绿色友好条件下甲烷强电离放电合成含氧化合物的研究

【摘要】：能源危机是二十一世纪人类面临的重大难题，寻找替代石油的新能源是影响生存和发展的当务之急，开发利用储量巨大的天然气一直是人们研究的热点。天然气的主要成分是甲烷，由于甲烷在常规的催化转化和氧化偶联反应时条件苛刻，而且在化工生产上存在着空速高、能耗大、转化率低等缺点，所以探索甲烷转化利用的新途径成为了一个全球瞩目的研究课题。 强电离放电等离子体的发展，为甲烷的非常规转化提供了一条崭新的途径。强电离放电可以在放电间隙内形成折合电场强度大于400Td，电子平均能量大于10eV，使CH_4、O_2和H_2O分子处于活泼的等离子体状态，再重新组合形成新物质。本文结合国家自然科学基金项目“强电场放电电离气体分子及应用研究”中关于等离子体合成新物质和当前国内外甲烷转化的研究热点，在绿色友好条件下，采角强电离放电对CH_4、O_2和H_2O的等离子体合成含氧化合物进行了研究。 在常温常压无催化剂的条件下，甲烷和氧气的总流量为1000mL／min时，CH_4转化率保持在70％以上，最高达到了81.1％；氧气的加入提高了甲醇的收率，当含氧量为18.26％时甲醇收率达到了12.33％；水的加入提高了C_2H_4的收率，当含水量为1.47％时，C_2H_4收率达到了15.36％；激励电压在1850～1900V时，CH_4转化率、甲醇和C_2H_4的收率均出现了最大值；随着消耗功率的减少，CH_4转化率也随之降低。 利用自然界丰富的CH_4和O_2及H_2O资源，采用强电场电离放电技术，合成了高附加值的含氧化合物甲醇和C_2H_4，最好收率分别达到了12.33％和15.93％，并且保持了70％以上的甲烷转化率，为天然气化工的发展提供了一种新技术、新工艺，具有重大的科学研究及经济意义。 【关键词】：甲烷 强电场电离放电 含氧化合物 氧气
【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O621.3
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-17
• 1.1 甲烷转化生成含氧化合物的意义10-11
• 1.2 绿色化学的新概念11-12
• 1.3 非平衡等离子体化学的意义12-13
• 1.4 甲烷等离子体转化生成含氧化合物的研究进展13-16
• 1.5 本文的主要研究内容16-17
• 第二章 等离子体化学反应基本原理17-28
• 2.1 等离子体中粒子的碰撞和能量转移17-19
• 2.2 碰撞截面和碰撞频率19-21
• 2.3 CH_4、O_2:和H_2O的等离子体状态21-24
• 2.3.1 CH_4的等离子体状态21-23
• 2.3.2 O_2的等离子体状态23-24
• 2.3.3 H_2O的等离子体状态24
• 2.4 CH_4和O_2及H_2O的等离子体合成24-27
• 2.4.1 碳氢化合物的形成25-26
• 2.4.2 含氧化合物的形成26-27
• 2.4.3 氢气的形成27
• 2.5 本章小结27-28
• 第三章 气体强电离放电方法28-42
• 3.1 大气压气体电离放电形式28-30
• 3.1.1 电晕放电28-29
• 3.1.2 介质阻挡放电29-30
• 3.2 大气压气体电离放电的参量30-32
• 3.2.1 电场强度30-31
• 3.2.2 电离流光占空比31
• 3.2.3 电子能量与折合场强31-32
• 3.3 大气压强电离放电32-38
• 3.3.1 强电离放电形貌32-34
• 3.3.2 电介质材料的影响34-35
• 3.3.3 气体放电理论35-38
• 3.4 常见气体放电方式比较38-41
• 3.5 本章小结41-42
• 第四章 CH_4强电离放电合成的实验结果与讨论42-70
• 4.1 CH_4强电离放电合成的实验42-45
• 4.1.1 实验系统与产物检测42-43
• 4.1.2 强电离放电反应器43-44
• 4.1.3 加湿装置改进44-45
• 4.2 色谱分析方法45-48
• 4.2.1 校正因子的确定45-46
• 4.2.2 色谱分析过程46-48
• 4.3 甲烷转化及产物的计算公式48-49
• 4.4 放电功率测定方法49
• 4.5 实验结果与讨论49-68
• 4.5.1 气体总流量的影响49-55
• 4.5.2 含氧量的影响55-59
• 4.5.3 含水量的影响59-63
• 4.5.4 激励电压的影响63-65
• 4.5.5 放电功率的影响65-67
• 4.5.6 国内外研究水平比较67-68
• 4.6 本章小结68-70
• 第五章 结论70-72
• 参考文献72-76
• 附录76-77
• 攻读学位期间公开发表论文77-78
• 致谢78-79
• 研究生履历79

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