓库的结构分析与研究    完海鹰;金炜;

有叶片整体式粒子分离器三维两相流数值模拟    董晓婷;王锁芳;

分离式与整体式塑料排水板性能比较试验研究    蔡晓光;刘汉龙;

整体式组合钻塔获国家专利    孙月阳

新型整体式换轨车在草原铁路试换成功    傅世忠赵欣 乔胜利

构建整体式外贸产业体系    记者 黄琦

上海船院设计三十万吨级浮船坞    特约记者 杨为民

构建“整体式”的航天高科技企业    王光荣

海尔诞生国内首台整体式螺杆机组    学辉

一汽奔腾服务节盛大开幕    孙昊孙珺

汽车尾气整体式净化催化剂研制成功    刘其丕

填补国内工业化住宅整体式开发空白    李菲 王邢政

半导体照明标准化协调工作初见成效    安岚坡

整体式冲压发动机导弹总体一体化设计    谷良贤

蜂窝状金属丝网催化剂的制备及其贫燃条件下选择催化还原NO_x的研究    孙红

新型全无缝桥梁体系设计与试验研究    金晓勤

金刚石涂层工具制备及其应用研究    马玉平

压电步进二维精密驱动器理论及实验研究    刘国嵩

扁平绕带式压力容器在爆炸载荷作用下的动力特性研究    田锦邦

选择还原催化器降低准均质稀薄燃烧汽油机氮氧化物实验研究    许洪军

连拱隧道设计关键问题研究    陈贵红

砂轮修整器整体式气浮导轨的动态性能研究    宋伟

整体式多通道中气液两相流动特性研究    邓智华

合肥市“城中村”问题调查研究    叶鹏

整体式Ni基催化剂上甲烷部分氧化制合成气    李璇

整体式TS-1催化剂制备及其催化活性的研究    于文浩

50000KN整体式汽车大梁液压机液压控制系统的分析研究    刘涛

无叶片整体式粒子分离器性能研究    吴恒刚

外套增层结构体系抗震性能研究    苏志德

预应力钢筋混凝土桥梁等效单元的研究    陈波

整体式压电磨削测力平台的结构优化设计    李晓鹏