含锡固溶体催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能研究

【摘要】： 以葡萄糖为络合剂，用溶胶-凝胶法制备了Sn-Ce-O，Sn-Zr-O，Sn-Sb-O和Sn-In-O四个系列的固溶体催化剂，其中Sn-Ce-O系列分别利用柠檬酸和葡萄糖作为络合剂，研究络合剂对催化剂物理化学性质及甲烷催化燃烧性能的影响。用X-射线衍射(XRD)方法分析了催化剂的晶体结构及粒径；傅立叶红外光谱(FT-IR)方法考察了催化剂的红外吸收特性；程序升温还原(H_2-TPR)考察了催化剂的还原性能，；比表面法(BET)测定了催化剂的比表面积，；透射电镜(TEM)观察样品的粒径和形貌；电导方法表征了催化剂的电学性质；X光电子能谱(XPS)分析了催化剂的表面性能；以甲烷催化燃烧反应为探针反应测试了催化剂的甲烷催化燃烧活性。结果表明，用葡萄糖作络合剂的Sn-Ce-O系列具有较低的甲烷完全转化温度，比表面积较大，TEM观察其平均粒径在14nm左右，而柠檬酸作络合剂的样品发生严重的烧结。Sn-Zr-O，Sn-Sb-O，Sn-In-O，Sn-Ce-O系列的甲烷催化燃烧活性均比未掺杂锡前有所提高，活性提高的顺序为：Sn-Ce-O系列＞Sn-In-O系列＞Sn-Sb-O系列＞Sn-Zr-O系列。最后，我们选取了活性较好的催化剂Sn_(0.2)Ce_(0.8)O_2、Sn_(0.8)Zr_(0.2)O_2、Sn_(0.8)Sb_(0.2)O_(1.9)和Sn_(0.6)In_(0.4)O_(1.8)，对溶胶-凝胶法进行小的改进，即加入回流的步骤后重新制备以上四种催化剂。结果发现：Sn_(0.2)Ce_(0.8)O_2和Sn_(0.8)Zr_(0.2)O_2的催化活性有所提高，而Sn_(0.8)Sb_(0.2)O_(1.9)和Sn_(0.6)In_(0.4)O_(1.8)催化活性降低。可见，相同的制备方法，对于掺杂的不同物质产生的效果也不相同。 【关键词】：甲烷催化燃烧 含锡化合物 葡萄糖 溶胶-凝胶法
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-9
• 第一章 前言9-12
• 1.1 论文的目的与意义9-10
• 1.2 论文的研究内容10-12
• 第二章 实验部分12-15
• 2.1 催化剂的制备12
• 2.1.1 溶胶-凝胶法系列催化剂的制备12
• 2.1.2 回流的溶胶-凝胶法系列催化剂的制备12
• 2.2 反应性能评价12
• 2.3 催化剂物理化学性质表征12-15
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)表征13
• 2.3.2 程序升温还原(H_2-TPR)研究13
• 2.3.3 比表面积(BET)的测定及粒径计算13
• 2.3.4 FT-IR研究13
• 2.3.5 透射电镜(TEM)13
• 2.3.6 光电子能谱(XPS)13-14
• 2.3.7 空气中不同温度下电导的测定14-15
• 第三章 Sn-Ce-O系列催化剂性能比较研究15-30
• 引言15
• 3.1 柠檬酸做络合剂的Sn-Ce-O系列催化剂的性能比较研究15-18
• 3.1.1 催化剂的XRD分析15-16
• 3.1.2 催化剂的TPR分析16-17
• 3.1.3 催化剂活性与比表面积的分析及平均粒径计算17-18
• 3.2 葡萄糖做络合剂的Sn-Ce-O系列催化剂的性能比较研究18-22
• 3.2.1 催化剂的XRD分析18-20
• 3.2.2 催化剂的TPR分析20
• 3.2.3 催化剂活性与比表面积的分析及平均粒径计算20-22
• 3.3 两种络合剂制备的催化剂性能比较研究22-28
• 3.3.1 催化剂的XRD分析22-23
• 3.3.2 催化剂的TPR分析23-24
• 3.3.3 催化剂的FT-IR表征24-25
• 3.3.4 催化剂的TEM分析25-27
• 3.3.5 催化剂活性与比表面积的分析27-28
• 3.4 小结28-30
• 第四章 Sn-Sb-O系列催化剂性能比较研究30-36
• 引言30
• 4.1 催化剂的性能比较研究30-35
• 4.1.1 催化剂的XRD分析30-31
• 4.1.2 催化剂的TPR分析31-32
• 4.1.3 催化剂活性与比表面积的分析32-33
• 4.1.4 两种催化剂的电导分析33-34
• 4.1.5 Sn_(0.8)Sb_(0.2)O_(1.9)催化剂的XPS分析34-35
• 4.2 小结35-36
• 第五章 Sn-Zr-O系列催化剂性能比较研究36-40
• 引言36
• 5.1 催化剂的性能比较研究36-39
• 5.1.1 催化剂的XRD分析36-37
• 5.1.2 催化剂的TPR分析37-38
• 5.1.3 催化剂活性与比表面积的分析及平均粒径计算38-39
• 5.2 小结39-40
• 第六章 Sn-In-O系列催化剂性能比较研究40-46
• 引言40
• 6.1 催化剂的性能比较研究40-44
• 6.1.1 催化剂的XRD分析40-41
• 6.1.2 催化剂的TPR分析41-42
• 6.1.3 催化剂活性与比表面积的分析42-43
• 6.1.4 催化剂的TEM分析43-44
• 6.2 小结44-46
• 第七章 回流的溶胶-凝胶法制备的催化剂性能比较研究46-66
• 引言46
• 7.1 Sn_(0.2)Ce_(0.8)O_2催化剂催化性能分析46-50
• 7.1.1 催化剂的XRD分析46-47
• 7.1.2 催化剂的TPR分析47-48
• 7.1.3 催化剂的FT-IR分析48-49
• 7.1.4 催化剂活性与比表面积的分析49-50
• 7.2 Sn_(0.8)Sb_(0.2)O_(1.9)催化剂催化性能分析50-54
• 7.2.1 催化剂的XRD分析50-51
• 7.2.2 催化剂的TPR分析51-52
• 7.2.3 催化剂的FT-IR分析52-53
• 7.2.4 催化剂活性与比表面积的分析53-54
• 7.3 Sn_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂的性能比较研究54-59
• 7.3.1 催化剂的XRD分析54-55
• 7.3.2 催化剂的TPR分析55-56
• 7.3.3 催化剂的FT-IR分析56-57
• 7.3.4 催化剂活性与比表面积的分析57-58
• 7.3.5 回流后的Sn_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂XPS分析58-59
• 7.4 Sn_(0.6)In_(0.4)O_(1.8)催化剂的性能比较研究59-64
• 7.4.1 催化剂的XRD分析59-60
• 7.4.2 催化剂的TPR分析60-61
• 7.4.3 催化剂的FT-IR分析61-62
• 7.4.4 催化剂活性与比表面积的分析62-63
• 7.4.5 催化剂的TEM分析63-64
• 7.5 小结64-66
• 参考文献66-68
• ABSTRACT68-70
• 致谢70-71
• 发表论文情况71

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